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Bayesian Optimization for Self-Driving Materials Laboratories: From Algorithms to Physics-Informed Workflows

本综述探讨了贝叶斯优化在自动驾驶材料实验室中的应用，详细阐述了其如何通过物理启发策略解决实际实验挑战，并调研了其对不同材料领域的变革性影响，同时概述了面向知识生成型实验的未来方向。

原作者： Yuki K. Wakabayashi, Takuma Otsuka

发布于 2026-08-27

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原作者： Yuki K. Wakabayashi, Takuma Otsuka

原始论文采用 CC BY 4.0 许可（http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/）。 ✨ 这是对下方论文的AI生成解释。它不是由作者撰写或认可的。如需技术准确性，请参阅原始论文。阅读完整免责声明

在材料科学领域，创造一种新物质往往是一场关于运气与直觉的游戏。研究人员混合化学物质、将其加热到特定温度，或层叠薄膜，希望能偶然发现具有完美性能的材料，用于太阳能电池、电池或计算机芯片。问题在于，可能的组合数量如此庞大，以至于靠手工测试完所有组合将耗时数个世纪。此外，这个过程是混乱的；温度的微小变化可能会毁掉一个样本，或者机器可能会出现校准漂移，使得人们很难判断一个结果是优秀的还是仅仅是一个巧合。几十年来，科学家们一直依靠经验和直觉来应对这种复杂性，但由于可能性的规模过于巨大，寻找更优材料的过程变得缓慢且低效。

为了解决这个问题，一种新的方法应运而生：自动驾驶实验室（self-driving laboratory）。想象一下这样一个机器人系统：它可以混合化学物质、进行测试、分析结果，并决定下一步该尝试什么，而无需人类接触任何烧杯。这种自动化的核心是一个被称为贝叶斯优化（Bayesian optimization）的决策引擎。把它想象成一个聪明的向导，它能从每一次实验中学习，甚至是失败的实验。它构建了一个搜索空间的心理地图，既能预测最佳材料可能隐藏在哪里，也知道在哪里最有可能学到新知识。这篇由 NTT 研究人员撰写的综述论文探讨了如何改进这项技术，以应对现实世界科学中的混乱现状。它超越了简单的理论，展示了这些算法是如何被调整以处理损坏的样本、缺失的数据以及支配材料行为的复杂物理现象的。

论文解释说，虽然使用计算机引导实验的基本理念非常强大，但教科书上的标准算法版本在真实的实验室中往往会失效。在一个理想的世界里，每一次实验都会成功，每一次测量都趋于完美。但在现实中，一个提议的配方可能会无法创造出目标材料，传感器可能会损坏，或者某项测量在每个样本上运行的成本可能过高。作者认为，要使自动驾驶实验室真正有用，优化软件必须学会处理这些不完美。它需要知道如何将一次失败的实验视为有价值的信息，而不是将其视为无用的损失，从而告诉系统哪里不应该去寻找。它还必须学会平衡运行快速、粗略测试的成本与运行缓慢、精确测试的价值之间的关系，并且必须能够在运行多个实验的同时不产生混乱。

该综述的一个主要焦点是将人类知识整合到机器的学习过程中。研究人员展示了科学家如何不再将材料视为完全的谜团，而是向算法输入已知的物理定律，例如原子如何排列或热量如何影响化学反应。通过将这些规则构建到软件中，系统就不必每次都从零开始。它可以利用已知知识做出更聪明的猜测，从而显著加速发现过程。例如，在提到的一个研究中，系统利用已知物理学来引导特定类型晶体的生长，以比标准计算机搜索更少的尝试次数，找到了高质量的结果。这种方法，作者称之为“物理启发式优化”（physics-informed optimization），架起了人类直觉与机器速度之间的桥梁。

随后，论文调查了这些方法取得实质性科学突破的广泛近期成功案例。在半导体领域，自动驾驶实验室通过一种称为溅射（sputtering）的方法，帮助创造了名为氧化镓（beta-gallium oxide）材料的首个单晶薄膜，这一成就曾让科学家们苦寻多年。在催化领域，该技术帮助识别了一种新的钙钛矿氧化物材料，该材料表现出 391 mV 的固有过电位，位列已报道的四金属钙钛矿氧化物中最低水平之列，证明了其在与清洁氢气生产相关的反应中的高效性。在电池研究中，算法引导了对新型电解质混合物的搜索，使电池寿命更长且充电更快。或许最令人印象深刻的是，在量子材料领域，这些系统帮助合成了高质量的钇锶钌（strontium ruthenate）薄膜。这些薄膜如此纯净且有序，使得科学家能够观察到以往因无序而难以察觉的罕见量子行为。

