Layer-tunable Hubbard bands probed via moiré excitons in MoSe$_2$/WS$_2$ heterostructures

技術要約：MoSe2/WS2ヘテロ構造におけるモアレ励起子を用いた層可変ハバードバンドの探索

問題提起
遷移金属ダイカルコゲニド（TMD）ヘテロ構造におけるモアレ超格子は、モット絶縁体やウィグナー結晶といった強相関量子状態を設計するための有望なプラットフォームを提供している。しかし、大きな実験的課題として、これらの系におけるハバードパラメータ（特にオンサイト・クーロン斥力 $U$）の定量的決定およびin-situでのチューニングが残されている。励起子の応答は相関状態を追跡できることが示されているが、層依存的なハバード相互作用が状態形成に果たす具体的な役割や、電界駆動による層固有のハバードバンドの再配列が光学的にどのように現れるかは、これまでほとんど探求されてこなかった。

手法
著者らは、六方晶窒化ホウ素（hBN）に封入された、近60°配向（H型）のMoSe2/WS2ヘテロ双層を調査した。このデバイスは独立したトップおよびボトムのグラファイトゲートを備えており、キャリア密度（$n$）と垂直電界（$E$）の両方を完全に制御することが可能である。

研究では、2つの空間的に異なるモアレ励起子をプローブするために、低温（1.65 K）での微分反射分光法を用いた：

1. XM1: MoSe2におけるタイトに局在した層内励起子。電子と正孔の両方がBS/Seモアレサイトに局在している。
2. XM2: MoSe2における層内電荷移動励起子。電子はBS/Seサイトにあり、正孔はBW/Moサイトにある。

これらの励起子は、局所的な電荷環境と誘電体スクリーニングに敏感な局所的光学的プローブとして機能した。研究者らは、キャリア充填率（$\nu$）と垂直電界を系統的に変化させ、モアレ励起子の共鳴の進化をマッピングした。実験結果は、モアレポテンシャルと励起子スペクトルをモデル化するための密度汎関数理論（DFT）およびGW-ベテ・サルピーター方程式（GW-BSE）を用いた第一原理計算によって裏付けられた。

主な結果

• 層固有のハバードバンドの順序付け: ゼロ電界におけるドーピングの関数としてXM1およびXM2のスペクトルシフトを追跡することにより、著者らはハバードバンドの逐次的な充填順序を確立した。第1電子はMoSe2の低エネルギーハバードバンド（$C^{\downarrow}_{MoSe2}$）を充填し、第2電子はWS2の低エネルギーハバードバンド（$C^{\downarrow}_{WS2}$）を充填し、第3電子はMoSe2の高エネルギーハバードバンド（$C^{\uparrow}_{MoSe2}$）を充填する。この順序は、XM1の急激なレッドシフト（MoSe2におけるトリオン形成を示す）とその後の回復から導き出された。一方、XM2はフェルミ海の圧縮率とモット絶縁状態を反映する誘電体センサーとして機能した。
• ハバード $U$ の定量的抽出: 垂直電界を適用して層間の相対的なエネルギー配置を調整することにより、層間の電荷移動が発生する臨界電界（例：WS2の低エネルギーハバードバンドがMoSe2の低エネルギーハバードバンドの下方に移動する場合）を特定した。臨界電界の間隔をエネルギーシフトに変換することで、層依存のオンサイト・クーロン斥力を定量的に抽出した：
  • $U_{MoSe2} \approx 60$ meV
  • $U_{WS2} \approx 30$ meV
    MoSe2におけるより大きな $U$ は、WS2のABサイトと比較して、BS/Seサイトにおける空間的閉じ込めが強いことを示している。
• 電界誘起相転移: システムをタイプIIバンドアライメント（WS2の低エネルギーハバードバンドが基底状態となる状態）に調整することで、新たな相関相が明らかになった。この領域では、WS2における減少したオンサイト斥力により、サイト間クーロン相互作用が支配的となった。
• 分数充填状態の観測: WS2が支配的な領域において、著者らは1/3、1/2、および2/3の分数充填においてXM1信号の顕著な強度増強を観察した。温度依存測定により、これらの特徴は相関電荷秩序相に対応することが確認された：
  • 1/3および2/3充填：一般化ウィグナー結晶（GWC）状態。
  • 1/2充填：ストライプ相。
    これらの分数充填状態は、モット絶縁状態と比較して低い熱安定性（融解温度 $\sim$25–35 K）を示しており、これはオンサイト $U$ と最近接相互作用（$V$）の競合と一致している。

意義および主張
本論文は、垂直電界が層選択的なハバード物理学を決定的に制御するノブであることを確立している。層依存のハバードパラメータ（$U$）を定量的に抽出し、ハバードバンドの階層を能動的に再構成できることを示すことで、本研究は、複雑な多体相を制御するための直接的な経路を提供している。著者らは、電界を調整して電子の占有をMoSe2またはWS2のいずれかに有利にするだけで、異なる相関状態（例：モット絶縁体、ウィグナー結晶、ストライプ相）の間の遷移をデバイスレベルで制御できるという結果を主張している。このアプローチは、オンサイト相互作用とサイト間相互作用の相対的な強さをin-situでチューニングできる、強相関状態をエンジニアリングするための新しいパラダイムを提示している。