All-electrical Coherent Control of a Single Rare-earth Spin Qubit

技术摘要：单稀土自旋量子比特的全电控相干控制

问题陈述
稀土（RE）4f电子自旋因其长相干时间和光学可寻址性，在量子技术领域（特别是针对电信波长的自旋-光子接口）具有广阔的前景。然而，实现单个稀土自旋的全电控相干控制仍然是一个根本性的实验挑战。主要的障碍在于4f轨道受到外层电子壳层的强屏蔽作用，这严重限制了外部电场向有效驱动场向4f自旋的转化。虽然已有研究提出利用中介自旋来弥补这一差距，但在传统的固态或分子平台中，精确构建此类中介自旋已被证明十分困难。

方法论
作者利用配备有电子自旋共振（ESR）功能的扫描隧道显微镜（STM），在MgO/Ag(100)表面开展研究。

• 系统工程：通过原子级构建了一个定制的自旋对，由一个吸附在低对称性氧-氧桥位（Er(B)）上的单个铒（Er）原子，以及一个放置在特定距离（沿O-O方向三个晶格位点）的钛（Ti）原子组成。
• 驱动机制：由于Er原子缺乏未成对的5d/6s电子，它无法被直接进行电控。相反，射频（RF）电场被施加到附近的Ti原子上。Ti自旋充当中介体，为Er自旋产生一个有效的交换场（$B_J$）。射频激发调制这种交换相互作用，从而为Er自旋产生一个横向驱动场（$B_1$）。
• 表征：团队利用三维磁场控制技术，绘制了不同磁场取向（$\theta$ 和 $\phi$）下的共振频率和拉比频率图谱。他们对比了不同的配对几何结构——具体包括 (3, 0)、(3.5, 0.5) 和 (2.5, −0.5) ——以分离原子间距和取向的影响。
• 建模：构建了一个包含Er和Ti各向异性g-张量以及各向异性交换张量（$J$）的自旋哈密顿量。该模型考虑了由射频调制原子轨道引起的、描述为磁矩“摆动”（wobbling）的随时间变化的交换相互作用。

核心贡献与结果

1. 全电控相干控制：本研究展示了耦合到Ti原子的单个Er 4f自旋的全电控相实现。通过驱动耦合的Ti自旋，作者成功操纵了受屏蔽的Er自旋，克服了此前单个稀土自旋难以实现相干电控的挑战。
2. 创纪录的拉比频率：该系统为Er自旋跃迁实现了高达 190 MHz 的拉比频率。这比此前固态平台中稀土自旋的记录提高了十倍。相比之下，孤立的Ti自旋或配对中的Ti跃迁表现出的拉比频率低了一个数量级（约19 MHz），证实了这种增强是通过耦合机制特异性地作用于Er自旋的。
3. 各向异性交换作为一种资源：研究确定了各向异性交换相互作用是实现此类控制的关键资源。
   • 位于桥位的Er原子表现出强各向异性g-张量（$g_{xx} \approx 1.05, g_{yy} \approx 2.22, g_{zz} \approx 9.59$）和各向异性交换张量（$J_{xx} \approx 80, J_{yy} \approx 544, J_{zz} \approx 1273$ MHz）。
   • 驱动效率不仅取决于自旋间的距离，更关键地取决于该对组合相对于磁场的取向。当磁场取向使得各向异性g-张量导致磁矩偏离磁场方向时，驱动效率达到最大，此时Ti磁矩的射频诱导“摆动”能为Er自旋产生强烈的横向场。
4. 双量子跃迁（DQT）：作者成功驱动并观测到了双量子跃迁（即Er和Ti自旋同时旋转），这是一个在量子纠缠和传感领域备受关注的特性，此前在表面原子中尚未得到演示。
5. 几何依赖性：虽然自旋-自旋相互作用强度（分裂能）随间距减小而单调增加，但拉比频率并非如此。(3, 0) 配对显示出最高的拉比频率，而尽管 (2.5, −0.5) 配对具有更强的耦合，其拉比频率并未按比例增加，这突显了几何取向和各向异性相对于简单距离的主导作用。

意义
本文确立了通过与具有各向异性交换相互作用的中介自旋耦合，表面稀土原子可以成为原子级、电控自旋量子比特的可行平台。所展示的机制——通过各向异性交换将电激发转化为相干旋转——为访问受屏蔽的4f自旋提供了一种通用的设计策略。这种方法能够实现超快门操作（接近吉赫兹量级）和局部控制，有望为固态量子器件、分子自旋量子比特以及采用类似中介策略的半导体系统开辟新的高保真度量子比特架构路径。这项工作验证了利用扫描探针操纵进行量子器件“自下而上”设计的可行性，以克服稀土元素固有的屏蔽限制。