Phonon scattering mechanisms in WTe$_2$ observed by ultrafast coherent phonon spectroscopy

技术摘要：通过超快相干声子光谱观测 WTe₂ 中的声子散射机制

问题陈述
理解声子散射机制对于阐明材料的输运特性和光学响应至关重要。在 Weyl 半金属 $Td$-WTe$_2$ 中，其电子结构表现出复杂的温度依赖行为，包括空穴口袋出现或消失的 Lifshitz 转变，以及非饱和磁电阻现象。虽然超快载流子动力学研究暗示了低温下电子-空穴复合率的变化，但控制 $Td$-WTe$_2$ 中声子动力学的具体机制仍不明确。具体而言，目前尚不清楚低温下的电子态变化如何影响声子动力学，以及声子-声子散射与声子-电子散射之间的相互作用在这一系统中是否已得到充分解决。

研究方法
作者采用时间分辨泵浦-探测相干声子光谱技术，研究了在 4.6 K 至 300 K 宽温度范围内体相单晶 $Td$-WTe$_2$（(001) 表面）的声子动力学。

• 实验设置： 使用 Ti:sapphire 振荡器（830 nm，~30 fs 脉冲，80 MHz）作为光源。泵浦通量维持在较低水平（10 $\mu$J/cm$^2$），以避免光诱导相变和样品损伤，并进行了 3 至 100 $\mu$J/cm$^2$ 的不同通量依赖性测量。
• 数据采集： 测量瞬态反射率变化 ($\Delta R/R$)。使用阻尼谐振振荡之和对时域信号进行拟合，以提取声子模式的频率 ($\omega$) 和衰减率 ($\Gamma$)。
• 分析： 使用理论模型对提取的参数进行温度依赖性分析：
  • 用于三声子散射过程的 Klemens 模型。
  • 结合了四声子过程的 Balkanski 模型（扩展 Klemens 模型）。
  • 结合了声子-电子散射（带间跃迁）的唯象模型，该模型基于费米黄金定则和费米-狄拉克分布导出。

关键结果
研究识别出七个 $A_1$ 光学声子模式（$\omega_1$ 至 $\omega_7$）。分析重点在于三个具有代表性的层内模式（$\omega_2$, $\omega_6$, $\omega_7$），因为它们具有较大的振幅。

1. 高频模式 ($\omega_6$ 和 $\omega_7$)：
   • 对于 $\omega_6$ 模式（4.90 THz），其频率和衰减率的温度依赖性可以通过常规的非简谐声子-声子散射模型（三声子过程）得到良好描述。
   • $\omega_7$ 模式（6.31 THz）表现出非线性行为，除了三声子过程外，还需要引入四声子过程（Balkanski 模型）。估计四声子贡献较小（约 10%），这可能是由于该模式的高能量使得仅通过三声子过程难以满足能量-动量守恒的要求。
2. 低频模式 ($\omega_2$)：
   • 2.4 THz 模式 ($\omega_2$) 表现出异常的、非单调的温度依赖性，在 100 K 附近存在一个临界点，这无法用非简谐声子-声子散射模型来解释。
   • 通过引入声子-电子散射（即光学声子通过带间跃迁衰减为电子-空穴对）的模型，成功重现了这一行为。
   • 该模式强烈的电子-声子耦合归因于其低频特性以及在先前 tr-ARPES 研究中观察到的显著能带偏移。
3. 通量依赖性：
   • 改变泵浦通量（3–100 $\mu$J/cm$^2$）的测量揭示了两种散射机制相反的趋势。
   • 声子-声子散射贡献随通量增加而略微上升，这可能是由于晶格势能的修改所致。
   • 相反，声子-电子散射贡献随通量增加而显著下降。这被解释为由增加的光生载流子密度引起的声子-电子耦合屏蔽效应。

意义与主张
本文声称提供了一个详细的框架，用于利用相干声子光谱区分 Weyl 半金属中的声子-声子散射和声子-电子散射机制。

• 机制解析： 研究表明，虽然 $Td$-WTe$_2$ 中的高频模式受常规非简赫衰减主导，但低频 2.4 THz 模式受到声子-电子散射的显著影响。
• 与 Lifshitz 转变的联系： $\omega_2$ 模式在 100 K 附近的异常行为与 Lifshks 转变相关联。作者指出，虽然体相样品的转变温度通常被认为是 160 K 左右，但该温度具有厚度依赖性；较厚的样品（>10 层）表现出在较低温度（~100 K）发生转变，这与观测结果一致。
• 可调控性： 通过光生载流子密度调节声子-声子散射与声子-电子散射相对贡献的能力，表明 $Td$-WTe$_2$ 是观测和控制动力学 Lifshitz 转变的合适系统。
• 更广泛的适用性： 用于识别声子-电子散射路径的方法被认为适用于广泛的量子材料，包括其他二维 Weyl 半金属和三维金属系统，为理解其电子结构和输运性质提供了见解。