High-speed and high-gain graphene photovoltaic phototransistor gated by a van der Waals heterojunction

技术摘要：由范德华异质结调控的高速高增益石墨烯光伏光电晶体管

问题陈述
基于二维（2D）材料的光电晶体管提供了光学传感、信号放大与逻辑运算的独特集成。然而，它们本质上面临着增益与速度之间的固有权衡。在传统的光电晶体管中，高响应度是通过光门控（PG）效应实现的，即光生载流子被捕获，从而延长了其寿命（$\tau_{life}$），并允许相反类型的载流子多次循环。这导致了光电导增益 $G = \tau_{life}/\tau_{tr}$（其中 $\tau_{tr}$ 是传输时间）。虽然这种机制可以产生超高的响应度，但通常会以牺牲响应速度为代价，导致响应时间处于毫秒到秒量级。相反，仅依赖于光伏（PV）效应或本征载流子传输（如纯石墨烯）的器件虽然速度快，但由于缺乏增益，其响应度较低（通常受限于 $R_0 = \lambda/1240$ A/W）。以往试图通过引入内置电场来提高速度同时保持增益的尝试，往往难以在不损害增益的情况下实现亚微秒级的响应时间，这通常是由于器件沟道内存在持久的电荷相互作用。

方法论
为了克服这一限制，作者展示了一种全二维材料光伏光电晶体管（PVPT）架构，该架构将光收集/产生区域与载流子传输沟道解耦。该器件由一个由 MoS$_2$/PtSe$_2$ 范德华异质结调控的石墨烯（Gr）晶体管沟道组成，两者通过六方氮化硼（hBN）绝缘层隔开。

• 器件制备： 由 MoS$_2$、PtSe$_2$、hBN 和 Gr 组成的二维材料通过机械剥离，并使用 PDMS 印章确定性地转移到 SiO$_2$/Si 基底上。源极和漏极电极（Au/Cr）通过标准光刻和电子束蒸发工艺制备。
• 工作原理： 该设计利用了“界面调控”机制。MoS$_2$/PtSe$_2$ 异质结作为光伏单元，产生超快的光伏响应，并通过内置电场分离电子-空穴对。异质结中积累的电荷（具体取决于堆叠方式，是在 PtSe$_2$ 中的空穴或 MoS$_2$ 中的电子）通过 hBN 势垒对下方的石墨烯沟道进行静电调控。这种设计将光门控过程与传输沟道分离，抑制了持久的电荷相互作用。
• 表征： 研究采用了转移特性测量、拉曼光谱、原子力显微镜（AFM）以及开尔文探针力显微镜（KPFM）来验证材料质量和能带对齐。光电检测性能通过在调制激光照射（532 nm 及 405–1550 nm 宽谱）下进行瞬态光电流测量进行评估，并使用斩波器、TTL 和声光调制器（AOM）来评估响应速度。

主要贡献与结果
研究报告了一种能够同时实现超高增益和亚微秒响应速度的 PVPT，有效地打破了经典的增益-速度权衡。

1. 性能指标：

   • 增益与响应度： 在弱光照（$P_{in} = 0.016$ mW/cm$^2$）条件下，该器件在 532 nm 处表现出高达 $10^8$ 的光电导增益，对应最大响应度为 $1.14 \times 10^5$ A/W。
   • 响应速度： 响应时间由石墨烯沟道中的载流子渡越时间决定，而非陷阱寿命。通过使用 AOM 进行调制，提取出的上升时间和下降时间为 440 ns。作者保守估计实际响应时间低于 550 ns，仅受限于仪器的采样间隔（0.55 $\mu$s）。
   • 探测率： 该器件实现了超过 $10^{11}$ Jones 的比探测度（最大为 $9.7 \times 10^{11}$ Jones），噪声等效功率（NEP）为 0.82 fW/Hz$^{1/2}$。
   • 宽谱工作： 利用 MoS$_2$/PtSe$_2$ 异质结的光学特性，该器件展示了从可见光到近红外（405–1550 nm）的宽谱光电检测能力，并在整个光谱范围内保持高响应度（$\sim 10^4$ A/W）和高探测度。

2. 机制验证：

   • 界面调控 vs. 捕获： 作者认为，超高增益并非由传统的电荷捕获主导（因为捕获会导致增益 $< 10^3$ 且响应较慢），而是源于界面调控效应，即光生载流子在异质结中积累并调制石墨烯沟道。这得到了温度依赖性测量（在 10–300 K 范围内光电流稳定）和栅压扫描速率无关性的支持，表明深层陷阱的贡献极小。
   • 能带对齐： KPFM 和能带图证实了 MoS$_2$/PtSe$_2$ 界面具有 I 型或 II 型对齐，内置电场方向从 MoS$_2$ 指向 PtSe$_2$。这促进了电子-空穴对的高效分离，使得空穴在 PtSe$_2$ 中积累，从而在 $V_G > V_{Dirac}$ 时诱导石墨烯沟道发生 n 型掺杂。

3. 设计灵活性：

   • 作者证明，通过反转堆叠顺序为 PtSe$_2$/MoS$_2$，可以实现电子在 MoS$_2$ 层中的积累，从而在保持相当性能的同时实现对光电流符号的控制。

意义
本文通过利用光伏效应与光门控效应的协同作用，为高性能二维光电晶体管建立了一种新范式。通过使用具有 MoS$_2$/PtSe$_2$ 异质结的界面调控架构，该器件成功克服了长期限制光电晶体管设计的经典增益-速度权衡。结果表明，可以通过使响应时间由石墨烯中超快的载流子渡越而非缓慢的陷阱动力学决定，从而在不牺牲速度的情况下获得高增益。作者认为，这种提供超高灵敏度、高速度和宽谱响应的架构，为下一代光学通信、传感和成像系统铺平了道路。这种光伏异质结设计的通用性进一步表明，其在多种光电应用领域扩展光谱范围具有巨大潜力。