Purely equatorial lasing in spherical liquid crystal polymer microlasers with bipolar refractive index profile
本文报道了具有双极折射率分布的球形液晶聚合物微激光器的制备，该结构通过横电模将激光限制在仅赤道平面内，从而实现了与泵浦位置无关的局部传感，并揭示了由方位角模式简并度解除所引起的子模分裂。
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想象一个悬浮在水滴中的微小、完美的球体。在这个球体内部，光可以在内壁上不断反射，像在跑道上奔跑的运动员一样循环往复。这种被称为“回音壁模式”（whispering gallery mode）的现象，使得该球体能够充当激光器，发出非常纯净、锐利的激光束。长期以来，科学家一直利用这些微型激光器来感知环境的变化，例如特定蛋白质的存在或温度的偏移。然而，这里有一个难点：由于球体是完美的圆形，光可以在任何方向上循环。如果你用激光照射使其发光，光可能会选择从顶部经过、绕过侧面，或者在两者之间选择任何路径。这使得预测光的精确位置，或者在像活细胞这样复杂的移动环境中进行精确测量变得十分困难。
科隆大学的研究人员现在通过创造一种新型的球形微型激光器解决了这个问题，这种激光器迫使光只能在特定的一个地方传播：赤道。通过对球体内部的材料进行工程化处理，他们将激光光束限制在了一个单一的、扁平的平面内。这一突破意味着，只要球体相对于泵浦光（pump beam）的取向正确，激光光束就始终会保持在那个固定的赤道带内。具体而言，当泵浦光垂直于其内部的双极轴（bipolar axis）照射时，激光发射效率最高；如果泵浦光击中两极或与双极轴对齐，则不会产生激光光。这一发现为在生物系统中将这些微型激光器作为可靠的局部传感器打开了大门，因为在这些系统中，明确知道光位于何处与光本身一样重要。
该团队通过使用液晶聚合物来构建这些微型激光器，这种材料结合了液晶的流体有序性和塑料的固体稳定性。他们首先使用了一种含有液晶分子和一种提供激光能量的特殊染料的混合物。利用微流控设备，他们形成了直径约为25至30微米的这种混合物微滴。随着溶剂的蒸发，微滴缩小到约9或10微米。在缩小的过程中，内部的液晶分子自然地排列成双极模式，即分子从球体的两极指向另一极，就像行星的磁场线一样。一旦这种排列设定完成，研究人员便使用紫外光将液滴硬化成固态聚合物颗粒，从而永久锁定这种分子排列。
这种内部排列是这种新行为的关键。在普通的球体中，材料在各个方向看起来都是一样的。而在这些新颗粒中，材料在不同观察角度下看起来各不相同。分子沿着从极到极的线条排列，在那个方向上产生了高折射率，而在垂直方向上折射率较低。当研究人员测试这些颗粒时，他们发现只有当球体侧向放置时，光才能发生激光发射，即光波在平行于表面的方向上振荡。如果尝试从顶部或底部进行泵浦，或者颗粒的取向使得泵浦光击中两极，则不会产生激光，只会产生微弱的光。当光试图经过两极时，它根本无法找到可以运作的路径。
研究人员通过在显微镜下观察颗粒的滚动来证实了这一行为。从侧面观察时，颗粒显示出环状图案，表明了赤道的排列方式。从顶部观察时，它们显示出十字形图案。通过使用聚焦激光束扫描颗粒，他们绘制了光出的精确位置图。他们发现，对于侧向放置的颗粒，激光光仅出现在赤道相对的两侧两个亮点处。对于两极面向摄像机的颗粒，即使研究人员投入更多的能量试图强制激发，也不会产生任何激光。这证明了激光被严格限制在赤道平面内，但前提是球体取向正确。
另一个引人注胜的发现是，激光光并不是以单一的颜色发出的。相反，主激光线分裂成了几个截然不同的、间距很小的谱线，就像棱镜将白光分解成彩虹一样，但细节更为精细。研究人员发现，这些分裂的谱线对应于光在赤道上可以采取的不同路径。由于颗粒的内部结构在每个方向上并非完全均匀，因此在略微不同的方向上行进的光会经历略微不同的光学特性。这导致光的能量分裂成独立的子模式。研究人员利用计算机模型表明，这种分裂是因为光波与颗粒内分子的特定排列发生了相互作用。他们还发现，分裂的程度取决于分子排列的完美程度；当他们测试由另一种稳定性较差的液晶制成的颗粒时，分裂现象更大，这表明他们的聚合物颗粒中的排列虽然不是完美的，但已经非常出色。
或许对于未来应用而言最重要的一点是，研究人员测试了这些新型聚合物颗粒是否可以安全用于活细胞。他们将颗粒放入了成纤维细胞（一种常见的动物细胞）的培养基中。两天后，细胞依然健康，且颗粒保持完整并具有荧光。相比之下，当他们将标准的液晶材料液滴放入同样的培养基中时，液滴在一天内就溶解了，并导致几乎所有的细胞死亡。这一结果表明，通过将液晶分子锁定在固体聚合物中，研究人员消除了通常阻碍这些材料用于生物领域的毒性。
将激光光限制在单一、可预测的平面内，相比传统的球形微型激光器提供了显著优势，前提是控制好取向。在以往的系统中，光可以在任何平面内循环，这使得在复杂的环境中追踪传感器的位置或确保其正在测量正确的部位变得困难。有了这些赤道激光器，传感区域变得固定且狭窄。只要球体是侧向放置的，就可以进行精确的局部测量。研究人员建议，这可以用于标记并追踪活细胞内的特定结构，或者以极高的精度测量机械力。由于光线的分裂对分子的内部有序性非常敏感，该激光器也可以作为一种工具，用来测量材料本身的物理状态。通过将稳定的非毒性材料与高度可预测的光学行为相结合，这项工作为以更高的清晰度和可靠性感知微观世界提供了新的工具。
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