Steady-state cooperative emission of interlayer excitons in atomically thin light-emitting diodes
本研究通过在原子级薄层二维过渡金属二硫化物（TMD）发光二极管中观察到的独特光子相关特征，证明了电注入层间激子的稳态相干发射，这些特征与超辐射的多体量子主方程模型相一致。
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人们通常将光视为一束独立的粒子流，每个光子都沿着自己的路径飞行，互不干扰。然而，当大量的发光原子或分子被紧密地挤压在一个小于其所产生光波长的空间内时，它们便会开始作为一个单一的、协调的整体来运作。在这种状态下，一个光子的发射会促使其他光子也步调一致地发射，从而产生比其各部分之和更为强烈且具有相关性的光脉冲。这种被称为“合作发射”（cooperative emission）的现象已在气体和晶体中被观察到，但在低温下的固体材料中实现这一目标一直是一个重大挑战。难点在于，固体材料通常是杂乱且无序的，这会导致发射器之间脆弱的量子连接几乎瞬间破裂。了解如何在一个稳定的、电驱动的系统中维持这些连接，可能会为创造超高效光源以及研究量子物质的奇异行为开辟新的途径。
一组研究人员现在在一类新型的原子级厚度发光二极管中展示了这种合作行为。他们利用两种不同的半导体材料层构建了一个器件，每层仅有一个分子厚度，并将它们堆叠在一起。当施加电压时，来自一层中的电子和来自另一层中的空穴（电子的缺失）会被吸引到一起，形成一种特殊的粒子，称为“层间激子”（interlayer exciton）。这些激子的独特之处在于，电子和空穴之间存在微小的间隙，这赋予了它们较长的寿命，并使其更容易通过电场进行控制。研究人员对器件进行了工程化设计，使这些激子不会在材料中随机扩散。相反，他们利用器件边缘的几何结构产生了一个强电场，将激子汇聚到一个非常小的、受限的空间内，即堆叠结构的角落附近。这种限制至关重要，因为它迫使激子保持足够近的距离，以便通过它们发射的光进行相互作用。
为了验证这些激子是否真的在协同工作，科学家们测量了器件输出光子的时间间隔。他们寻找光粒子到达时间中的特定模式。如果光来自独立的源，光子到达的时间间隔将是随机的。然而，他们观察到了合作作用的一个显著特征：光子以紧密的簇（或称“丛”）的形式到达，随后是一段没有光子到达的短暂停顿，然后又是另一簇。这种随时间重复的模式是发射器相互关联系统的清晰指纹。研究人员发现，只有当激子处于特定的中性状态或被材料中局域化的缺陷弱捕获时，这种行为才会出现。当他们向系统中加入过多的自由电子或空穴，从而创造出一个密集的电荷载流子“海”时，这种合作效应立即消失了。这表明，激子需要处于某种程度上的隔离和静止状态，以维持它们的连接，而不是在材料中自由移动。
团队还发现，这种效应的强度在很大程度上取决于器件在发射光之后补充激子的速度。通过调节电流，他们可以控制新激子的产生速率。当补充速度较慢时，激子有时间在下一批激子到达之前组织成高度相关的状态，从而导致非常强的光子丛集现象。当补充速度较快时，系统变得混乱，光也回到了随机、无相关性的状态。研究人员使用一个数学模型来描述这一过程，将激子视为一群发射器，它们不断地因光发射而被从激发态中“踢出”，然后由电流缓慢地重新充电。该模型成功预测了他们观察到的复杂时间模式，包括光子簇之间的长延迟。
重要的是，研究人员排除了其他几种对他们发现的解释。他们证明了该效应并非由激子凝聚成单一量子态的相变引起的，因为发射仍然局限于器件边缘，而非遍布整个器件。他们还确定，该效应并非由简单的热涨落或激子与自由移动电子的相互作用引起的，因为当电荷载流子的性质从局域化转变为离域化时，行为发生了剧烈变化。研究结果指向了一种新的光-物质相互作用形式，在这种形式中，稳定的电流驱动着集体量子态，而无需光学腔或激光镜面。这项工作建立了一个平台，用于研究光如何在固体中介导粒子间的相互作用，为开发基于量子光学原理的新型电子器件打开了大门。
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