Laser induced ultrafast Co 3d and Ho 4f spin dynamics in CoHo ferrimagnetic alloys

技术摘要：CoHo 铁磁合金中激光诱导超快 Co 3d 与 Ho 4f 自旋动力学

问题与背景
过渡金属 (TM) / 稀土 (RE) 铁磁合金是理解由飞秒激光脉冲驱动的全光学非螺旋性独立切换 (AO-HIS) 的关键模型系统。近期的研究确定了 CoDy、CoHo 合金以及 Co/Gd 超薄双层膜中存在一种特定的切换机制，该机制依赖于畴壁运动与合并。当 Co 子晶格完全去磁，且稀土子晶格的特征去磁时间 ($\tau_{RE}$) 显著长于 Co 子晶格的去磁时间 ($\tau_{Co}$) 时，假设该机制就会发生。这种时间上的分离允许角动量从 RE 子晶格向 Co 子晶格转移，同时最大限度地减少 Co 子晶格的角动量损失。

虽然元素解析研究已确定在 CoDy 合金中 $\tau_{Co} \approx 0.2$ ps 且 $\tau_{Dy} \approx 0.6$ ps，且理论预测表明 Ho 也应表现出类似的缓慢响应，但 CoHo 合金中 Ho 的超快 4f 自旋动力学在实验上仍处于空白。此外，CoTb 合金中 AO-HIS 的缺失被归因于其可能较短的 $\tau_{Tb}$，但目前缺乏直接的 CoHo 对比数据来验证所提出的反转模型。

方法论
研究人员研究了一种沉积在 $\text{Si}_3\text{N}_4$ 薄膜上的非晶态 $\text{Co}_{80}\text{Ho}_{20}$ 铁磁合金，该薄膜结构设计用于充当散热器并防止氧化。研究在室温下（有效工作温度 $\approx 300$ K）采用了两种互补的技术：

1. 时间分辨 X 射线磁圆二色性 (TR-XMCD)： 在 BESSY II 同步辐射装置进行，该技术提供了元素特异性的分辨率。团队监测了针对 Co $L_3$ 和 Ho $M_5$ 吸收边调谐的 100 fs 圆偏振 X 射线脉冲的透射率随泵浦-探测延迟的变化情况。样品被维持在 200 K 的低温恒温器温度下，以补偿激光诱导的热效应，确保有效温度保持在室温附近。
2. 时间分辨磁光克尔效应 (TR-MOKE)： 在环境空气中进行，使用 1030 nm 泵浦光和 515 nm 探测光，该方法主要探测 Co 子晶格动力学，作为 Co 特异性 TR-XMCD 数据的交叉验证。

关键结果
本研究成功提取了两个子晶格的特征去磁时间：

• Co 子晶格： TR-MOKE 和 Co $L_3$ 边的 TR-XMCD 均显示出快速的磁化淬灭，其特征时间为 $\tau_{Co} = 0.22 \pm 0.01$ ps。去磁振幅约为 25%，随后是快速恢复。
• Ho 子晶格： Ho $M_5$ 边的 TR-XMCD 显示出显著更慢的响应。Ho 磁化强度表现出约 60% 的最大去磁振幅，并在数皮秒内达到，其特征去磁时间为 $\tau_{Ho} = 0.87 \pm 0.15$ ps。
• 动力学对比： 数据证实了明显的时空分离现象：在 3 ps 时，Co 子晶格已几乎完全恢复，而 Ho 子晶格仍处于去磁过程中。这种行为与在 CoDy 合金中的观察结果一致，但与 CoTb 合金中报道的较快动力学形成对比。

意义与主张
这项工作的核心贡献是首次实验验证了 CoHo 合金中的超快自旋动力学。结果表明 $\tau_{Ho}$ 显著长于 $\tau_{Co}$，满足了 Kunyangyuen 等人提出的发生畴壁介导 AO-HIS 的特定条件。

论文声称，这些发现支持了以下假设：即过渡金属 (TM) 与稀土 (RE) 子晶格之间存在不同的自旋动力学是这种特定切换机制发生的先决条件。观察到的 Ho 动力学比 Tb 更慢，为为什么在 CoHo 和 CoDy 中观察到 AO-HIS 而在 CoTb 中没有观察到提供了合理的解释。这项工作丰富了关于 Co-RE 合金中元素解析超快动力学的有限实验数据库，证实了尽管不同稀土元素的 RE 动力学变化显著，但 Co 子晶格的去磁时间保持相对恒定。