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Quantifying translational and bond-orientational order metrics in hyperuniform and nonhyperuniform many-particle systems

本文引入了一种键取向序度量 $\tau_O$ 来补充平移序度量 $\tau_T$ ，并通过对硬颗粒、随机顺序加成以及隐形超均匀系统的分析，证明了尽管键取向序通常在平移序之下，但这两个度量呈正相关，并能揭示出不同的、依赖于制备过程的结构演化轨迹。

原作者： Anirban Mukherjee, Salvatore Torquato

发布于 2026-09-10

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CC BY 4.0

原作者： Anirban Mukherjee, Salvatore Torquato

原始论文采用 CC BY 4.0 许可（http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/）。 ✨ 这是对下方论文的AI生成解释。它不是由作者撰写或认可的。如需技术准确性，请参阅原始论文。阅读完整免责声明

在物理世界中，物质的组织呈现出一个从气体的完全混沌到晶体的刚性完美之延伸的光谱。在这两个极端之间，存在着一个广阔的材料领域，其中的粒子既非完全随机，也非完美有序。准确了解一种材料在这一光谱中所处的位置，是物理学家和材料科学家面临的一项基本挑战。几十年来，研究人员一直依赖不同的工具来测量这些状态。有些工具测量粒子排列成直线行（即平移有序性）的能力；另一些则测量粒子如何将其邻居对齐为特定的几何图案（例如形成六边形），这被称为键取向序。问题在于，这两类有序性的测量使用的是不同的语言，导致难以直接比较它们，也难以观察它们在材料变化过程中如何共同演化。

由普林斯顿大学的 Anirban Mukherjee 和 Salvatore Torquato 开展的一项新研究，引入了一种能够同时测量这两类有序性的统一方法。研究人员开发了两种新的度量标准（或数值评分），将平移对齐与几何键合置于相同的统计基础之上。通过将这些度量应用于各种模拟粒子系统，他们绘制出了不同材料中秩序是如何发展的图谱。他们的工作揭示了，尽管这两种形式的有序通常共同增长，但它们的增长速度并不总是相同，且材料的制备方式会在其内部结构上留下独特的指纹。

研究人员在三种截然不同的粒子系统上测试了这些新度量标准，以观察评分的表现。首先，他们观察了平衡系统，即粒子已进入稳定状态的集合，例如在流体中漂浮或排列成晶体的硬球。其次，他们研究了通过称为“随机顺序添加”的过程创建的非平衡系统，在该过程中，粒子被逐个投入容器，直到无法再容纳更多粒子为止，这种方法模拟了某些材料在从未形成晶体的情况下发生拥塞的过程。第三，他们研究了一类特殊的“隐形”系统，这类系统旨在以一种既非完全随机也非完全晶体的方式来抑制密度涨落。

在粒子可以自由移动但存在相互作用的平衡流体中，研究人员发现，几何键合的评分远低于平移对齐的评分。然而，随着粒子被压缩得更加紧密，几何评分开始比平移评分增长得更快，尤其是在二维系统中。这表明，当液体接近可能冻结的点时，粒子在锁定为刚性网格之前，会先开始将其邻居组织成特定的形状。在三维系统中，这种效应要弱得多，表明通往有序的路径高度依赖于空间的维度。

当研究人员观察随机顺序添加堆积时，出现了不同的景象。即使在粒子变得非常密集时，几何键合评分相对于平移评分仍然保持在很低的水平。至关重要的是，这些拥塞系统在新的测量空间中所描绘的路径，与平衡流体所采取的路径截然不同。这意味着，由于制备方式的不同，两种材料可能具有相同的平移有序度，但具有不同的几何有序度。研究表明，材料制造的历史会在其结构特征上留下永久的印记。

在旨在实现超均匀性（即以独特方式抑制大规模密度涨落）的特殊“隐形”系统中，研究人员观察到了类似的趋势。随着系统被调节得更加有序，几何评分相对于平移评分有所增加，但在系统达到过渡到完全有序状态的关键阈值之前，它始终处于从属地位。在所有的模拟过程中，这两个评分呈正相关，这意味着当其中一个增加时，另一个也会随之增加。然而，两者之间的比例因材料类型和制备方式的不同而显著变化。

研究结果表明，这两个度量标准可以作为映射物质复杂转变的强大坐标系。通过在一个由这两个评分定义的图表上绘制材料的位置，科学家可以区分那些在传统分析下可能看起来相似的不同物相。例如，这些度量标准可以帮助识别液体何时开始发展出作为结晶前兆的局部几何有序，或者判断一种拥塞材料何时处于无序状态。研究人员提出，这种方法可以用于指导具有特定结构属性的新材料设计，更好地理解玻璃是如何形成的，并对受驱动的非平衡系统中的复杂状态进行分类。这项工作并不声称解决了所有材料中关于有序性的奥秘，但它为描述粒子如何在混沌与完美之间的空间中排列提供了一种更清晰、更一致的语言。

技术摘要：量化超均匀与非超均匀多粒子系统中的平移与键定向序度量

问题陈述
量化多粒子系统的有序或无序程度仍然是物理学、材料科学和数学领域的一个基本挑战。虽然长程平移序和键定向序是完美晶体和准晶体的定义特征，但中间态系统跨越了从完全无序到完美有序的连续谱。现有的标量序度量通常只能解决一个方面：即位置（平移）序或空间平均局部定向序。此外，传统的度量往往缺乏统一的统计基础，使得难以在不同的制备方案、维度以及接近相变点时，比较这两种截然不同的有序形式的发展情况。

