On the Spontaneous Structural Reconstructions of Chalcogen-Depleted MoS, MoSe, and Janus MoSSe Monolayers
本研究表明，缺硫族原子 MoS、MoSe 及 Janus MoSSe 单层的自发结构重构主要由剩余硫族原子的类型而非母体晶格决定，其中硒即使在低温下也会诱导快速的无序化和晶格收缩，而硫则能在高温前保持晶体有序性，从而能够在单个单层内实现图案化的晶态区域与无序区域的构建。
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想象这样一种材料：它薄到只有单个原子厚度，却承载着变革从更快速的电子器件到更高效太阳能电池等一切领域的希望。这些是二维晶体，具体来说是一个被称为过渡金属二硫属化物（transition-metal dichalcogenides）的家族。可以将它们想象成一个三明治：一层金属原子（如钼）被紧紧夹在两层非金属原子（称为硫属元素，在此例中为硫或硒）之间。在正常条件下，这种“三明治”是稳定且有序的。然而，自然界很少是完美的。在现实世界中，这些薄片经常会丢失一些外层原子，导致金属层暴露并变得不稳定。当这种情况发生时，剩余的原子并不会仅仅静止不动；它们会争先恐后地寻找一种新的、更舒适的排列方式。这种被称为结构重构（structural reconstruction）的过程，决定了材料是保持为一个有用的、有序的晶体，还是坍塌成一种杂乱、无序的状态。了解这一过程究竟是如何以及为何发生的，对于那些希望利用这些脆弱薄片制造器件的工程师来说至关重要，因为材料的行为完全取决于它如何从损伤中恢复。
一组研究人员致力于解决关于这一恢复过程的具体谜题。他们想知道，在损伤发生后留下的原子类型，是否比原始晶体的形状更为重要。为了测试这一点，他们观察了三种不同的起始材料：一张标准的二硫化钼薄片、一张二硒化钼薄片，以及一张“Janus”薄片（这是一种混合体，一面是硫，另一面是硒）。通过模拟移除每张薄片的一整层外层原子，他们创建了四种不同的场景进行观察。在两种情况下，硫留在金属上；在另外两种情况下，硒保留了下来。科学家们使用强大的计算机模拟来观察这些原子薄片随时间的演变，追踪剩余原子的移动方式以及金属晶格对变化的响应。
他们的发现揭示了一个清晰且决定性的规则：剩余原子的身份决定了结果，而原始母体材料的作用则微乎其微。当剩余原子是硫时，薄片表现出了惊人的耐心。在室温下，硫原子保持原位，下方的金属晶格仍保持完美的晶体网格。直到研究人员将模拟加热到900开尔文时，硫原子才开始移动，跨越金属平面去寻找新的位置。即便如此，金属原子仍能保持有序，形成持久的小型有序岛屿，尽管随着温度升高和薄片出现微小孔洞，这些岛屿最终也开始分解。
当剩余原子是硒时，情况则完全不同。在这些模拟中，薄片几乎瞬间失去了秩序。一旦模拟开始，即使在室温下，硒原子也会开始跨越金属平面。在最初的一万亿分之一秒内，原本完美的六角形金属晶格就完全失去了其晶体结构，变得紊乱无序。这种混乱的重排发生得如此之快，以至于模拟的温度几乎无关紧要；无论环境是冷是热，硒原子都会发生跨越。研究人员发现，这个过程释放了大量的能量，驱动原子进入一种全新的、更致密的构型，这与硫所呈现的有序状态有着本质的区别。
为了确保这些发现不仅仅局限于小型计算机模型的微观视角，团队还在更大的薄片上运行了模拟，测量尺寸为50乘以50纳米。这些更大的模型证实了这一模式：留下硫意味着薄片可以保持其晶体结构数纳秒甚至更久，而留下硒则意味着立即陷入无序。研究人员还测试了一种混合场景，创建了一张一半基于硫、一半基于硒的混合薄片。结果令人震惊。两部分表现得就像它们是独立的薄片一样：硫的一侧保持有序，而硒的一侧则陷入混沌，这证明了重构模式是一种局部属性，仅由表面存在的原子决定。
研究还揭示了薄片的物理形状在这一过程中是如何变化的。随着原子跨越金属平面，薄片不仅在垂直方向上进行重排，还在水平方向上收缩。这种收缩并非均匀的；薄片在一个方向上的挤压比另一个方向更多，从而打破了原始的对称性。研究人员指出，这种收缩发生在原子移动之后，这表明结构重构本身迫使晶格发生了收缩。在较大的模拟中，他们观察到剩余的硫原子倾向于以特定的方式聚集，而硒原子则分布得更加随机。
最终，这项工作表明，科学家可以通过选择留下哪些原子来控制这些受损材料的命运。如果设计目标是让材料在失去原子后仍能保持其晶体结构，则应保留硫；如果目标是创造一个无序的、非晶态的区域，则硒是关键。这一见解为“硫属元素图案化”（chalcogen patterning）提供了一条潜在路径，即工程师可以在同一张薄片上刻意排列不同的原子，从而在同一材料内创造出特定的有序与无序区域。研究人员强调，尽管这些结果来自计算机模拟，但硫与硒行为之间的明确区别，为理解这些原子薄片在现实世界中受到损伤或改变时的反应提供了可靠的指导。
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