Probing multipolar order in the candidate altermagnet MnF$_2$ through the elastocaloric effect under strain

技术摘要：通过应变下的弹热效应探测候选剂型铝磁体 MnF₂ 中的多极序

问题与动机
铝磁体（Altermagnets, AMs）是一种最近被分类的新型物质相，它们在保持净磁化强度为零的同时，打破了时间反演对称性和旋转对称性。与传统的偶极铁磁体或反铁磁体不同，$d$ 波铝磁体的序参量对应于更高阶的多极序（具体而言，在如 MnF₂ 的金红石结构中表现为涌现的铁性八极矩序）。这类系统的一个关键理论预测是：施加一个“共轭场”（$\hat{h}$）——即与序参量具有相同对称性的扰动——会将零场下的尖锐相变转化为有限场下的交叉（crossover）。然而，识别并施加这种共轭场在实验上具有挑战性。在具有 $d$ 波对称性的铝磁体中，理论上可以通过压磁效应（piezomagnetism）将共轭场实现为磁场（$\mu_0 H_z$）与对称性破缺剪切应变（$\epsilon_{xy}$）的乘积。虽然弹热效应（elastocaloric effect, ECE）已被提议作为一种敏感的对称性破缺热力学探针，但尚未被实验性地用于表征铝磁体的多极序。

方法论
作者研究了被预测为具有 $d_{xy}$ 波铝磁性的金红石绝缘体 MnF₂，采用了多方面的研究方法：

1. 实验弹热学： 团队沿晶体学 [110] 方向施加单轴应力以诱导必要的剪切应变（$\epsilon_{xy}$），并测量随温度和磁场（$\mu_0 H_z$）变化的绝热温度变化（$\eta_{xy}$）。这使得提取熵对应变的导数成为可能。
2. 热力学建模： 他们构建了一个自由能模型，该模型将铝磁序参量（$\Phi$）与共轭场 $\hat{h} = \mu_B \epsilon_{xy} \mu_0 H_z$ 相耦合。该模型预测了关于交叉温度（$T^*$）以及 ECE 在临界点附近行为的具体标度关系。
3. 第一性原理计算： 通过密度泛函理论（DFT）计算来确定序参量与共轭场之间耦合常数（$\lambda$）的微观起源。这些计算探索了自旋轨道耦合（SOC）和载流子浓度（非化学计量比）在产生压磁响应中的作用。

主要结果

• 识别交叉线： 实验成功识别了 MnF₂ 中预测的交叉线。数据表明，ECE 特征的特征温度（$T^*$）随施加的场和应变而移动。当将 $T^* - T_c$ 对共轭场 $\hat{h}$ 作图时，数据坍缩到一条单一曲线上，遵循标度关系 $T^* - T_c \propto \hat{h}^{1/(\beta\delta)}$。拟合得到的平均场指数为 $1/(\beta\delta) = 2/3$，这与铝磁体临界点的理论预期一致。
• 熵累积特征： ECE 的量级（$\eta_{xy}$）表现出截然不同的行为。在零场下，在 $T_c$ 处发生阶跃式变化。在有限场下，当系统从下方接近 $T^*$ 时，ECE 显示出更强的负响应。这归因于在临界点（$\epsilon_{xy}\mu_0 H_z = 0$）附近发生的熵累积，而施加共轭场会抑制这种累积。
• 耦合的微观起源： DFT 计算显示，由于 MnF₂ 的绝缘特性和宽带隙，其压磁系数（$\lambda$）在零温下受到强烈抑制，因为这阻碍了在不激发电子跨越带隙的情况下感应磁矩。然而，计算表明，引入少量的电荷载流子（约 0.001 个空穴/单元格，对应于 $\sim 10^{19}$ cm$^{-3}$）会使 $\lambda$ 提高几个数量级，从而使理论值与实验观察结果达成一致。这表明样品的轻微非化学计量比或缺陷在观测到的热力学响应中起到了至关重要的作用。

意义与主张
本文确立了弹热效应作为探测和表征铝磁体中多极序的一种可行热力学探针。通过实验验证交叉温度的标度行为以及临界点附近的熵累积，作者为 MnF₂ 中预测的对称性破缺提供了直接证据。

作者声称，该方法论为探索绝缘体和金属中铝磁量子临界性开辟了途径。他们指出，虽然 MnF₂ 中的耦合相对较弱（需要非化学计量比才能被观测到），但在金属铝磁体（如 KV₂Se₂O）或具有更强自旋轨道耦合的系统中，该效应应该显著更大。因此，ECE 方法提供了一个强大的工具，用于测量铝磁磁化率并研究量子临界点附近的涨落，这可能有助于理解诸如铝磁诱导超导性等现象。这项工作还强调了铝磁响应对微小化学计量偏差的敏感性，解释了先前压磁测量中的差异。