这篇综述不仅庆祝了这些胜利，还提出了清晰的未来路径和仍存在的障碍。作者指出，随着实验室运行时间的延长，机器本身也会发生变化。零件会磨损，化学品会老化，环境条件也会发生漂移，如果算法设计得不够完善，这些变化会使其产生困惑。他们还强调了处理不同形式数据的挑战，例如图像、光谱和电信号，这些数据需要被整合进一张关于材料质量的统一图景中。最后，论文展望了一个未来，即这些系统不仅仅是寻找最佳数值，它们将开始理解结果背后的“为什么”。目标是从单纯的流程优化转向生成新的科学知识，即机器可以提出假设并设计实验来验证这些假设，从而有效地成为科学发现过程中的合作伙伴。

最终，这篇论文作为将自动驾驶实验室的概念转化为可靠现实的实践指南。它认为，材料发现的未来不在于用机器人取代科学家，而在于建立一种伙伴关系：由算法处理在数百万种可能性中进行搜索的繁重工作，而人类专家则通过物理定律和科学判断来引导系统。通过解决失败、成本和复杂性等实际挑战，并将人类知识编织进代码之中，这些系统有望加速下一代技术的材料发现进程。从简单的优化循环向知识生成引擎的转变才刚刚开始，但前进的道路正变得日益清晰。

技术总结：面向自主驱动材料实验室的贝叶斯优化

1. 问题陈述

材料研究从根本上是一个优化问题，其特征是目标函数昂贵、存在噪声且部分可观测。传统的优化过度依赖领域直觉和经验性实践，这在面对成分、配方和工艺历史极其庞大的组合空间时显得力不从心。此外，现实世界的材料实验与理想化的“黑盒”优化设定存在显著偏差。实际挑战包括：

实验失败： 合成未能产生目标相、薄膜剥离或器件短路。
数据不规则性： 测量缺失或延迟，以及“非数字”（NaN）输出。
复杂约束： 硬约束（仪器限制）和不确定约束（相稳定性、可行性）。
变量多样性： 混合连续变量与分类变量（例如，溶剂类型、基底）。
多保真度与成本： 存在廉价、低保真度代理模型与昂贵、高保真度测量之间的权衡。
物理知识： 存在先验物理知识（热力学、动力学），但在标准黑盒方法中往往被忽略。

本文认为，虽然贝叶斯优化（BO）是自主驱动实验室（SDLs）强大的决策引擎，但其标准的教科书式公式（高斯过程 + 期望改进）不足以应对这些实际情况。核心问题在于如何扩展 BO 以处理这些偏差，同时整合领域特定的物理知识，从而加速发现并生成可重复利用的科学知识。

2. 方法论与框架

本文提出了一个用于 SDLs 中**物理信息贝叶斯优化（PIBO）**的综合框架。它将 BO 工作流构建为一个决策层，通过在代理模型、采集函数和约束处理方面的特定设计选择，使决策能够适应实验现实。

2.1 BO 循环的基础

综述重申了标准的 BO 循环：

代理模型： 使用概率模型（通常是高斯过程，GP）基于观测数据 $\mathcal{D}$ 来预测目标函数 $f(x)$ 及其不确定性 $\sigma(x)$ 。
采集： 使用采集函数（例如，期望改进，EI）来平衡开发（有望的区域）与探索（不确定区域），以选择下一次实验。
更新： 通过纳入新数据来精炼代理模型。

2.2 代理模型扩展

本文详细介绍了如何修改代理模型以应对特定的材料科学挑战：

先验均值： 超越常数先验，使用自适应或随机化先验以跳出局部最优，或者使用基于物理的模型作为先验均值 $m(x)$ ，由 GP 建模残差 $g(x)$ 。
核函数： 利用各向异性核（ARD）来处理具有不同敏感性的变量。引入物理信息核，通过编码物理相似性（例如，将时间转换为 $\sqrt{t}$ 以处理扩散控制过程）而非原始欧几里得距离。
结构化代理：
- 多输出： 通过独立的 GP 或相关的多输出 GP（如内在共区域模型）对多个目标进行建模（例如，活性与稳定性）。
- 多保真度： 使用共克里金法（Co-kriging）或自回归模型，将廉价、低保真度的数据与昂贵、高保真度的数据结合起来。
- 多阶段： 对工作流进行建模，其中中间代理过程引导下游昂贵测试的决策。
替代模型： 指出对于混合变量或非平滑空间，树模型（随机森林）或深度核学习（DKL）可能比标准 GP 更合适。

