Novel Schiff Base Hydrogel Based on Crosslinked between Pectin Aldehyde and Amine-Terminated Cyclotriphosphazene for Drug Delivery
本研究报道了一种新型席夫碱水凝胶的合成与表征，该水凝胶由果胶醛与对乙酰氨基酚取代的环三磷氮二胺交联而成，展示了良好的细胞相容性、pH依赖性降解以及用于生物医学应用的受控药物释放潜力。
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药物治疗往往面临着一种艰难的平衡：既要将药物精准地输送到需要的地方，又要防止其进入身体的其他部位。如果药物释放过快或位置错误，可能会导致治疗失败或产生副作用。为了解决这一问题，科学家们转向了水凝胶——一类主要由水组成，但能像柔软、有弹性的海绵一样保持形状的材料。这些材料由长链分子组成，可以捕捉药物并随时间缓慢释放。构建这些“海绵”的一种特别有前景的方法是利用一种被称为“席夫碱反应”（Schiff base reaction）的化学“握手”。这个过程将两种不同的分子连接在一起——一种带有胺基，另一种带有醛基——从而创造出一个强大且灵活的网络，能够对环境变化（如酸碱度）做出反应。
在最近的一项研究中，土耳其盖布泽技术大学（Gebese Technical University）的研究人员探索了一种构建这类药物递送海绵的新方法。他们结合了两种截然不同的成分：一种是经过改良的天然糖类——果胶，另一种是基于磷和氮的合成环状分子。果胶存在于植物细胞壁中，研究人员对其进行了化学改性，使其携带醛基。第二种成分是一种源自环三磷腈环的定制化合物，这种结构以其稳定性和可化学调控的能力而闻名。研究人员将胺基附着在该环上，然后将其与改性果胶混合。这两种组分通过席夫碱反应连接在一起，形成了一种前所未有的新型水凝胶。
团队首先开始制造这些新材料的构建模块。他们合成了一种特定的磷基分子，并使用 X 射线晶体学技术（一种映射固体晶体中原子位置的技术）确认了其精确结构。分析显示，该分子具有独特的形状，拥有一个中心环以及包含部分常见止痛药对乙酰氨基酚（paracetamol）成分的侧链。构建模块准备就绪后，研究人员将其与醛基改性果胶混合。随着化学键的形成，混合物自发地变成了黄色的固体凝胶。为了了解这种新材料的微观形态，他们利用高倍显微镜对其进行了观察。图像显示出一种多孔结构，凝胶内部均匀分布着微小的孔洞，就像一块准备好吸收液体的海绵。
研究人员随后测试了这种凝胶在不同环境下的表现，特别是观察了它的溶胀行为和药物释放情况。他们将干燥的凝胶放入模拟人体环境的溶液中：一种是类似于血液的中性 pH 值溶液，另一种是类似于胃液的高酸性 pH 值溶液。结果显示，这种凝胶具有极强的吸收能力，通过吸收水分，其体积可以增加到原始尺寸的许多倍。然而，它在不同酸碱度下的表现各异。在酸性溶液中，凝胶溶胀得更多，且释放物质的速度更快。当他们用对乙酰氨基酚装载凝胶以进行药物递送测试时，发现凝胶在酸性环境中的药物释放量约为中性环境下的七倍。这表明，该材料可以被设计用于在胃部或身体其他酸性部位特异性地释放药物，同时在血液中保持药物不被释放。
对于旨在用于医疗用途的任何材料，安全性都是一个关键因素，因此团队还测试了这种凝胶与活细胞的相互作用。他们将人类皮肤细胞暴露在来自该凝胶的提取物中，并测量了细胞在数天内的存活情况。结果表明，该材料通常对细胞是安全的，在较低浓度下具有较高的存活率。虽然在浓度极高的情况下，细胞在一周后表现出了一些压力，但整体行为表明该凝胶具有生物相容性。研究还观察了该凝胶随时间降解的情况。它降解得缓慢且稳定，逐渐失去重量，而不是突然崩解，这对于需要保持足够完整时间来运送载荷的材料来说是一个重要的特性。
这项工作代表了药物递送领域的一个新方向。尽管此前的研究曾使用带有醛基的磷基分子与天然聚合物结合，但本研究首次成功地将一种胺端基磷分子与醛基改性的天然聚合物连接起来。研究人员发现，这种特定的组合创造了一个稳定的、多孔的网络，能够响应 pH 值的变化。尽管凝胶并未释放其携带的所有药物分子，但能够根据酸碱度控制释放速率是一个显著的发现。该材料似乎是未来应用的有力竞争者，为开发既有效又对人体温和的定制化药物递送系统提供了可能。
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