Soft and chiral phonons in chiral phase of K3NiO2
本研究结合拉曼散射实验与理论计算，证实了 K₃NiO₂ 在 400 K 附近的结构相变是由 Z 点处的软声子驱动的，该声子在低温手性相中分裂为 A₁ 和 B₁ 模式，同时也揭示了在该相中具有非零动量的某些声子表现出显著的圆周原子运动和非零角动量。
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在坚硬的晶体世界中，原子很少是静止不动的。即使是在坚硬的石头中，它们也在不断地振动，像微小的弹簧一样原地摇晃。这些被称为“声子”的振动，在材料中传递着能量和声音。通常，这些振动是简单的往复运动。但在某些特殊的晶体中，原子可以做圆周运动，即围绕一个中心点旋转着振动。这种圆周运动赋予了振动一种旋转或角动量，就像旋转的陀螺一样。当一个晶体结构缺乏镜像对称性时——即它无法与自身的镜像重合，就像左手无法套进右手的手套一样——这种结构被称为“手性”。在这些手性晶体中，科学家们长期以来一直怀疑，这些旋转的振动可以被结构本身所控制甚至创造，从而为在原子尺度上操纵能量和信息开辟了新的途径。
捷克和德国的一个研究小组最近开始在一种名为 K3NiO2 的特定材料中测试这些想法。这种化合物以其在冷却过程中改变内部结构而闻名。在高温下，原子的排列呈现出对称的、非手性的模式。但当温度降至约 420 开尔文以下时，结构会发生转变，进入一种手性形式，扭曲成一种具有明显左右手性的形状。理论物理学家曾预测，这种转变是由一种特定的振动触发的，这种振动随着材料冷却而变得不稳定并“软化”，最终迫使原子重新排列成扭曲的形状。研究人员想要观察是否能捕捉到这种振动的过程，并确定由此产生的旋转原子是否具备使之成为真正手性结构的角动量。
为了实现这一点，团队首先需要制备这种材料。他们开发了一种更安全的新方法来生长 K3NiO2 的微小晶体，即在充有氩气的密封管中混合钾氧化物和镍氧化物。生成的颗粒呈红褐色且极其脆弱，一旦接触空气几乎会立即降解，因此在整个实验过程中必须将其保存在充满气体的密封玻璃管中。研究人员随后将激光束照射在这些晶体上，并测量反射回来的光。这种被称为“拉曼光谱”的技术就像是振动的指纹识别器；当激光撞击原子时，散射光的颜色会根据原子的运动方式发生轻微变化。通过将样品冷却到 80 开尔文并使用不同偏振方向的光，他们可以分离出特定的振动并观察其行为。
测量结果证实了理论预测。随着材料向转变点冷却，研究人员观察到两种明显的振动显著减慢，这种现象被称为“软化”。一旦材料升温超过 420 开尔文，这些振动就会完全消失，正如理论所预言的那样。这证明了从对称形状到手性形状的结构变化确实是由这些特定的原子振动驱动的。然而，当团队进一步观察这些振动是否在旋转时，结果却更为微妙。他们使用了圆偏振光（这种光可以检测振动是顺时针还是逆时针旋转），但发现没有证据表明这些特定的“软”振动具有手性。计算显示，这两种振动是简单的、非简并的运动，并没有像手性声子那样发生分裂或旋转。
这并不意味着该材料完全缺乏手性振动。研究人员运行了详细的计算机模拟，对整个晶格进行了建模，以绘制出所有可能的原子运动。这些模拟显示，虽然负责相变的“软”振动本身不具备手性，但晶体内部几何结构中其他位置的振动确实表现出清晰的圆周运动。例如，频率为 168 cm⁻¹ 的一种振动显示氧原子在进行明显的圆周运动，并携带角动量。团队得出结论：虽然触发结构扭转的特定振动本身并不具备手性，但晶体的手性性质确实允许其他振动进行旋转。这项研究成功识别了该材料形状变化的机制，并阐明了究竟是哪些原子运动携带了自旋，从而将导致转变的原因与晶体产生的手性属性区分开来。
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