2.3 采集函数策略

本文概述了针对特定实验约束定制的采集策略：

约束处理： 使用概率分类器或连续约束代理来估计可行性概率（ $p_{feas}$ ），该概率随后与目标采集函数相乘，或用于过滤搜索空间。
多目标： 采用基于超体积的采集函数（如 EHVI）来发现帕累托前沿，而不是过早地进行目标标量化。
成本与保真度： 实现成本感知采集（单位成本的改进）和多保真度选择，以优化预算分配。
批处理与异步： 使用 q 点采集函数（如 qEI, qEHVI）和待定点处理，以处理并行合成或完成时间各异的实验。

2.4 物理信息贝叶斯优化 (PIBO)

一个核心贡献是将物理知识系统地集成到 BO 循环的四个不同环节：

表示： 将原始输入（如气体流量）转化为具有物理意义的坐标（如通过 Vegard 定律转换成的成分），以平滑响应曲面。
先验： 使用物理模型（如 Flory-Huggins 模型、线性关系）作为先验均值函数，使 GP 仅需学习偏差。
核函数： 将物理标度律（如 Arrhenius 温度依赖性）直接编码进核函数的距离度量中。
采集/约束： 在采集评分中应用基于物理的权重函数，或根据热力学稳定性或安全限制定义硬/软约束。

3. 核心贡献与结果

本文并非提出一种单一的新算法，而是提供了一个用于在材料 SDLs 中实现 BO 的统一综述与实践指南。其贡献可归纳如下：

挑战分类法： 它将特定的实验困难（失败、混合变量、漂移）映射到相应的 BO 设计选择（表 1），为研究人员提供了路线图。
PIBO 框架： 它将物理知识的引入形式化，并通过实例（如 NiTi 形记忆合金、InGaAsP 生长）证明，与黑盒 BO 相比，物理信息核和先验可以显著减少达到最优条件所需的实验次数。
实证证据： 该综述调查了由 BO 和主动学习实现的跨领域代表性成就：
- 半导体： 首个通过溅射生长单晶 $\beta$ -Ga $_2$ O $_3$ 薄膜以及优化的 InGaAsP 生长。
- 催化： 高性能钙钛矿催化剂的发现以及优化的光催化交叉偶联反应。
- 电池： 确定了耐用的锂金属电池电解质及高容量保持率配方。
- 合金： 发现低热膨胀高熵 Invar 合金以及优化的 NiTi 相变温度。
- 量子材料： 合成了高质量 SrRuO $_3$ 薄膜，实现了对 Weyl 费米子输运特征的观测。
实践指南： 它提供了关于以下方面的详细建议：
- 问题表述： 定义目标、搜索空间和约束。
- 实现： 闭环编排架构、处理失败（如底端填充）以及管理混合变量。
- 报告： 用于可重复报告 BO 实验过程的检查清单（表 5），强调了迭代次数与墙钟时间（wall-clock time）之间的区别。

4. 重要性与展望

本文认为，BO 在材料科学中的重要性不仅在于提高寻找最优参数的效率。其真正的价值在于：

实现新材料： 使在以前无法触及的窗口内合成材料成为可能（例如，通过溅射制备单晶薄膜）。
知识生成： 从“黑盒”优化转向“知识生成型”实验。通过使用物理信息模型并分析代理结构，研究人员可以提取关于材料行为的可解释规则和假设。
处理现实世界的复杂性： 提供一个原则性框架来处理真实实验室的混乱情况（失败、漂移、混合变量），而非假设处于理想条件。

未来展望：
作者指出了将塑造下一代 SDLs 的若干开放性问题：

非平稳性： 开发能够解释实验漂移（如源耗尽、腔室老化）的长周期实验模型的模型。
多模态学习： 创建能够从异构数据集中学习的模型，其中不同的样本具有不同的子集特征数据。
自适应问题表述： 实现人机协同推理，使人类能够随着新科学证据的出现而修订目标和约束。
科学推理： 集成大语言模型（LLM）和研究智能体，以帮助制定假设并解释结果，从而迈向自主科学发现。

总之，本文将 BO 定位为一种灵活的决策框架，而非单纯的算法；当它与物理知识和鲁棒工程相结合时，能够将材料研究从直觉驱动的试错法转变为高效、可解释且能生成知识的科学研究。