Observation of in-plane anomalous Nernst effect

技术摘要：面内反常能斯特效应的观测

问题陈述
能斯特效应（Nernst effect）是将热流转化为在磁场或自旋磁化作用下的横向电压的过程，是能量收集和热管理领域中一种极具前景的机制。然而，传统的反常能斯特效应（ANE）受到一个根本性的正交性要求的限制：自发自旋磁化必须垂直于由温度梯度和感应电压所定义的平面。这种几何约束限制了实际应用中器件布局的灵活性。虽然最近已有研究证明，通过涉及贝里曲率（Berry curvature）和自旋-轨道耦合的机制，反常霍尔效应（AHE）可以在面内自旋磁化的情况下发生，但鉴于 ANE 是由霍尔电导的能量导数（通过 Mott 公式）而非占据能带的积分贝里曲率所控制的，目前尚不清楚相同的物理机制是否也适用于 ANE。

方法论
作者利用生长在 (111) SrTiO$_3$ 基底上的典型铁磁氧化物——铱氧化锶（SrRuO$_3$）超薄膜研究了这一现象。这些薄膜具有由于共格应变产生的三角畸变，形成了一个满足面内 ANE 响应对称性要求的磁点群（$2'/m'$）。

实验方法包括在球坐标旋转磁场下进行系统的磁热电和磁输运测量：

1. 样品制备： 通过分子束外延技术制备了 (111) 取向的 SrRuO$_3$ 薄膜（厚度约 4 nm）。
2. 磁场旋转： 通过在方位角内（(111) 平面内）以及极角方向（从 [111] 面外到 [1$\bar{2}$] 面内方向）旋转磁场，在高达 9 T 的磁场下进行测量。
3. 信号提取： 为了从外在贡献（如磁场失配或面外温度梯度）中分离出内在的面内 ANE，作者采用了原始数据的反对称化处理，并减去了单倍对称分量（$S_{yx, C1, B}$ 和 $S_{yx, C1, T}$）。
4. 理论建模： 使用结合了 Wannier 紧束缚模型的 DFT+U 框架（VASP）进行第一性原理计算，以计算特定面内自旋磁化状态下的贝里曲率、轨道磁化和热电电导。

关键结果

• 面内 ANE 的出现： 研究表明，当磁场和自发自旋磁化完全位于由温度梯度和电压定义的平面内时，会出现显著的能斯特信号（$S_{yx}$）。该信号在零磁场下依然存在，并表现出巨大的磁滞现象，证实了其起源于自发铁磁有序。
• 量级与对称性： 面内 ANE 信号达到面外自旋磁化下观察到的量级的约 40%。该信号表现出与 (111) SrRuO$_3$ 晶体结构一致的三重旋转对称性，在 $\phi = 0^\circ$ 和 $\phi = 60^\circ$ 时观察到截然不同的行为。
• 温度依赖性： 横向热电电导（$\alpha_{xy}$）表现出非单调的温度依赖性，在 80 K 附近达到峰值，并在更低温度下下降。这与反常霍尔电阻率（$\rho_{yx}$）随温度降低而单调增加的情况形成对比，反映了 Mott 关系中能斯特效应与霍尔电导能量导数成正比的特性。
• 机制识别： 结果表明，面内 ANE 源于面内自旋磁化与面外轨道磁化之间的非对角耦合。第一性原理计算证实，面内自旋磁化（特别是沿 [1$\bar{2}$] 方向时）会诱导出有限的面外轨道磁化（$M_{orb}^z$）和非零的 $\alpha_{xy}$，而沿 [1$\bar{1}$0] 方向的磁化则产生零响应。

意义与主张
本文声称实验观测到了面内反常能斯特效应，证明了该效应不再受限于要求自旋磁化必须垂直于温度梯度-电压平面的传统正交条件。

作者认为，这一发现：

1. 拓宽了设计空间： 它解除了对自旋磁化的几何限制，允许更灵活的磁热电材料及器件设计。具体而言，它表明可以通过将自旋磁化沿条纹方向（而非垂直于条纹）对齐来优化热电堆结构，从而有望实现更小的器件尺寸。
2. 提供了新的控制机制： 通过晶体对称性工程（例如畴工程或异质结构工程）控制 ANE 符号的能力，提供了一种超越传统费米能级调控的新型极性控制方法。
3. 验证了理论预测： 该观测证实了面内自旋与面外轨道磁化之间的内在耦合可以产生显著的热电响应，扩展了对与贝里曲率相关的量子几何在热电现象中作用的理解。

作者总结道，尽管本研究侧重于 SrRuO$_3$，但在满足对称性要求的条件下，预计在更广泛的一类具有大型内在 ANE（源于贝里曲率热点或 Weyl 点）的材料中也能观测到这一现象。