方法论
作者提出了一个统一的框架，利用二体相关函数来量化全局平移序和键定向序。

平移序度量 ( $\tau_T$ )： 定义为总相关函数 $h(r) = g_2(r) - 1$ 的 $L^2$ 范数平方。它可以在实空间和傅里叶空间（通过帕塞瓦尔定理）进行计算，从而捕捉短程和长波长相关性。
$\tau_T = \frac{1}{D^d} \int_{\mathbb{R}^d} h^2(r) \, dr$
其中 $D$ 是特征长度尺度。对于泊松点过程， $\tau_T = 0$ ；对于完美晶体，它在热力学极限下会发散。
键定向序度量 ( $\tau_O$ )： 被引入作为 $\tau_T$ 的一种新型类比，定义自加权总相关函数 $h_f(r)$ 。该函数结合了基于每个粒子几何邻居（例如 2D 中的 $\psi_6$ ，3D 中的 $Q_{6m}$ ）分配的局部定向权重 ( $f_j$ )。
$\tau_O = \frac{1}{D^d |f|_{ref}^4} \int_{\mathbb{R}^d} |h_f(r)|^2 \, dr$
通过 $|f|_{ref}^4$ （完美参考晶体中的权重大小）进行归一化，确保了在均匀缩放下的不变性。与 $\tau_T$ 不同，由于邻居的几何构建方式， $\tau_O$ 在泊松过程中存在一个微小的、非零的基准值。
模型系统： 这些度量在 2D 和 3D 的三类系统中进行了计算：
- 平衡硬粒子： 在稳定流体分支（直至接近冻结）和稳定晶体分支上的硬圆盘（2D）和硬球（3D）。
- 非平衡 RSA 堆积： 从稀疏区域到略低于饱和状态的随机顺序加法（RSA）堆积。
- 隐形超均匀 (SHU) 基态： 密度涨落被抑制（对于 $0 < |k| \le K$ ，满足 $S(k)=0$ ）的无序 2D 配置，由隐形参数 $\chi$ 控制。

主要结果

正相关性： 在所有采样的状态点（排除泊松极限）中， $\tau_T$ 和 $\tau_O$ 呈正相关；随着控制参数（填充率 $\phi$ 或隐形度 $\chi$ ）的增加， $\tau_O$ 随 $\tau_T$ 单调增加。
在无序相中的次级地位： 在平衡流体、RSA 堆积和无序 SHU 相中，键定向序相对于平移序处于次级地位 ( $\tau_O \ll \tau_T$ $τ_{O} ≪ τ_{T}$ )。
- 维度依赖性： 在 2D 平衡流体中，随着系统接近冻结点，比值 $\tau_O/\tau_T$ 显著增加，表明在液相-六角相转变前定向相关性变得更加尖锐。这种效应在 3D 流体中明显较弱。
- RSA 与平衡态对比： 在相同的填充率下，平衡流体和 RSA 堆积在 $(\tau_T, \tau_O)$ 平面上追踪着不同的轨迹，揭示了依赖于制备过程的结构差异。RSA 系统在接近饱和时没有表现出类似的定向序增强。
晶体分支： 在采样的晶体分支上， $\tau_T$ 和 $\tau_O$ 的数量级变得相当 ( $\tau_O/\tau_T \approx 0.5\text{--}1$ )。当系统接近完美晶体极限时，该比值趋于 1，这与“对于完美晶体，这两个度量成比例”的理论预测一致。
SHU 系统： 在无序 SHU 相内， $\tau_O$ 仍处于次级地位，但随着 $\chi$ 接近无序-有序阈值 ( $\chi = 1/2$ )，比值 $\tau_O/\tau_T$ 会增加。

意义与主张
这项工作的核心贡献在于将平移序和键定向序置于“共同的二体统计基础上”。通过将两个度量分别定义为其各自二体相关函数的泛函，这对 $(\tau_T, \tau_O)$ 提供了一个集合结构坐标系。

作者声称该框架可以：

区分制备方案： 它揭示了在传统对二体统计看似相似的情况下，平衡系统与非平衡系统之间的结构差异。
对有序阈值的敏感性： 它能够检测在相变附近（如 2D 液相-六角相转变和 SHU 无序-有序阈值）定向相关性的增强，而仅靠平移序度量可能无法捕捉到完整的图景。
潜在应用： 作者建议这些度量可以作为集体变量，用于绘制冻结、熔化、玻璃形成、阻塞（jamming）和自组装过程中的结构路径。他们还提出其在增强采样、相分类和逆向设计中的效用，前提是未来的工作能够建立特定 $(\tau_T, \tau_O)$ 平面区域与宏观性质之间的关系。

本文保持了审慎的态度，指出观察到的层级关系 $\tau_O < \tau_T$ 是针对所采样系统的特定现象，而非普遍约束（例如在六角相中， $\tau_O$ 可能超过 $\tau_T$ ）。这些度量被呈现为量化集成相关强度和空间持续性的工具，而非作为特定底层结构的唯一标识符。

技术摘要：量化超均匀与非超均匀多粒子系统中的平移与键定向序度量

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