Infrared laser stimulated broadband white emission of transparent Cr:YAG ceramics obtained by solid state reaction sintering
本研究表明，透明 Cr:YAG 陶瓷在 600°C 以下的温度下表现出明亮的、与功率和压力相关的光诱导白光发射（LIWE），该现象归因于铬混合价对内的价态间电荷转移（IVCT）。
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光通常是一种追求精准的工具。在激光的世界里，科学家们致力于创造纯净、聚焦且单色的光束，将其用于切割金属、进行手术或跨越海洋传输数据。然而，在特定且剧烈的条件下，这种有序的光束有时会引发材料内部一种混乱而灿烂的反应。当强力的红外激光击中某些晶体或陶瓷时，材料会突然发出明亮、宽谱的白光，类似于阳光的全光谱。这种被称为“激光诱导白光发射”的现象是一把双刃剑。虽然它为创造新型类太阳光源提供了一条潜在路径，但也代表了对于旨在保持单色聚焦的激光器而言的一种显著能量损失。准确理解这一现象发生的原因及机制，对于提高现代技术中所用激光器的效率至关重要。
波兰低温与结构研究所的研究人员将注意力转向了一种名为透明铬掺杂钇铝石榴石（Cr:YAG）的特定材料。这种材料被广泛用作激光中的被动开关，即一种帮助控制激光脉冲释放的组件。科学家们正在研究这种材料在制成高质量陶瓷后，是否也会遭受这种白光能量损失的影响。他们通过混合高纯度的氧化铝、氧化钇、氧化铬和氧化钙粉末来制备样品。这些粉末被压在一起，并在真空炉中以极高的温度烘烤了五十个小时，这一过程将它们熔合成了坚固、透明的块体。在将这些块体抛光至完美光滑之后，团队将它们放入真空室中以排除空气，从而创造出一个可以在不受周围大气干扰的情况下测试材料极限的环境。
实验涉及将一束聚焦的红外光（对人眼不可见）直接照射在陶瓷样品的表面。当激光束击中材料时，一场惊人的转变发生了。在激光进入和离开样品的精确点上，灿烂的白光闪现出来。这种光并非单一颜色，而是覆盖了整个可见光谱并延伸至近红外区域的宽波长混合体。研究人员观察到，只有当激光功率超过特定阈值时，这种白光才会出现；低于该水平时，材料保持黑暗。此外，白光的强度高度依赖于腔室内的压力。这种效应在近真空环境下最为强烈，如果压力稍有上升，白光发射就会完全消失。这种对压力的敏感性表明，该过程并非仅仅是材料像发热的金属块一样因受热而发光，而是一种更复杂的、光与晶体内原子之间的相互作用。
为了理解这种光芒背后的机制，团队测量了触发该效应所需的光子（即光粒子）数量。通过分析激光功率与白光亮度之间的关系，他们确定该过程涉及四个光子的同时吸收。如此高数量的光子表明，能量是通过一个多步过程而非单次直接撞击来积累的。研究人员还追踪了陶瓷在事件期间的温度。他们使用第二束蓝色激光来激发铬离子，并监测它们发出的特定颜色，这些颜色起到了精确温度计的作用。他们发现，当白光最亮时，陶瓷基质的温度在50到400摄氏度之间。至关重要的是，温度从未超过600摄氏度。这一发现排除了白光仅仅是热辐射（即热发光）的可能性，因为产生如此强烈的白光需要更高的温度。
科学家们提出了一个机制来解释这种能量转换是如何发生的，其核心在于晶体结构内铬离子的行为。在陶瓷中，铬以不同的状态存在，有些带有三个正电荷，有些则带有四个。研究人员认为，强烈的激光会导致电子在这些不同的电荷状态之间跳跃，这一过程被称为“间价电荷转移”（intervalence charge transfer）。想象两个相邻的铬离子，一个充当供体，另一个充当受体。当吸收激光能量时，一个电子从一个离子移动到另一个离子，从而产生一对临时且不稳定的电荷对。当电子回到其新位置时，晶格中的周围原子会轻微移动以适应电荷的变化。这种结构重组以宽谱白光的形式释放能量。白光强度在材料过热时下降的事实表明，这种微妙的平衡极易被过高的热量破坏，从而阻止了高效的能量转移。
研究结论指出，透明 Cr:YAG 陶瓷确实能够在受到聚焦红外激光照射时产生明亮的白光，但仅限于特定的低压和中温条件下。这一现象是由涉及四个光子以及电子在不同电荷的铬离子之间移动的复杂相互作用驱动的。虽然这种效应对于追求高效的激光器来说代表了一种能量损失，但这些发现为改进这些材料提供了清晰的路线图。通过理解铬离子与其周围氧原子之间的距离在这一过程中起着关键作用，工程师或许能够通过微调晶体结构或改变化学成分来抑制这种白光发射。这将使激光器更加高效，确保能量集中在预定的任务上，而不是泄露为灿烂却浪费的白光闪烁。
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