Anatomy of Spin--Orbit Torques in Monolayer Fe$_3$GeTe$_2$ and Fe$_3$GaTe$_2$: Insights from atomistic and momentum-space decompositions

技术摘要：单层 Fe$_3$GeTe$_2$ 与 Fe$_3$GaTe$_2$ 中自旋轨道转矩的解剖学

问题陈述
通过自旋轨道转矩（SOT）实现对磁化的电控是自旋电子学的核心目标。虽然范德华（vdW）磁体如 Fe$_3$GeTe$_2$ (FGT) 和 Fe$_3$GaTe$_2$ (FGaT) 因其低晶体对称性和栅极可调控的载流子密度而提供了独特的机遇，但其电流诱导转矩的微观起源仍未得到完全理解。具体而言，转矩谐波对能带填充的依赖性、费米能级 ($\varepsilon_F$) 附近特定电子态的作用，以及源于非中心对称单层中亚晶格自由度的“隐藏”转矩的存在，都需要进行系统性的研究。尽管 FGT 和 FGaT 具有相同的 $D_{3h}$ 晶体结构且以 Fe 3d 特征为主，但它们因一个价电子（Ga 与 Ge）的差异而不同，这实际上使 FGaT 成为了 FGT 的空穴掺杂类似物。本文旨在探讨这种化学计量比的改变如何在无需静电栅极的情况下改变 SOT 的景观。

方法论
作者采用了一种系统的第一性原理方法，结合了密度泛函理论（DFT）与线性响应理论：

• 电子结构： 计算使用带有全相对论优化规范正交（ONCV）伪势的 Quantum ESPRESSO 进行。自旋-轨道耦合（SOC）在非共线框架内进行自洽处理。使用了 Perdew–Wang LDA 泛函进行响应计算，以确保准确的磁矩，这与之前关于单层 FGT 的研究保持一致。
• Wannier 插值： 为了实现布里渊区的密集采样，使用 WannierBerri 构建了对称性适应的 Wannier 函数（SAWF）。至关重要的是，SOC 从一开始就包含在 Bloch 态中，从而确保插值模型继承了从头算的自旋-轨道纠缠，而非将 SOC 作为扰动项添加。基组包括 48 个旋量函数（投影到 Fe 3d、X p 和 Te p 轨道），涵盖了相关的 $p$–$d$ 流形。
• 转矩力学形式（Torkance Formalism）： 使用 Kubo–Bastin 线性响应形式计算自旋-轨道转矩（SOT）。转矩张量 ($t_{ab}$) 被定义为单位电场产生的转矩，并被分解为时间反演（TR）偶（费米海）和时间反演奇（费米面）分量。
• 磁化强度旋转： 为了绘制磁化球上完整的角度依赖性，采用了“刚性交换旋转”方案。首先计算沿 $\hat{z}$ 方向磁化强度的从头算哈密顿量，然后将其拆分为 TR-偶和 TR-奇部分。通过 SU(2) 旋量变换旋转 TR-奇交换场，以模拟任意方向的磁化强度 ($\hat{m}$)，而 TR-偶部分（轨道和 SOC 项）保持固定。该方法经过了与全自洽非共线 DFT 的对比测试，在大多数取向下的误差在 $\sim 5\%$ 以内。
• 分解： 生成的转矩通过矢量球面谐波展开、原子分辨分解（亚晶格 Fe$_I$, Fe$_{II}$, Te, X）以及动量空间密度映射进行分析。

关键结果

1. 电子结构差异： 尽管功函数相似（差异约为 28 meV），但 FGaT 中的空穴掺杂显著改变了 $K$ 和 $K'$ 点附近的能带填充。FGaT 在 $\varepsilon_F$ 处的态密度比 FGT 减少了三倍，且费米能级处的自旋极化从多数自旋（FGT）转变为少数自旋（FGaT）。谷-蔡曼分裂（Valley-Zeeman splitting）在两种材料中均保持稳健（约 40 meV），由 Te 环境决定。
2. 转矩的角度依赖性：
   • TR-奇（费米面）转矩： 在两种材料中，这些成分在总响应中占主导地位。FGT 和 FGaT 的角度依赖性非常相似，FGaT 中的峰值强度仅比 FGT 小约 15%。这表明，尽管费米面构型不同，TR-奇通道具有很强的可迁移性。
   • TR-偶（费米海）转矩： 表现出显著差异。FGT 在面内磁化强度时表现出明显的四次谐波贡献，而该成分在 FGaT 中被强烈抑制。作者将此抑制归因于 FGaT 中 $K$ 点费米口袋的减少，这导致了高次谐波贡献在动量空间中更完全的补偿。
3. 原子分辨与隐藏转矩：
   • 分析显示，当磁化强度偏离面外方向时，两个 Fe$_I$ 原子（由水平镜像 $\sigma_h$ 相关联）对转矩的贡献不同。
   • 隐藏转矩： 虽然全局 $D_{3h}$ 对称性禁止了均匀的电流诱导自旋积累，但亚晶格对称性允许存在“隐藏”的自旋-轨道场。在 FGaT 中，这些在 Fe$_I$ 亚晶格上的隐藏贡献可以达到对称性允许分量的近 30 倍。尽管它们在理想单层中精确抵消，但本文认为它们是如果打破亚晶格对称性时进行转矩工程的潜在资源。
   • TR-奇转矩密度集中在 $K$ 点附近的尖锐轮廓处，而 TR-偶转矩密度则分布在整个布里渊区，并在能带反交叉处增强。

意义与主张
本文声称通过将能带填充与晶体对称性分离，提供了对二维铁磁体中电流诱导转矩的微观理解。通过比较 FGT 和 FGaT，作者证明了：

• 化学计量比作为调节手段： 通过化学计量比的内在修改（Ge $\to$ Ga）而非外部静电栅极控制，可以实现转矩谐波的定性变化（特别是 TR-偶通道中四次谐波的抑制）。
• 隐藏自由度： 研究强调了反转对称破缺的单层中存在源于特定位点自由度（亚晶格）的隐藏转矩，这些自由度在传统的电流诱导自旋积累图像中无法捕捉。这些隐藏转矩虽然在理想层的净响应中相互抵消，但表明通过缺陷工程或范德华异质结构中的对称性破缺，可以激活大型的、原本无法获取的转矩分量。
• 方法论严谨性： 该工作建立了一个稳健的计算流程，用于计算低对称性系统的 SOT，强调了自洽 SOC 处理以及对称性适应 Wannier 函数对于正确捕捉交换场与自旋-轨道耦合之间相互作用的必要性。

作者的结论指出，其结果为“层状磁性材料的缺陷与范德华工程”提供了指导，表明操纵亚晶格对称性可能是增强或定制二维磁体中自旋-轨道转矩的一条可行路径。