An integrated all-van der Waals nanobeam laser

技術要約：統合されたオールファンデルワールス・ナノビームレーザー

問題提起
遷移金属ダイカルコゲニド（TMDC）単層は、その強い光・物質相互作用と原子レベルの厚さにより、集積ナノフォトニクスの有望なプラットフォームを提供している。しかし、TMDCにおけるこれまでの発振の実証は、その多くが、利得媒体（TMDC単層）を既製の誘電体共振器上に転写したハイブリッド構造に依存してきた。これらのハイブリッドシステムでは、光学的閉じ込めと利得が物理的に分離されており、エバネッセント場を介してのみ相互作用するため、モードの重なりや自発放出の増強が制限される。さらに、高$\beta$ナノレーザー（自発放出結合係数$\beta$が1に近づくもの）は、発振閾値を下げ、ゆらぎが支配的な領域を可能にするため魅力的であるが、これまでのオールファンデルワールス（all-vdW）共振器の実装は、発振領域に達しないか、あるいは間接遷移型のバルク放出に依存していた。決定的なことに、報告されているほとんどのTMDCナノレーザーは、従来のパワー依存のシグネチャ（例：ソフトな非線形入出力特性や線幅の狭窄化）のみを通じて特定されており、これでは量子光学的な検証なしに、高$\beta$レーザーと増幅自然放出（ASE）を明確に区別することはできない。

手法
著者らは、WS$_2$/MoSe$_2$/WS$_2$ヘテロ構造に基づいた、統合されたオールvdW高$\beta$ナノビームレーザーを実証している。

• デバイスアーキテクチャ： デバイスは、機械的剥離されたWS$_2$/1L-MoSe$_2$/WS$_2$ヘテロ構造を、1次元フォトニック結晶ナノビーム共振器へとパターン形成したものである。ハイブリッドアプローチとは異なり、MoSe$_2$単層（利得媒体）はWS$_2$多層構造（フォトニック共振器）内に直接埋め込まれており、励起子の放出と閉じ込められた共振器モードとの空間的な重なりを最大化している。
• 作製： ヘテロ構造は決定論的なドライ・トランスファー・スタッキングによって組み立てられ、その後、電子ビームリソグラフィ（EBL）および誘導結合プラズマ反応性イオンエッチング（ICP-RIE）を用いてナノビームの形状を定義した。
• 特性評価： デバイスは、温度依存マイクロフォトルミネセンス（$\mu$PL）分光法、実空間およびフーリエ空間イメージング、およびパワー依存の放出測定を用いて特性評価を行った。
• 量子光学的検証： 著者らは、発振を明確に検証するために、パルス励起下で超伝導ナノワイヤ単一光子検出器を備えたハンブリー・ブラウン・トゥンス干渉計を用い、励起パワー依存の二次光子自己相関測定（$g^{(2)}(\tau)$）を実施した。

主要な結果

1. 励起子・共振器結合： 温度依存$\mu$PLは、埋め込まれたMoSe$_2$ A-励起子と共振器モードとの間の効率的な結合を示している。ナノビームは、未加工のヘテロ構造と比較して、共振器媒介放出において約70倍の強度増強を示す。共振器モードは高度に指向性があり、線形偏光しており、放出角はナノビーム軸に対して$\pm 54^\circ$に近い。
2. 高$\beta$発振のシグネチャ： 4 Kにおける準連続波光励起下で、デバイスは高$\beta$発振の特徴的なシグネチャを示す：
   • 入出力（I/O）特性におけるソフトなS字型の非線形遷移。
   • 急激な崩壊ではなく、緩やかな線幅の狭窄化（約1.25倍）。
   • 自発放出結合係数が$\beta = 0.986 \pm 0.007$であり、閾値レスに近い挙動を示す。
   • 線形偏光コントラストが$(54.7 \pm 0.2)\%$であり、閉じ込められた共振器モードの対称性と一致している。
3. 量子光学的検証： 光子自己相関測定は、熱的統計からポアソン統計への遷移を追跡することにより、発振の直接的な証拠を提供する：
   • ゼロ遅延の光子自己相関$g^{(2)}_{peak}(0)$は、閾値付近の$(1.28 \pm 0.09)$から閾値上の$(1.07 \pm 0.07)$へと減少する。
   • この連続的な進化は、自発放出のゆらぎの抑制とコヒーレント放出の開始を裏付けている。
4. ゆらぎ支配のダイナミクス： 閾値上での自己相関ピークの時間的な広がり（約0.11 nsから約0.23 nsへの増加）は、ゆらぎ支配の発振ダイナミクスを明らかにしている。この広がりは、自発放出と誘導放出が長い励起範囲にわたって共存する、極小かつ高$\beta$の共振器に特徴的な、遅延した発振の立ち上がりと確率的なパルス間タイミングジッタに起因する。

意義と主張
本論文は、オールvdWヘテロ構造が、統合されたコヒーレント光源のための非常に魅力的なプラットフォームであることを確立している。主な意義は、利得媒体がフォトニック共振器内に直接埋め込まれ、ハイブリッドシステムにおけるモード重なりの制限を排除した、完全に統合されたアーキテクチャにおける発振の実証にある。量子統計による直接的な量子光学的検証を提供することで、本研究は、高$\beta$レーザーとASEを明確に区別しており、これは従来のTMDCナノレーザーの報告において欠落していることが多い点である。

著者らは、これらの結果が、層状TMDCヘテロ構造が、単一の材料システム内で光利得、フォトニック閉じ込め、およびコヒーレント光生成を同時に提供できることを示していると主張している。これは、スケーラブルな量子フォトニック回路および統合vdWナノフォトニクスのための実行可能な基礎を築くものである。著者らは、現在の原理実証デバイスは機械的剥離材料を使用しているが、将来的なウェハー規模のヘテロ構造、六方晶窒化ホウ素によるカプセル化、および電気注入の開発によって、性能とスケーラビリティをさらに向上させることができると述べている。