Real-time ESR tracking for sub-micron 3D magnetic mapping with VB- quantum sensors in hexagonal boron nitride

技术摘要：利用六方氮化硼中 $V^-_B$ 量子传感器进行亚微米级 3D 磁场实时追踪

问题陈述
尽管六方氮化硼（hBN）中带负电的硼空位中心（$V^-_B$）已成为极具前景的亚微米级磁场量子传感器，但其在磁成像领域的实际应用仍受限于较低的光检测磁共振（ODMR）对比度。传统的磁图绘制技术依赖于在每个像素点处获取完整的 ODMR 光谱，这需要极长的积分时间（通常超过 10 小时）来对微米级区域进行成像。这一局限性限制了 $V^-_B$ 传感器进行动态或快速磁特性表征的能力。

方法论
作者实现了一种频率追踪方法，以实现对 hBN 中局部 $V^-_B$ 集合体电子自旋共振（ESR）频率的实时监测。实验装置采用了一台配备高数值孔径物镜（N.A. = 1.4）和雪崩光电二极管（用于光子计数）的自制共聚焦显微镜。量子传感器是位于中子辐照 hBN 薄片中的局部 $V^-_B$ 集合体，通过 532 nm 激光激发，并在约 820 nm 处收集发射光。

系统并未在每个像素点采集完整的 ODMR 光谱，而是采用了在微波（MW）调制下的实时 ESR 频率追踪技术。该方案包括：

1. 传感器表征：测量随外部磁场（$B_z$）和微波功率变化的 ODMR 光谱，以确定零场分裂（$D_{gs}$）、横向分裂（$E_{gs}$）和直流场灵敏度（$\eta_{DC}$）。
2. 频率追踪：借鉴了此前用于钻石氮в空心（NV）中心的技术，通过追踪 $m_s = +1$ ESR 跃迁（$\nu_2$）来实现实时监测。
3. 3D 绘图：使用 3D 压电位移台，使一个微米级的圆锥形磁尖端（由钢丝制成）相对于静态量子传感器进行扫描。尖端的磁化强度通过周围的电流线圈进行控制。尖端在不同的 $z$ 高度（步长为 400 nm）下沿 $xy$ 平面进行扫描，以重建三维磁场图。

关键结果

• 传感器性能：$V^-_B$ 中心表现出 $D_{gs} \approx 3.48$ GHz 的零场分裂和 $E_{gs} \approx 75$ MHz 的横向分裂。在 1 W 微波功率下，$\nu_1$ 跃迁的 ODMR 对比度饱和于约 7.9%，$\nu_2$ 跃迁饱和于约 4.3%。
• 灵敏度：在 20 ms 积分时间和 1 W 微波功率下，系统实现了 54 $\mu$T/$\sqrt{\text{Hz}}$ 的散粒噪声限制灵敏度。这代表了 54 $\mu$T/$\sqrt{\text{Hz}}$ 的最佳情况灵敏度，与文献中的最先进结果相当。
• 成像速度与分辨率：通过利用频率追踪技术，作者在约 6 分钟内完成了 20 $\times$ 20 $\mu$m$^2$ 区域的制图（每个像素积分时间为 400 ms），与传统的全光谱法相比，采集时间缩短了至少一个数量级。
• 3D 磁图绘制：系统成功重建了一个具有 2.4 $\mu$m 顶端的圆锥形尖端的磁场模式。测得的磁场梯度达到 3.6 $\pm$ 0.2 $\mu$T/nm，且系统能够追踪高达 6 mT/s 的磁场变化率。
• 空间分辨率：在高分辨率扫描中，磁图展示了衍射极限的分辨率，像素尺寸为 200 nm（接近系统 287 nm 的衍射极限）。测得的磁场分布与基于理想圆锥尖端模型的模拟结果相匹配，拟合的磁化强度值与样品的属性一致。

意义与主张
本文确立了自旋共振频率追踪作为一种快速且可行的方法，可用于利用 $V^-_B$ 中心进行分钟级的磁成像。作者声称，该方法克服了与低对比度 ODMR 信号相关的长积分时间这一主要瓶颈。通过控制磁性样品相对于传感器的位置，本研究展示了进行具有亚微米分辨率和散粒噪声限制灵敏度的三维磁场制图的能力。

作者指出，虽然 $V^-_B$ 的 ODMR 对比度低于钻石中的氮空心（NV）中心，但 $V^-_B$ 在 hBN 中的光学鲁棒性和高光子发射率使其非常适合这种频率追踪技术。这项工作表明，该方法适用于微电路、磁性纳米颗粒以及混合传感应用的磁图绘制。作者进一步指出，未来的迭代可以通过利用单 $V^-_B$ 中心、动力学解耦技术或 AFM 辅助纳米探针配置来提高性能，但目前的研究重点在于验证基于集合体的频率追踪方法的有效性。