Staged emergence of anomalous Hall transport in a correlated uranium Weyl semimetal

在量子材料的世界里，科学家们一直在试图理解当电子被迫进行强烈相互作用时是如何行为的。通常情况下，金属中的电子移动起来很自由，就像一群人在宽阔的走廊里行走。然而，在某些奇异材料中，这些电子变得如此拥挤且具有反应性，以至于它们开始以复杂的方式影响彼此的路径，从而创造出一种集体行为远比个体运动更为重要的物质状态。与此同时，物理学家发现，电子所走的路径可以被材料本身的根本几何结构所扭曲，从而创造出一种无需任何外部推力就能引导其流动的内部地图。这种被称为拓扑的现象，可以导致电子即使在没有电压将其向侧向推动的情况下也会向特定方向移动，这种行为被称为反常霍尔效应。研究人员一直以来的一个大问题是，这种特殊的输运现象是在材料变为磁性的瞬间发生，还是需要电子先缓慢地重新组织自身。

一组研究人员通过研究一种由铀、磷和硫组成的特定晶体（被称为 UPS）回答了这个问题。这种材料是一种铁磁体，这意味着在低于某个温度时，其内部的磁矩会向同一个方向排列，但它同时也含有重铀原子，其电子既可以自由移动，又具有强烈的相关性。科学家们想要观察，这种奇特的侧向电流是在材料变为磁性的那一刻就出现了，还是在电子进入一种新的、更复杂的排列方式后才逐渐显现。为了找出答案，他们将晶体从室温冷却，同时测量其电阻、磁强度以及电子的能级，其中使用了一种称为角分辨光电子能谱的技术，该技术利用高能光将电子从材料中击出，以便测量它们的性质。

研究人员发现，这种材料的故事是以不同的阶段展开的，而不是同时发生的。当样品冷却时，它首先在 118 开尔文（约零下 250 华氏度）时具有了磁性。在这一点上，磁序已经建立，但电学性质并没有立即稳定下来。相反，材料产生侧向电流的能力（即反常霍尔效应）随着温度进一步降低而持续增长和变化。这种效应的信号并不简单地跟随磁强度的变化；相反，它在磁序形成后仍在继续演化，并在 90 开尔文左右达到发展的峰值。这表明材料内部正在发生某些事情，即电子景观的重构，这一过程发生在与磁性本身不同的时间线上。

为了理解电子正在发生什么，团队使用了共振光电子能谱法，这种方法允许他们专门针对晶体中的铀原子进行调谐。他们发现，材料表面的电子具有双重性质：一些是紧密结合且局域化的，而另一些则是可以在晶体中自由穿行的。随着温度降至 90 开尔文以下，研究人员观察到这些电子的分布发生了显著偏移。铀电子的能级重新排列，在磁态深处创造出一种新的、更有组织的结构。这种重构并非突然的跳跃，而是一个渐进的过程，即使在材料已经完全具有磁性的情况下仍在持续演化。数据表明，电子并不仅仅是静止在它们的磁态中；它们正在积极地重塑自身的能量景观，这一过程是在一个与初始磁转变截然不同的温度范围内进行的。

研究团队进行的理论计算支持了这些观察结果，揭示了电子路径中隐藏的几何结构。模型显示，晶体中的磁序在电子能量结构中创造了一个特殊的点，不同路径在此处交叉，且这种交叉受到材料对称性的保护。这个交叉点就像是电子路径中一个强烈的曲率源，正是它驱动了实验中观察到的巨大侧向电流。计算预测的电流值与实验测量值非常吻合，证实了这种效应是材料结构固有的。然而，理论也强调，现实世界的电子正在经历一种持续的转变，而简单的磁序本身无法解释这种转变。侧向电流的强度不仅取决于材料具有磁性这一事实，还取决于铀电子自身持续进行的、随温度变化的重组。

这项工作揭示了在这种铀化合物中，磁序、电子相关性和拓扑输运特性并非同时开启。相反，它们以分阶段的顺序出现。首先，材料具有了磁性。然后，随着温度进一步降低，电子经历了深刻的重构，改变了它们的能态，并为大规模反常霍尔效应的充分发展创造了条件。研究人员发现，电学响应在磁序建立后仍在继续演化，证明了这两者虽然相关，但运行在不同的时间尺度上。这一发现挑战了“磁序本身决定此类材料输运性质”的观点，表明即使在磁态锁定之后，相关电子的复杂舞蹈仍在继续重塑材料的行为。该研究确立了铀类毒砂矿物作为探索强电子相互作用如何重塑拓扑现象的独特平台，为理解自然界如何构建这些复杂的量子态提供了更清晰的图景。