Spin point group symmetry and classification of non-relativistic spin splitting in non-collinear magnetic structures: Identification of high-order spin splitting types (l=5,7, and 9)

技术摘要：自旋点群对称性与非相对论自旋分裂分类

问题陈述
开发在电子能带中表现出非相对论自旋分裂的磁性材料是自旋电子学应用的核心目标。虽然代尔磁性（altermagnetism）的概念已成功识别了具有偶称性自旋分裂的补偿共线磁结构（例如，对应于 $\ell=2, 4, 6$ 的 $d$-, $g$- 和 $i$-波），但非共线磁结构的图景仍有待深入探索。以往的理论框架往往忽略了包含反平移（时间反演结合平移）的磁性结构的完整对称性，特别是属于第 IV 型磁空间群的结构。此外，关于非中心对称系统中是否存在高阶奇称性自旋分裂（如 $\ell=5$ 的 $h$-波）一直存在争论，一些研究认为此类状态是不可能存在的。本工作旨在针对共面和非共面磁结构进行全面的对称性分析，以确定所有允许的分裂类型，包括高阶项（$\ell=5, 7, 9$）。

方法论
作者采用自旋点群（SpPG）理论来分析有效塞曼场 $\mathbf{B}(\mathbf{k})$ 的对称性约束，该场决定了在无自旋轨道耦合（SOC）情况下的电子能带自旋分裂。该方法分三个阶段进行：

1. 自旋点群（SpPGs）的枚举： 作者系统地枚举了所有非等效的 SpPGs。他们扩展了 Litvin 先前的研究工作（该研究列出了 598 个“非平凡” SpPGs，即自旋子群为平凡的群），通过考虑这些非平凡群与内在自旋子群（$P_{SO}$）的直积。至关重要的是，他们包含了由时间反演操作（$1'$）增强的自旋子群情形，这是描述具有第 IV 型磁空间群（拥有反平移特性）结构的必要步骤。这最终导致了 1249 个不同的 SpPGs，并根据自旋排列方式（共线、共面、非共面）以及是否存在时间反演对称性被分为六个子集。
2. 数据库构建 (SPGENPOS)： 枚举出的 SpPGs 及其完整的对称操作列表被汇总，并通过 Bilbao Crystallographic Server 以 SPGENPOS 数据库的形式提供。该数据库利用扩展的 Hermann-Mauguin 表示法和数值标记方案来唯一标识每个群。
3. 自旋分裂的对称性分析： 利用 STENSOR 程序（同样托管在 Bilbao Crystallographic Server 上），作者分析了每个 SpPGs 中有效塞曼场 $\mathbf{B}(\mathbf{k})$ 的对称允许张量形式。分析重点在于 $\mathbf{B}(\mathbf{k})$ 在布里渊区中心（$\mathbf{k}=0$）附近的泰勒展开中的最低阶非零项。该项的阶数（记作 $\ell$）定义了自旋分裂的“波类型”（例如，$\ell=0$ 是 $s$-波，$\ell=1$ 是 $p$-波，依此类推）。

主要贡献与结果

• 全面分类： 本文提供了对 1249 个非等效 SpPGs 的首次完整枚举，通过引入时间反演对称性和反平移，显著扩展了先前的列表。这填补了约 40% 已知的共度磁结构（属于第 IV 型 MSG 的结构）此前被排除在自旋点群框架之外的空白。
• 识别高阶分裂类型： 与共线情况（其中最低阶自旋分裂受限于 $\ell \le 6$，且时间反演对称性完全禁止分裂）不同，作者发现非共线结构允许更广泛的分裂行为。具体而言，他们识别出了最低阶单项式范围从 $\ell=0$ 到 $\ell=9$（除 $\ell=8$ 外）的对称允许自旋分裂。
  • 新型高阶类型： 研究明确识别并提供了高阶奇称性自旋分裂的函数形式：$h$-波（$\ell=5$）、$j$-波（$\ell=7$）和 $\ell$-波（$\ell=9$）。这些出现在特定的共面和非共面 SpPGs 中，通常要求点群中存在时间反演对称性。
  • 纠正先前假设： 研究结果反驳了将 $h$-波（$\ell=5$）严格与五重旋转对称性联系起来的观点，证明了此类分裂可以在不具备五重轴的四方晶系中产生。
• 材料识别： 作者通过对 MAGNDATA 数据库进行初步调查，以识别展现出这些预测对称性的真实材料。他们将 LaMnAu$_5$ 确定为一种具有允许 $\ell=5$（$h$-波）非相对论自旋分裂的共面四方化合物实例。分析确认，LaMnAu$_5$ 的自旋空间群支持这种高阶分裂类型。
• 宇称与对称性约束： 分析阐明，虽然点群中的时间反演对称性（$1'$）在共线系统中禁止自旋分裂，但在非共线系统中并不一定禁止。在含有时间反演对称性的共面结构中，自旋分裂被限制在奇称模式中；而在非共面结构中，取决于具体的 SpPG，既可以存在偶称模式也可以存在奇称模式。

意义与主张
本文声称建立了一个用于理解非共线磁结构中非相对论自旋分裂的严谨对称性框架。通过提供 SPGENPOS 数据库和 STENSOR 分析，作者提供了无需依赖特定能带计算即可预测磁性材料自旋分裂行为的工具。

其主要意义在于识别了此前被忽视的高阶自旋分裂类型（$\ell=5, 7, 9$），并证明了这些类型可以存在于特定的非中心对称磁结构中。作者谦逊地指出，这些结果指向了一类“被相对忽视的具有非相对论自旋分裂的材料”。他们认为，这种扩展的分类有助于扩大具有潜在应用或基础研究价值的磁态范围，特别是通过挑战“某些高阶分裂在晶格中是不可能存在”的观念。这项工作并非提出新的实验方案或具体的器件应用，而是为未来的发展提供了必要的理论对称性基础。