Explicit pore pre-conditioning and inverse design of amorphous nanoporous carbon
本文提出了一种针对非晶纳米多孔碳的反向设计框架，该框架将孔隙几何结构视为设计输入而非合成输出，通过在预定义的孔隙周围生长碳并利用粒子群算法优化构建参数，成功地重构了目标孔径分布和结构特性。
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想象一种充满了微小孔隙的材料，它能像电池一样储存电荷，或者过滤我们呼吸的空气，亦或是净化我们的水。这种材料是纳米多孔碳，一种由纯碳原子排列成的混乱、无序网络构成的海绵状物质。它的力量并非来自于碳本身，而是来自于其中所捕捉到的空隙的形状和大小。如果孔隙太大，材料就无法高效地保持电荷；如果孔隙太小，离子就无法进入内部。几十年来，科学家们一直试图通过模拟实验室中的制造过程——即加热并冷却碳直至其定型——来设计这些材料。然而，这种方法就像是通过把粘土扔向墙壁，并寄希望于它能落在正确的形状上，从而雕刻出一尊塑像。最终孔隙的形状是制造过程的结果，而不是科学家可以做出的选择。他们可以设定温度或冷却速度，但无法直接指定材料必须具有某种特定的孔隙模式，以完美配合某种特定的电池液体或气体。
一组研究人员将这一过程颠倒了过来。他们不再寄希望于孔隙自然形成，而是从他们想要的孔隙开始，围绕着它们构建碳。在一项新的研究中，他们展示了一种设计非晶态纳米多孔碳的方法：首先在虚拟盒子中放置特定尺寸的空心球体，模拟实现特定任务所需的精确孔径分布。然后，他们逐环围绕这些空心球体生长碳原子，仔细排列原子，以确保不会压碎孔隙。由于计算机无法仅通过观察孔径大小来预测碳将如何沉降，该团队使用了一种智能搜索算法来微调构建规则，直到生成的材料符合预期的蓝图。结构构建完成后，他们对其进行了短暂的高温“摇晃”，以平滑粗糙的边缘并修复化学键，同时使精心设计的孔隙保持完好。其结果是一种几何空隙成为一项规格参数，而非偶然产物的材料。
研究人员针对两个截然不同的挑战测试了这种方法。首先，他们尝试重现一种此前通过标准加热和冷却方法在模拟中制备的真实碳结构。他们将目标孔径大小输入计算机，并要求它构建一个匹配的结构。搜索算法调整了构建规则（例如碳原子距离孔壁的距离以及碳环的刚性），直到新结构看起来与原始结构几乎完全一致。最终材料在密度、表面积和孔径分布方面与参考模型的误差在5%以内。这证明了该方法只需通过观察最终形状，就能逆向工程出复杂的无序结构。
为了进一步推进该方法，团队尝试构建一种“双峰”分布的结构，这意味着它需要同时具备两组截然不同的孔径大小：一些非常小的孔和一些大得多的孔。这是一种标准模拟方法难以创造的复杂形状，因为它们通常只能产生一种平均尺寸。通过使用一种特定类型的碳生长规则，团队成功构建了一个同时具有小孔和大孔的结构，并匹配了目标模式。然而，他们发现并非所有的构建规则都适用于每种目标。当他们尝试使用另一套规则来构建相同的双峰形状时，计算机无法正确放置孔隙，这表明碳原子如何连接的选择，取决于预期的结果，这一点至关重要。通过分析搜索的历史记录，研究人员可以判断哪些规则对于设计是必不可少的，哪些是无关紧要的，从而能够在构建完成前就发现失败的尝试。
最后一步涉及一段被称为“退火”的短时间加热过程，以修复局部化学性质。初始构建产生了一个拥有正确孔隙但化学性质不完整的网络，许多碳原子缺少维持稳定所需的化学键。加热过程允许原子移动并重新连接，在不破坏精心布置的孔隙的前提下修复这些薄弱点。经过这段短暂的处理后，材料的内部结构变得更接近真实的、稳定的碳网络，拥有了正确的化学键数量和匹配参考模型的密度。孔隙保持在设计的原位，尽管随着碳骨架收紧，它们略微变宽了。这项研究表明，虽然局部化学性质仍需遵循物理定律来趋于稳定，但孔隙的整体形状现在可以成为一种设计选择。这使得研究重心从询问“这个过程会制造出什么？”转向了“我们需要这种材料做什么？”并据此进行构建。
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