Purely equatorial lasing in spherical liquid crystal polymer microlasers with bipolar refractive index profile

水滴の中に浮かぶ、小さく完璧な球体を想像してみてください。その球体の内部では、光が内壁に沿って跳ね返り、トラックを走るランナーのように、果てしなく円を描き続けています。この現象は「ウィスパーリング・ギャラリー・モード」として知られており、これにより球体は非常に純粋で鋭い光のビームを放出するレーザーとして機能します。科学者たちは長年、これらの微小なレーザーを、特定のタンパク質の存在や温度の変化などの周囲環境の変化を感知するために利用してきました。しかし、そこには落とし穴があります。球体が完全に丸いため、光はあらゆる方向に回ることができます。もし、球体を光らせるためにレーザーを照射すると、光は頂上を通ったり、側面を回ったり、あるいはその中間など、どこでも好きな経路を選んでしまう可能性があります。このことが、生細胞のような複雑で動きのある環境において、光が正確にどこにあるのかを予測したり、精密な測定を行ったりすることを困難にしています。

ケルン大学の研究者たちは、光を特定の場所、すなわち「赤道」のみに強制的に移動させることで、この問題を解決しました。彼らは、球体内部の材料を設計することで、レーザー光を単一の平らな平面内に閉じ込めることに成功したのです。この画期的な成果により、ポンプ光に対して球体が正しく配置されている場合に限り、レーザー光は常にその固定された赤道帯の中に留まるようになります。具体的には、ポンプ光が球体の内部バイポーラ軸（双極軸）に対して直交するように当たったときに最も効率的にレーザ発振が起こります。もしポンプ光が極に当たったり、バイポーラ軸と一致したりすると、レーザー光は生成されません。この発見は、これらの微小レーザーを、生物学的システム内における信頼性の高い局所センサーとして使用するための道を開くものです。そこでは、光が正確にどこに位置しているかを知ることが、光そのものと同じくらい重要だからです。

研究チームは、液晶の流動的な秩序とプラスチックの固体としての安定性を併せ持つ材料である「液晶ポリマー」を用いて、これらのマイクロレーザーを構築しました。彼らは、液晶分子と、レーザ発振のためのエネルギーを提供する特殊な色素の混合物からスタートしました。マイクロ流体デバイスを使用し、この混合物の微小な液滴（直径約25〜30マイクロメートル）を作りました。溶媒が蒸発するにつれて、液滴は約9〜10マイクロメートルまで収縮しました。この収縮プロセス中に、中の液晶分子は自然にバイポーラ（双極）パターンへと配列されました。つまり、分子が惑星の磁力線のように、球の一方の極からもう一方の極へと向かう形です。一度この配列が決まると、研究者たちは紫外線を使用して液滴を固いポリマービーズへと硬化させ、分子の配列を永遠に固定しました。

この内部構造こそが、新しい挙動の鍵となります。通常の球体では、材料はどの方向から見ても同じように見えます。しかし、これらの新しいビーズでは、見る方向によって材料の見え方が異なります。分子は極から極へと走るラインに沿って整列しており、その方向には高い屈折率を持ち、垂直な方向には低い屈折率を持っています。研究者がこれらのビーズをテストしたところ、ポンプ光が表面に対して平行に振動する波として、光が赤道に沿って進む場合のみ、レーザー発振が可能であることがわかりました。もし頂上や底部からポンプ光を入れたり、あるいはビーズが極を向くように配置してポンプ光が極に当たったりすると、レーザー光は全く生成されず、かすかな輝きが見られるだけでした。光が極の上を通ろうとしても、適切な経路を見つけることができなかったのです。

研究者たちは、ビーズを顕微鏡下に置いて転がす様子を観察することで、この挙動を確認しました。横から見たとき、ビーズは赤道の配列を示す環状のパターンを示しました。一方で、上から見たときは十字型のパターンを示しました。焦点を絞ったレーザービームでビーズをスキャンすることで、彼らは光がどこから出ているかを正確にマッピングしました。その結果、ビーズが横向きに配置されている場合、レーザー光は赤道の反対側にある2つの明るい点としてのみ現れることがわかりました。ビーズの極がカメラの方を向いている場合、たとえ研究者がより多くのエネルギーを投入して無理に引き出そうとしても、レーザー光は全く現れませんでした。これは、レーザーが厳密に赤道面に閉じ込められているものの、それは球体が正しく配置されている場合に限られることを証明しています。

さらに興味深い発見は、レーザー光が単一の固まった色として出てくるのではなく、プリズムが白い光を虹色に分解するように、いくつかの明確で密接に並んだ線に分かれることでした。研究者たちは、この分裂した線が、赤道に沿って光が通り得る異なる経路に対応していることを突き止めました。ビーズの内部構造はすべての方向に対して完全に均一ではないため、わずかに異なる方向を進む光は、わずかに異なる光学特性を経験します。これにより、光のエネルギーが別々のサブモードへと分裂するのです。研究者たちはコンピュータモデルを用い、この分裂が、光の波がビード内の分子の特定の配列と相互作用することによって起こることを示しました。また、分裂の程度は分子の配列の完璧さに依存することも判明しました。より安定性の低い別の液晶を用いたビーズをテストした際、分裂がより大きくなったことから、彼らのポリマービーズにおける配列は非常に優れているものの、完全ではないことが示唆されました。

将来の応用において最も重要なこととして、研究者たちはこれらの新しいポリマービーズが生存細胞に対して安全であるかどうかをテストしました。彼らは、一般的な動物細胞の一種である線維芽細胞の培養液の中にビーズを置きました。2日後、細胞は健康であり、ビーズも損なわれることなく蛍光を発していました。対照的に、標準的な液晶材料の液滴を同じ培養液に入れたところ、液滴は1日以内に溶解し、ほとんどの細胞を死滅させました。この結果は、液晶分子を固体のポリマーの中に閉じ込めることで、これらの材料が生物学的な使用を妨げていた毒性が取り除かれたことを示唆しています。

レーザー光を単一の予測可能な平面に閉じ込める能力は、向きが制御されているという条件下において、従来の球状マイクロレーザーに対する大きな利点となります。従来のシステムでは、光はあらゆる平面を回ることができたため、複雑な環境においてセンサーの位置を追跡したり、正しい場所を測定していることを確認したりすることが困難でした。これらの新しい赤道レーザーでは、センシング領域が固定され、かつ狭くなっています。これにより、球体が横向きに配置されている限り、ポンプ光が当たる正確な角度に依存することなく、精密で局所的な測定が可能になります。研究者たちは、これを利用して、生細胞内の特定の構造をタグ付けして追跡したり、機械的な力を高精度で測定したりできると考えています。また、光の線の分裂は分子の内部秩序に敏感であるため、レーザー自体が材料の物理的状態を測定するツールとしても機能し得ます。安定した非毒性の材料と、高度に予測可能な光学挙動を組み合わせることで、この研究は、これまで以上に明快かつ信頼性の高い方法で微小な世界を感知するための新しいツールを提供しています。