Layer-tunable Hubbard bands probed via moiré excitons in MoSe$_2$/WS$_2$ heterostructures

技术摘要：通过 MoSe2/WS2 异质结中的莫尔激子探测层可调控的哈伯德能带

问题陈述
过渡金属二硫属化物（TMD）异质结构中的莫尔超晶格为工程化强关联量子态（如莫特绝缘体和维格纳晶体）提供了一个极具前景的平台。然而，一个重大的实验挑战仍然存在：即如何定量确定并原位调控底层哈伯德参数（特别是在位库仑排斥作用，$U$）。虽然激子响应已被证明可以追踪关联相，但层相关哈伯德相互作用在控制状态形成中的具体作用，以及电场驱动的层特定哈伯德能带重排序如何在光学上体现，在很大程度上仍未得到充分探索。

方法论
作者研究了一种由双栅极控制、近 60° 对齐（H 型）的 MoSe2/WS2 异质双层，该双层被六方氮化硼（hBN）封装。该器件具有独立的顶层和底层石墨烯栅极，允许对载流子密度（$n$）和垂直电场（$E$）进行全控制。

研究采用了低温（1.65 K）下的微分反射光谱技术，用以探测两种空间上截然不同的莫尔激子：

1. XM1： 一种高度局域化的 MoSe2 层内激子，其电子和空穴均局域在 BS/Se 莫尔位点。
2. XM2： 一种 MoSe2 层内电荷转移激子，其电子位于 BS/Se 位点，而空穴位于 BW/Mo 位点。

这些激子作为局部光学探针，对局部电荷环境和介电屏蔽高度敏感。研究人员系统地改变了载流子填充因子（$\nu$）和垂直电场，以绘制激子共振的演化过程。实验结果通过使用密度泛函理论（DFT）和 GW-Bethe-Salpeter 方程（GW-BSE）方法建模莫尔势能和激子谱的一阶原理计算得到了支持。

关键结果

• 层特定哈伯德能带排序： 通过追踪零电场下 XM1 和 XM2 随掺杂变化的谱线偏移，作者确立了哈伯德能带的顺序填充顺序。第一个电子填充 MoSe2 的低能哈伯德能带（$C^{\downarrow}_{MoSe2}$），第二个电子填充 WS2 的低能哈伯德能带（$C^{\downarrow}_{WS2}$），第三个电子填充 MoSe2 的高能哈伯德能带（$C^{\uparrow}_{MoSe2}$）。这一顺序是通过观察到 XM1 的突发红移（表明 MoSe2 中形成了三子激子/trion）及其随后的恢复，以及 XM2 作为反映费米海压缩性与莫特绝缘态差异的介电传感器所推导出的。
• 定量提取哈伯德 $U$： 通过施加垂直电场来调节层间能量对齐，作者识别出了发生层间电荷转移的关键电场（例如，将 WS2 的低能哈伯德能带移动至低于 MoSe2 的低能哈伯德能带）。通过将这些关键电场间隔转换为能量偏移，实现了对层相关在位库仑排斥作用的定量提取：
  • $U_{MoSe2} \approx 60$ meV
  • $U_{WS2} \approx 30$ meV
    MoSe2 中较大的 $U$ 表明其在 BS/Se 位点的空间局域化比 WS2 中的 AB 位点更强。
• 电场诱导相变： 将系统调节至 II 型能带对齐（即 WS2 的低能哈伯德能带成为基态）后，发现了新的关联相。在这种机制下，由于 WS2 中减小的在位排斥作用，使得位点间的库仑相互作用占据主导地位。
• 观测到分数填充态： 在 WS2 主导的机制下，作者在 1/3、1/2 和 2/3 的分数填充处观察到了明显的 XM1 信号强度增强。温度依赖性测量证实，这些特征对应于关联电荷有序相：
  • 1/3 和 2/3 填充：广义维格纳晶体（GWC）态。
  • 1/2 填充：条纹相（stripe phase）。
    这些分数态表现出较低的热稳定性（熔解温度约为 25–35 K），这与在位 $U$ 与最近邻相互作用（$V$）之间的竞争关系一致。

意义与主张
本文确立了垂直电场作为一种确定性的调控手段，用于实现层选择性的哈伯德物理。通过展示定量提取层相关哈伯德参数（$U$）以及主动重构哈伯德能带层级结构的能力，这项工作为控制莫尔材料中复杂的多体相提供了直接途径。作者声称，其结果使得通过简单调整电场以使电子偏好占据 MoSe2 或 WS2 层，从而实现对不同关联态（例如莫特绝缘体、维格纳晶体和条纹相）之间的器件级控制成为可能。这种方法提供了一种全新的范式，用于设计其中在位相互作用与间位相互作用相对强度可原位调控的强相互作用态。