PASS: Perturbation augmented space group structure sampling for transferable Fe-O machine learning interatomic potential
本文引入了扰动增强空间群结构采样（PASS）方法，旨在基于原子簇展开框架，生成一个用于训练可迁移、准确且计算高效的机器学习原子间势函数的代表性数据集，该方法成功地模拟了铁氧化在体相、表面及界面系统中的复杂反应动力学过程。
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铁锈蚀是一个我们每天都能看到的现象，这是一个金属与空气接触并逐渐转化为脆性红褐色皮层的缓慢转变过程。虽然这种现象在表面上看似乎很简单，但在其下方的原子世界里，却是一个混乱而复杂的景观。当铁原子与氧气发生反应时，它们并不仅仅是静止不动；它们会进行位移、结合并重新排列成不同的晶体结构，其中一些具有磁性，而另一些则没有。科学家们长期以来一直希望在计算机上模拟这一过程，以准确理解锈是如何形成的、它是如何蔓延的，以及如何阻止它。为了实现这一点，他们需要一套被称为“原子间势函数”（interatomic potential）的规则，这套规则会告诉计算机每一个铁原子和氧原子在彼此碰撞时应当如何表现。挑战在于，铁和氧可以形成许多不同类型的结构，而创建一个既能适用于所有这些结构又不会失效的单一规则集，几乎是不可能完成的任务。
多年来，研究人员一直试图通过人工构建这些规则，即通过猜测在生锈过程中可能发生的原子排列方式，或者让计算机逐一搜索它们，而这是一个缓慢且昂贵的过程。来自代尔夫特理工大学的 Zixiong Wei、Fei Shuang 和 Poulumi Dey 的一项新研究提供了一条不同的路径。他们开发了一种名为 PASS 的方法，即“扰动增强空间群结构采样法”（Perturbation Augmented Space Group structure Sampling）。该方法不再是盲目猜测或无休止地搜索，而是从一个包含铁和氧原子可以形成的各种可能几何模式（即空间群）的库开始。研究人员随后对这些模式进行系统性的摇晃和拉伸，从而创造出数千个略微变形的版本。这个过程生成了极其丰富的原子快照集合，既涵盖了稳定的结构，也涵盖了原子运动或反应时产生的混乱、不稳定的状态。通过将这一多样化的集合输入机器学习系统，团队训练出了一个新的计算机模型，该模型能够高精度地预测铁与氧之间的相互作用。
研究人员在广泛的场景中测试了这一新模型，以观察它是否能够处理现实世界生锈过程中的复杂性。他们检查了模型是否能正确预测纯铁的性质，包括受热时的膨胀以及受压时的断裂情况。他们还将其应用于各种氧化铁（构成铁锈的不同化学化合物），例如赤铁矿中的红色氧化铁和磁铁矿中的黑色磁性氧化物。尽管该模型仅在包含少于十个原子的微小原子簇上进行训练，但它已证明能够描述更大、更复杂的结构，包括锈蚀开始形成的表面以及金属与氧化物交界处的界面。该模型成功预测了氧原子如何溶解进入铁中以及如何在金属内部移动，其结果与高精度的计算结果及现实世界的实验结果相吻合。
为了证明其方法在解决最困难的部分时依然有效，团队利用这个新模型模拟了一次大规模的氧化事件。他们创建了一个虚拟的铁块，并在 873 开尔文的高温下将其表面暴露在氧气中。模拟运行了一纳秒——这只是极短的一瞬，但对于原子重新排列自身而言已经足够长。结果显示，表面清晰地形成了一层氧化层。模型显示氧原子向内扩散，创造出一个铁与氧几乎等量混合的独特区域。这个新层的结构与磁铁矿（wüstite）非常相似，这是一种在高热条件下形成的特定类型氧化铁。模拟捕捉了整个过程：从氧分子在表面的初始吸附，到氧化层的生长，再到原子向金属内部的扩散，而这一切都是在模型从未被明确教导过“铁锈长什么样”的情况下实现的。
这项工作表明，通过在系统生成的微小样本上进行训练，而非尝试手动设计每一种可能的场景，是能够创造出一套可靠且通用的铁氧规则的。这个新模型并非完美无缺；它并未明确考虑原子的磁性属性，而这些属性可能会影响它们在某些条件下的行为。然而，它为研究腐蚀早期阶段和氧化层生长提供了一个稳健且实用的工具。通过展示一个基于微小、经扰动的结构进行训练的模型，能够准确预测大型演化系统的行为，研究人员为更高效、更准确的化学反应模拟开启了一扇大门。这种方法表明，理解复杂材料变化的诀窍不在于从一开始就构建更大的模型，而在于通过对各种可能性进行全面且系统的采样，教会计算机识别原子排列的基本模式。
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