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Optical decoherence in Er $^{3+}$ -doped CeO $_2$ spin qubit platforms

本研究结合计算建模与实验验证，确定了 Ce $^{3+}$ 极化子及其复合物是 Er $^{3+}$ 掺杂 CeO $_2$ 自旋量子比特平台中光学退相干的主要来源，并揭示了其在 0.8 eV 处的光电离驱动了谱线展宽和光致发光猝灭。

原作者： Vrindaa Somjit, Ignas Masiulionis, Gregory D. Grant, Weiguo Jing, Matteo Giantomassi, Supratik Guha, Gian-Marco Rignanese, F. Joseph Heremans, Jiefei Zhang, Giulia Galli

发布于 2026-08-19

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CC BY 4.0

原作者： Vrindaa Somjit, Ignas Masiulionis, Gregory D. Grant, Weiguo Jing, Matteo Giantomassi, Supratik Guha, Gian-Marco Rignanese, F. Joseph Heremans, Jiefei Zhang, Giulia Galli

原始论文采用 CC BY 4.0 许可（http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/）。 ✨ 这是对下方论文的AI生成解释。它不是由作者撰写或认可的。如需技术准确性，请参阅原始论文。阅读完整免责声明

在构建量子互联网的探索过程中，科学家们正在寻找一种微小且稳定的粒子，它们能够像数字比特一样存储信息，同时具备量子力学那奇特而强大的特性。一种极具前景的候选材料是掺杂了铒（erbium）的氧化铈（cerium oxide）晶体。这种组合之所以具有吸引力，是因为周围的晶体异常“安静”，缺乏通常会干扰脆弱量子数据的磁噪声。此外，铒具有一种特殊能力，能与电信网络使用的频率进行光通信，使其成为量子计算机与现有光纤电缆之间的潜在桥梁。然而，要使这一桥梁发挥作用，铒原子发出的光必须纯净且稳定。如果光线发生闪烁或失去锐度，其中携带的信息就会丢失。

长期以来，研究人员已知这些氧化铈中的铒原子发出的光并不像理论预测的那样锐利。光谱中的谱线过于宽泛，且原子的发光时间比预期更短。这种模糊和衰减的原因一直是一个谜，阻碍了可靠量子设备的发展。一项新研究现在已经锁定了罪魁祸首：问题不在于铒本身，而在于晶体结构中一种特定的缺陷，这种缺陷干扰了光。通过结合先进的计算机模拟与物理实验，研究人员发现，由缺失氧原子和多余电子组成的微小缺陷簇，正在吸收光线并破坏量子态。这一发现为工程师们提供了一个清晰的前进方向，即通过净化晶体来释放这种材料在未来量子技术中的全部潜力。

研究人员首先仔细观察了氧化铈晶体的原子景观。在完美的晶体中，每个原子都位于其精确的位置，但在现实中，晶体经常包含缺失的部分。在氧化铈中，氧原子缺失形成空位是非常普遍的。当这种情况发生时，附近的电子可能会被困在那个空隙中，形成所谓的极化子（polaron）。可以将极化子想象成晶体电子织物中一个微小的、局部的扰动。团队使用强大的计算机模型来模拟这些极化子以及它们与其他缺陷形成的复合体如何与光相互作用。他们计算了将电子从这些缺陷中激发出来并使其进入材料内电流流动的所需能量。

模拟揭示了一个关键的巧合。将电子从这些缺陷簇中释放出来的能量，几乎与激发铒原子所需的激光能量完全一致。当激光照射晶体以使铒发光时，它也会无意中击中这些隐藏的缺陷。由于能量匹配，激光可以轻易地将电子从缺陷中剥离，使它们变成带电粒子。这个过程造成了两方面的破坏：首先，这些缺陷会吸收铒原子试图发射的光，有效地“偷走”了信号，导致光芒变暗；其次，新电荷的突然产生引入了电噪声，使量子态发生抖动，从而导致光光谱的线条变得模糊。

为了证实这种理论机制是否在现实世界中发生，团队转向了物理测量。他们生长了掺杂了铒的氧化�验薄膜，并设置了一个简单的实验，通过使用与量子实验相同的激光照射材料，来测量电流的流动。如果他们的理论正确，照射激光应该会产生可测量的电流，从而证明激光确实使晶体内的缺陷发生了电离。结果非常明确：激光确实产生了电流，证实了这些缺陷正被光激活。

研究人员随后改变了样品中铒的含量，以观察这种相互作用如何变化。他们发现了一个令人惊讶的模式：相对于接收到的光量，铒浓度较低的样品产生了更强的电流。这是因为在铒含量较低的样品中，受激原子发出的光在逃逸出晶体之前，更有可能撞击到附近的缺陷。而在铒含量较高的样品中，光更有可能被另一个铒原子吸收。这种依赖于浓度的行为与他们的计算机预测完美吻合，验证了这些缺陷正在窃取来自铒原子的能量并导致光学模糊的观点。

研究结论指出，光学退相干（即光线清晰度的丧失）是由这些特定的缺陷簇驱动的。研究结果表明，正是那些使氧化��歇在其他应用（如能量转换）中发挥作用的缺陷，同时也损害了其作为量子材料的表现。通过确定这些缺陷的具体性质，研究人员为改进工作提供了一个明确的目标。未来的工作重点现在可以转向工程化晶体生长过程，以最大限度地减少这些特定氧空位和极化子的形成。如果能够减少这些缺陷，氧化铈中的铒原子终将能发出纯净且稳定的光，成为量子互联网的基石。

