Efficient perturbations for basin hopping in amorphous glasses

缺乏刚性、重复结构的物质无处不在，从窗户上的玻璃到我们脚下的火山岩都是如此。与原子排列成完美、可预测行列的晶体不同，这些非晶态材料的原子排列呈现出一种混乱的堆叠。这种无序性使得它们难以研究，因为科学家无法简单地通过观察某种模式来推导其结构；信息隐藏在原子散射光或电子的方式之中。为了理解这些材料，研究人员使用计算机模拟来构建符合实验数据的模型。然而，寻找正确的原子排列就像是在一片广阔且大雾弥漫的山脉中寻找最低点。计算机从高处开始，试图通过移动原子来降低能量，但它经常会陷入小的凹陷或局部谷底，这些地方看起来像是底部，但其实并非真正的底端。挑战在于找到一种方法，能够跳过分隔这些谷底的脊线，从而发现材料中真正最稳定的排列方式。

来自卡瑟伯顿高中（Cuth buterton High School）和北卡罗来纳大学教堂山分校的研究小组通过测试不同的方法来扰动非晶态氧化铝的原子结构，解决了这一问题。氧化铝是一种广泛应用于从陶瓷到电子产品等各种领域的材料。他们没有采取那些往往会让计算机困在同一个小谷底中的微小、谨慎的步骤，而是尝试了更大规模、更具破坏性的移动。他们设计了四种特定类型的变化。一种方法涉及完全交换原子的位置；另一种方法是轻微调整原子之间的角度；第三种方法尝试改变原子与其邻居共享连接的数量；第四种——也是最成功的一种——涉及将一个氧原子从一个铝原子移动到另一个铝原子，从而有效地改变了每个铝原子拥有的连接数。在完成每一步这种大胆的变化后，计算机都会让结构进行弛豫，让原子自然地沉降到一个新的、能量更低的位置。

研究人员发现，移动的大小和类型至关重要。那种通过移动氧原子来改变两个铝原子配位情况的方法，被证明是快速降低系统能量最有效的方式。这种单一的移动引起了网络形状的巨大转变，使模拟能够跃过那些会困住谨慎方法的能量高墙。在测试中，这种方法仅需几步就能显著降低结构的能量，而传统的微小步骤则需要数百万次尝试才能达到同样的结果。然而，研究人员也发现，过于激进是有极限的。虽然大幅度的跳跃能快速让系统脱离糟糕的状态，但它们在仅进行几次移动后就可能面临无路可走的情况。

相比之下，一种对原子间角度进行极微小调整的方法起步较慢，但在长期来看却更为彻底。由于这些移动非常温和，计算机可以接受更多次的调整，从而让模拟能够更深入地探索景观。这种方法最终找到了整个研究中观察到的最低能量状态，达到了 -768.11 eV，但它花费了更多的步骤才到达那里。研究表明，最好的策略不是只依赖一种移动方式，而是将它们结合起来：可以先利用一次大型的、非局部的跳跃来逃离深层陷阱并到达较低的区域，随后再通过较小的、局部的调整来精细化结构，从而找到绝对最低点。

这项工作还揭示了一个关于这些材料如何趋于稳定的明确规则。模拟显示，当铝原子和氧原子之间共享更多连接，从而创造出一个更紧密交织的网络时，结构会变得更加稳定。增加这种共享连接的移动会降低能量，而破坏这些连接的移动对改善结构几乎没有帮助。这一见解有助于解释为什么自然界中更倾向于某些特定的原子排列。通过理解特定类型的原子重组如何导致更高的稳定性，科学家可以改进用于模拟非晶态材料的计算机程序。这可以带来更好的新型玻璃和陶瓷设计，确保用于预测其特性的数字模型尽可能准确。该研究证实，我们在计算机模拟中选择移动原子的方式，与我们用来评判结果的规则同样重要，这为解开无序物质之谜提供了一条新路径。