Elucidating the topological nature of molecular beam epitaxy grown high Curie temperature (Mn1+ySb2-yTe4)x(Sb2-yMnyTe3)1-x using angle resolved photoelectron spectroscopy

技术摘要：阐明高 $T_C$ (Mn$_{1+y}$Sb$_{2-y}$Te$_4$)$_x$(Sb$_{2-y}$Mn$_y$Te$_3$)$_{1-x}$ 的拓扑性质

问题陈述
磁性拓扑材料，特别是源自 MnSb$_2$Te$_4$ 家族的材料，由于拓扑学与磁性的相互作用，在自旋电子学和量子计算领域具有重要意义。然而，MnSb$_2$Te$_4$ 的拓扑性质仍是理论与实验证据存在分歧的研究课题。虽然一些研究表明其表现为外尔半金属 (WSM) 或拓扑平凡绝缘体，但另一些研究则认为它是磁性拓扑绝缘体 (MTI)。这种模糊性在薄膜系统中被进一步放大，因为过量的锰 (Mn) 掺入会导致具有高居里温度 ($T_C$) 的复杂、无序结构。具体而言，此前合成的高 $T_C$ 结构为 (Mn$_{1+y}$Sb$_{2-y}$Te$_4$)$_x$(Sb$_{2-y}$Mn$_y$Te$_3$)$_{1-x}$，其中存在显著的 Mn/Sb 位点混合。这类特定高 $T_C$ 材料的拓扑分类尚未建立，且其高 p 型载流子密度使得观测其电子能带结构变得十分困难。

方法论
本研究利用角分辨光电子能谱 (ARPES) 研究了两个通过分子束外延 (MBE) 生长的样品（组分分别为 $x = 0.65$ 和 $x = 0.92$）的电子能带结构。

• 样品制备： 薄膜生长在 c 面蓝宝石衬底上，并覆盖一层非晶态 Te 层以保护表面。在进行 ARPES 测量前，通过退火原位脱除 Te 帽层。
• 结构表征： 使用高分辨率 X 射线衍射 (HR-XRD) 和 X 射线光电子能谱 (XPS) 来确认组分、晶体质量以及 Te 帽层的成功去除情况。
• ARPES 测量：
  • 光子能量依赖性： 通过 23 eV 至 83 eV 的光子能量范围对能带结构进行映射，以区分体能带（随光子能量呈现色散特性）和表面态（保持无色散特性）。
  • 费米面映射： 在 $\Gamma$ 点获取了六重对称的费米面。
  • 温度依赖性： 在 18 K 至 125 K 之间进行测量，以观察跨越磁转变温度时的能带结构变化。
  • 组分调控： 通过改变组分 $x$，作者操纵了载流子密度以移动费米能级，旨在揭示那些在高度掺杂样品中被掩盖的特征（如狄拉克点）。

关键结果

1. 拓扑性质 vs. 外尔半金属： 费米面映射显示出典型的六角晶系六重瓣状轮廓。至关重要的是，并未观察到外尔半金属特有的费米弧。作者指出，虽然无序有时会导致费米弧塌陷，但此处观察到的清晰对称性结合缺乏 WSM 特征的事实，支持了其具有不同于 WSM 相的非平凡拓扑性质。
2. 表面态 vs. 体能带： 光子能量依赖性研究表明，特定能带（由数据中的红箭头标出）不随光子能量变化而发生色散，从而证实了其二维表面特性。相反，其他能带表现出色散（蓝箭头），识别为体能带。
3. 费米能级调控与狄拉克点显现： 研究证实，将组分 $x$ 从 0.65 增加到 0.92 可降低 p 型载流子密度（从 $2.09 \times 10^{20}$ 降至 $9.06 \times 10^{19}$ 载流子/cm$^3$）。这种移动使费米能级向价带更高处移动。在 $x=0.92$ 的样品中，这种移动使得能够观察到表面态中狄拉克点的起始点，这一特征与拓扑绝缘体行为一致。
4. 磁相互作用与能带分裂： 温度依赖性 ARPES 显示，当温度跨越磁转变点时，结合能会发生偏移。具体而言，在约 25 K 和 60–70 K 处观察到了结合能偏移的明显阶跃，这与先前报道的居里温度（$T_{C1}$ 和 $T_{C2}$）相对应。这些变化表明存在由磁有序驱动的能带分裂或调制。此外，超过第二个转变温度后的连续能带移动表明存在短程磁有序或波动的局部矩。

意义与主张
本文声称提供了实验证据，支持高 $T_C$ (Mn$_{1+y}$Sb$_{2-y}$Te$_4$)$_x$(Sb$_{2-y}$Mn$_y$Te$_3$)$_{1-x}$ 材料具有磁性拓扑绝缘体性质。通过系统地改变组分并利用光子能量依赖性 ARPES，作者成功区分了表面态与体能带，并排除了这些特定无序样品表现为外尔半金属的可能性。

该工作证明了：

• 这些高 $T_C$ 材料复杂的无序本质并不妨碍清晰拓扑表面态的观测。
• 组分调控是调节此类 p 型系统中载流子密度并揭示狄拉克锥起始点的有效方法。
• ARPES 是探测此类材料在存在显著无序和磁复杂性时电子能带结构的有效技术。
• 温度依赖性研究可以捕捉到影响电子能带结构的磁转变特征和短程磁波动。

作者总结道，这些发现对于理解这些材料在实际自旋电子量子器件中的应用潜力至关重要，并指出高 $T_C$ 与拓扑表面态的相互作用是探索新型量子现象的关键前沿。