技术摘要：Er³⁺ 掺杂 CeO₂ 自旋量子比特平台中的光学退相干

问题陈述
嵌入在二氧化铈（CeO₂）中的铒离子（Er³⁺）由于其具有电信 C 波段的跃迁特性和预测的长自旋相干时间，是极具前景的量子自旋-光子接口候选材料。然而，限制这些系统光学相干性的机制仍不为人所熟知。实验观察表明，CeO₂ 中 Er³⁺ 的光学均匀谱线宽度比其寿命限制谱线宽度宽约 $10^3$ 倍，且该增宽的起源以及特定电子顺磁共振（EPR）峰（例如 $g=2.04$ ）的来源尚未得到充分澄清。虽然自旋退相干已得到部分理解，但导致光学退相干的具体缺陷介导路径——可能涉及带电缺陷、电场梯度和应变——仍需被识别，以实现高性能量子存储器的开发。

方法论
本研究采用了计算与实验相结合的方法：

计算框架：
- 理论： 使用 Quantum Espresso 代码进行周期性混合密度泛函理论（DFT）计算，采用了依赖于介电常数的混合（DDH）交换相关泛函。Hartree-Fock 混合参数设定为 $\alpha = \varepsilon_{\infty}^{-1} = 0.188$ ，该参数基于 CeO₂ 的实验高频介电常数。
- 缺陷建模： 研究调查了孤立电子极化子（Ce³⁺）、氧空位（ $V_O$ ）在不同电荷态下的情况，以及由 Er³⁺ 掺杂剂与氧空位形成的复合物。
- 关键指标： 作者计算了热力学电荷转移能级（CTLs）和光学电荷转移能级（VTLs）。至关重要的是，他们应用了有限尺寸修正来消除超胞中人为的静电相互作用，从而确保缺陷能级的准确性。
- 光电离： 计算了光电离截面，并利用一维构型坐标图（1D-CCD）结合电子-声子耦合来模拟振动增宽，从而通过 WEST 代码进行处理。
实验验证：
- 样品： 通过分子束外延技术生长了掺杂 2 ppm 和 10 ppm Er³⁺ 的单晶 CeO₂ 薄膜（厚度约为 750 nm）。
- 测量： 在 0.8 eV（1530 nm）激光照射下进行光电流测量，该波长对应于 Er³⁺ 的激发波长。通过制造 Ti/Au 栅极在薄膜两端施加偏压，并在 300 K 下记录电流-电压特性曲线，以检测光激发载流子。

关键结果

缺陷能级： 计算表明，孤立 Ce³⁺ 极化子及其与氧空位和 Er³⁺ 形成的复合物的热力学电荷转移能级（CTLs）位于相对于导带底（CBM）0.8 eV 以下的位置。具体而言，孤立极化子的 CTL 位于 0.62 eV，而复合物的 CTL 位于 $\lesssim 0.84$ eV。
光电离截面： 计算出的光电离截面显示，在 0.8 eV 处，孤立极化子及缺陷复合物（考虑到温度效应和计算不确定性）具有有限的数值。这表明用于激发 Er³⁺ 的 0.8 eV 激光可以使这些缺陷发生光电离。
机制识别：
- 光致发光猝灭： 这些缺陷可以吸收来自 Er³⁺ 的 0.8 eV 发射，导致非辐射猝灭。
- 电荷噪声： 这些缺陷的光电离会产生自由载流子并创建新的极化子-缺陷复合物，从而引入电荷噪声。
- 谱线增宽： 这些过程共同导致了光学谱线宽度的增加和激发态寿命的缩短。
- EPR 起源： 孤立极化子的负 VTL（ $\mu(0/-1) = -0.05$ eV）表明存在快速的振动弛豫以形成定域化极化子，这支持了观测到的 $g=2.04$ EPR 峰源于 Ce³⁺ 极化子而非离域电子的假设。
实验确认： 光电流测量证实了在 0.8 eV 照射下，Er³⁺ 掺杂 CeO₂ 中存在可光电离的带电缺陷。
- 浓度依赖性： 与 10 ppm 样品相比，2 ppm 样品表现出更高的光电流和在高激光功率下的饱和行为。
- 解释： 在 2 ppm 样品中，Ce³⁺（来自界面 CeOₓ-SiOᵧ 层）相对于 Er³⁺ 的相对浓度较高，从而促进了从激发态 Er³⁺ 到 Ce³⁺ 的高效能量转移，导致电离和饱和。在 10 ppm 样品中，能量转移更有可能发生在 Er³⁺ 离子之间，从而留出更多的 Ce³⁺ 用于直接的激光电离并防止饱和。

意义与主张
本文确定了一个改进 Er³⁺ 掺杂 CeO₂ 量子平台的具体缺陷工程目标。作者声称，在标准操作条件（0.8 eV 照射）下观察到的光学退相干很可能是由 Ce³⁺ 极化子及其复合物的光电离驱动的。

研究指出，对能量转换应用有益的缺陷（氧空位和极化子）在这一特定的量子应用宿主中是有害的。通过结合第一性原理计算和浓度依赖的光电流测量来验证这一退相干路径，本工作为此前观察到的宽光学谱线和短激发态寿命提供了机理性的解释。作者认为，这种机制可能适用于其他 Er³⁺ 掺杂的多价金属氧化物量子平台，如 TiO₂ 和 CaWO₄，其中存在混合价态阳离子和氧非化学计量性。未来的工作拟定为量化能量转移速率并开发电荷噪声模型，以指导缓解策略。

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