Fully GPU-accelerated semistochastic Epstein-Nesbet perturbation theory
本文提出了一种全 GPU 加速的分布式半随机二阶 Epstein-Nesbet 微扰理论实现方案，该方案融合了关键计算步骤并利用 CountSketch 数组大幅降低了内存与通信成本，在保持大规模量子化学应用高并行效率的同时，实现了相比于基于 CPU 方法高达 37.53 倍的加速。
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在原子和分子的微观世界中，科学家们试图理解电子如何运动和相互作用以维系物质的结构。为了实现这一目标，他们构建了关于“波函数”的数学模型，这是一种描述这些微小粒子复杂的概率性质的模型。几十年来，求解这些模型最准确的方法是列出所有可能的电子排列方式，这种方法被称为全构型相互作用（full configuration interaction）。然而，随着分子规模的增大，可能的排列组合数量会呈爆炸式增长，以至于即使是世界上最强大的超级计算机也无法全部列出。为了应对这一问题，研究人员使用了一种称为选择性构型相互作用（selected configuration interaction）的策略，即只保留最重要的排列方式并舍弃其余部分。虽然这使得问题变得可控，但也留下了一个缺口：被舍弃的排列方式仍然会对分子的能量产生影响。为了获得真正精确的答案，科学家必须估算这些缺失部分的效应。这种估算被称为二阶埃普斯坦-内斯贝特摄动理论（second-order Epstein–Nesbet perturbation theory），它是将近似答案转化为高精度答案的关键最后一步。然而，对于大型分子而言，执行此类计算传统上是一个缓慢且极度消耗内存的过程，难以跟上现代计算硬件的发展步伐。
中国科学技术大学的一个研究团队现在通过开发一种完全在图形处理器（GPU）上运行这些计算的新方法，解决了这一瓶颈。GPU 是最初为视频游戏设计的强大芯片，但现在因其能够同时执行数百万个简单计算而被广泛用于科学计算。由尚红辉和杨金龙领导的研究小组开发了一套软件系统，将三个困难步骤——生成潜在的电子排列、过滤掉不显著的排列以及计算它们的能量贡献——融合为一个流线型的单一操作。该方法并没有存储一个关于主计算之外可能存在的、庞大且笨重的所有电子排列列表，而是使用了一种巧妙的统计技巧。它将关于这数百万个被丢弃排列的信息压缩到一个固定大小的内存结构中。这使得计算机能够在无需逐一写下这些缺失部分或在不同处理器之间大规模移动数据的情况下，完成对所有这些缺失部分的贡献求和。
这种新方法的成果令人瞩目。在单块现代 GPU 上进行测试时，该系统完成这些复杂能量修正的速度比使用 64 个传统处理器运行的旧方法快 8 到 37 倍，同时保持了相同的统计精度。研究人员证明了他们的方法具有高效的可扩展性，这意味着即使在多个 GPU 协同工作时也能保持良好的性能。在涉及一个大型铁-氧配合物和一个铁-卟啉分子模型的测试中，该系统处理了包含多达 2 亿个电子排列的参考波函数。对于铁-卟啉分子，单块 GPU 的计算仅耗时约 85 秒，而使用旧技术，这项任务将变得极其缓慢甚至无法完成。该方法在应用于由人工神经网络生成的波函数（一种不依赖于传统对角化过程的新型电子建模方法）时也证明了其有效性。在这种情况下，新工具成功地精炼了神经网络的预测，将计算出的能量降低到了所谓的“化学精度”（chemical accuracy）水平，即误差小到足以用于预测现实世界的化学行为。
这项工作的意义不仅在于速度，更在于它改变了可能性。通过消除此前迫使科学家简化模型或等待数日才能获得结果的内存障碍，这一加速 GPU 的工具允许研究人员应对更大、更复杂的化学体系。团队应用其方法研究了铁基分子中能量状态的微妙平衡，这些分子在生物过程和工业催化中处于核心地位。他们的计算为这些分子更倾向于三重态还是五重态提供了更清晰的见解，解决了早期精度较低的研究留下的歧义。此外，将此类修正应用于基于神经网络的波函数的能力，暗示了一条新的路径：利用人工智能生成分子行为的初步猜测，然后使用这个快速且精确的工具将其精炼为确定的答案。研究人员已向社区开放了他们的软件，为他人以先前无法企及的速度和效率探索复杂材料的电子结构敞开了大门。
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