An integrated all-van der Waals nanobeam laser

技术摘要：集成式全范德华价（all-van der Waals）纳米束激光器

问题陈述
过渡金属二硫化物（TMDC）单层由于其强烈的光-物质相互作用和原子级厚度，为集成纳米光子学提供了极具前景的平台。然而，以往在 TMDC 中实现激光作用的演示大多依赖于混合架构，即增益介质（TMDC 单层）被转移到预先制备的介质谐振器上。在这些混合系统中，光学局域化与增益在物理上是分离的，仅通过倏逝场进行相互作用，这限制了模场重叠和自发辐射增强。此外，虽然高 $\beta$ 纳米激光器（其中自发辐射耦合因子 $\beta$ 趋近于 1）对于降低激光阈值和实现受涨落主导的机制具有吸引力，但以往的全范德华（all-vdW）腔实现要么未能达到激光状态，要么依赖于间接带隙体发射。至关重要的是，大多数报道的 TMDC 纳米激光器仅通过传统的功率依赖特征（例如软非线性输入-输出特性和线宽收缩）进行识别，而无法在没有直接量子光学验证（即光子统计特性）的情况下，明确区分高 $\beta$ 激光作用与放大自发辐射（ASE）。

方法论
作者展示了一种基于 $\text{WS}_2/\text{MoSe}_2/\text{WS}_2$ 异质结构的集成式全范德华高 $\beta$ 纳米束激光器。

• 器件架构： 该器件由机械剥离的 $\text{WS}_2/1\text{L-MoSe}_2/\text{WS}_2$ 异质结构组成，并被图案化为一维光子晶体纳米束腔。与混合方法不同，$\text{MoSe}_2$ 单层（增益介质）直接嵌入在 $\text{WS}_2$ 多层结构（光子谐振器）内部，从而最大限度地提高了激子发射与局域化腔模之间的空间重叠。
• 制备： 异质结构通过确定性干法转移堆叠组装，随后利用电子束曝光（EBL）和感应耦合等离子体反应离子刻蚀（ICP-RIE）来定义纳米束几何形状。
• 表征： 使用温度依赖性微光致发光（$\mu\text{PL}$）光谱、实空间及傅里叶空间成像以及功率依赖发射测量对器件进行表征。
• 量子光学验证： 为了明确验证激光作用，作者在脉冲激发下，使用配备有超导纳米线单光子探测器的汉伯里·布朗-汉斯（Hanbury Brown and Twiss）干涉仪，进行了激发功率依赖的二阶光子自相关测量（$g^{(2)}(\tau)$）。

关键结果

1. 激子-腔耦合： 温度依赖性 $\mu\text{PL}$ 表明嵌入的 $\text{MoSe}_2$ A-激子与腔模之间存在高效耦合。与未图案化的异质结构相比，该纳米束表现出约 70 倍的腔介导发射强度增强。腔模具有高度的方向性和线偏振特性，发射角相对于纳米束轴线约为 $\pm 54^\circ$。
2. 高 $\beta$ 激光特征： 在 4 K 下的准连续波光学激发下，器件表现出高 $\beta$ 激光的典型特征：
   • 输入-输出（I/O）特性呈现出软的、S 型非线性转变。
   • 线宽逐渐收缩（约 1.25 倍），而非突发性塌缩。
   • 自发辐射耦合因子 $\beta = 0.986 \pm 0.007$，表明接近无阈值行为。
   • 线偏振对比度为 $(54.7 \pm 0.2)\%$，与局域化腔模对称性一致。
3. 量子光学验证： 光子自相关测量为激光作用提供了直接证据，通过追踪从热统计到泊松统计的光子统计特性的转变：
   • 零延迟光子自相关 $g^{(2)}_{peak}(0)$ 从阈值附近的 $(1.28 \pm 0.09)$ 降低到阈值以上的 $(1.07 \pm 0.07)$。
   • 这种连续演化证实了自发辐射涨落的抑制以及相干发射的开启。
4. 涨落主导的动力学： 阈值之上自相关峰的时间展宽（从 ~0.11 ns 增加到 ~0.23 ns）揭示了涨落主导的激光动力学。这种展宽归因于延迟的激光建立过程和随机的脉冲间定时抖动，这些现象是超小型、高 $\beta$ 腔的特征，其中自发辐射和受激辐射在较宽的激发范围内共存。

意义与主张
本文确立了全范德华异质结构作为一种极具吸引力的集成相干光源平台的地位。其主要意义在于展示了一种在全集成架构中的激光作用，在该架构中，增益介质直接嵌入在光子谐振器内，消除了混合系统的模场重叠限制。通过提供基于光子统计的直接量子光学验证，这项工作明确区分了高 $\beta$ 激光作用与 ASE，而这一区别在以往的 TMDC 纳米激光器报道中往往是缺失的。

作者声称，这些结果证明了层状 TMDC 异质结构可以在单一材料系统中同时提供光学增益、光子局域化和相干光产生。这为可扩展的量子光子电路和集成范德华纳米光子学奠定了坚实的基础。作者指出，虽然目前的原理验证器件使用机械剥离材料，但未来通过晶圆级异质结构、六方氮化硼封装以及电注入等技术的发展，可以进一步提升其性能和可扩展性。