Emergent higher-order optical nonlinearity in self-assembled polar supertextures
本研究报告了在自组装极性斯格明子（skyrmions）和超晶格中发现的巨型、超快高阶光学非线性现象，该现象由满足 epsilon-near-zero 条件的固有局部介电常数调制所驱动，且无需光子工程，从而为下一代量子信息和高速光通信技术提供了一个极具前景的平台。
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长期以来，光不仅仅是一种视觉方式，它更是塑造世界的工具。自从激光发明以来，科学家们已经学会了不仅利用光来照明，还利用光来控制物质，在转瞬之间改变其性质。这一领域被称为非线性光学，它依赖于这样一个事实：当光强度足够大时，它可以与物质进行复杂的相互作用，从而产生新的颜色或实现信号的开关。然而，为了让这些相互作用在诸如超快计算或安全通信等未来技术中真正发挥作用，所使用的材料必须能够对光做出快速且强烈的反应，尤其是针对那些超越最基础相互作用的效果。寻找能够自然实现这一点，而无需被人工工程化成复杂图案的材料，一直是一个艰巨的挑战。
现在，一组研究人员发现了一种利用一种能够自我组织的特殊材料来实现这一目标的方法。他们研究了一种由两种不同类型的晶体——钛酸铅和钛酸锶——在原子尺度上堆叠而成的层状结构。在这种特定的排列中，材料内部的电荷并不是以简单、均匀的方式排列。相反，它们旋入了微小的三维涡旋，称为极性斯格明子（polar skyrmions）。这些不是静态的，而是动态的纹理，其中电极化的方向从微小旋涡的中心到边缘平滑地旋转。研究人员想要观察，如果用一束中红外光（一种介于我们感受到的热量与我们看到的可见光之间的辐射类型）照射这些旋涡结构，会发生什么。
当团队向材料发射这些中红外脉冲时，神奇的事情发生了。光触发了一次巨大的、瞬时的、频率恰好为入射脉冲一半的新光爆发。这个过程被称为二次谐波产生，是测量材料对光反应的一种标准方法。在正常条件下，旋涡状的斯格明子产生的信号非常微弱，因为旋涡模式会相互抵消。但当中红外脉冲到达时，信号猛增了20倍。这并非缓慢的变化；它发生的频率与光脉冲本身一样快，持续时间仅为几百飞秒，即一千万亿分之一秒。研究人员发现，这种新光的强度并不只是随入射脉冲功率的增加而按比例增长。相反，它的增长速度要快得多，遵循一种表明材料响应具有更高复杂度水平的模式。
为了理解为什么会发生这种情况，团队仔细观察了随着他们增加入射光功率时信号的变化情况。他们发现，这种响应并非由大多数材料中常见的简单、普遍的相互作用驱动。在标准晶体中，光的响应通常以可预测的二次方方式增长。而在这种情况下，信号的增长方式表明材料是在对光的强度的四次方做出反应。这意味着，在如此微小的空间内，材料参与了一场比预期更为复杂的能量交换之舞。研究人员还观察到，信号会与入射光脉冲同步发生振荡或波动，但这种波动遵循三次方的模式，即随光强度的三次方增长。这些特定的数学关系排除了更简单的解释，例如光仅仅加热了材料或导致了结构的缓慢移动。
团队利用计算机模拟来可视化材料内部在这些稍纵即逝的时刻中正在发生的情况。模型显示，中红外脉冲导致了斯格明子内的电荷快速振荡。至关重要的是，材料存储电能的能力（即介电常数）并不是均匀的。在旋涡纹理内部，这一属性在不同位置剧烈变化，有些区域具有正值，而另一些区域则具有负值。这创造了一个天然的、自组装的交替区域景观，其作用类似于人造超材料，但它是无需任何外部工程设计而自行形成的。这种内部结构使得光电场在某些点变得异常强大，从而放大了非线性响应。模拟证实，这种效应是由电荷的快速运动以及材料内部结构对电场的独特响应驱动的，而非由缓慢的热驱动过程引起。
研究人员还在类似的材料中测试了其他类型的旋涡模式，包括不同的涡旋和条纹状排列。他们发现，这些其他纹理也表现出强烈的非线性响应，尽管具体的增长模式略有不同。这表明，产生这些强大、超快信号的能力是这些自组织极性纹理的一个普遍特征，而不仅仅是斯格明子形状的一个巧合。关键因素似乎在于材料内部电学性质的周期性变化，这为增强光与物质的相互作用创造了一个天然的环境。
这一发现指向了一种构建光学器件的新途径。科学家们不必再尝试用激光或蚀刻工具在材料上雕刻复杂的图案，而是可以利用能够自我组织成这些有用结构的材料。这种基于斯格明子的材料可以在室温下运行，并能在不到一个皮秒的时间内做出响应，使其成为未来应用的有力竞争者。研究人员建议，这些发现有助于开发更快的光学开关、将不可见的太赫兹信号转换为可见光的器件，以及新的量子信息处理平台。通过利用这些自组装纹理的固有特性，或许可以开启一个既强大又高效的新一代高速光学技术时代。
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