Detailed Characterization of Methylammonium and Formamidinium Bismuth Iodide Perovskite Thin Films, Focusing on Electrical Properties for Optoelectronic Applications
本研究表征了无铅甲胺和甲胺盐基碘化铋钙钛矿薄膜，在证实其结构质量和光学带隙的同时，揭示了热激活跳跃传导机制，从而确立了它们作为极具前景的光电应用候选材料的地位。
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在太阳能领域，科学家们长期以来一直在寻找能够比目前的硅能电池更高效地捕捉阳光并将其转化为电能的材料。多年来，被称为钙钛矿的一类材料展现出了巨大的潜力，但其中许多性能最佳的材料都含有铅，这是一种具有环境和健康风险的有毒金属。这促使研究人员寻找更安全、不含铅的替代品，且这些替代品仍需具备相同的导电能力。其中最具有前景的候选材料是含有铋的化合物，铋是一种毒性小得多的金属。然而，仅仅将铅替换为铋就会改变材料的行为方式。为了使这些新材料发挥作用，科学家必须精确了解电能在其中是如何移动的、它们如何吸收光线，以及它们的内部晶体结构是如何排列的。挑战在于这些材料非常复杂；它们的性能很大程度上取决于用于构建它们的特定原子以及这些薄层材料的制造方式。
来自斯洛文尼亚和北马其顿大学的一个研究小组着手调查了两种特定版本的这些铋基材料。他们专注于铋和碘原子与甲胺或甲酰胺（这些是作为晶体结构间隔物的微小有机分子）配对的化合物。研究人员在实验室中制备了这些材料，首先将其生长为固体晶体，然后将其转化为玻璃片上非常薄且均匀的薄膜，这是制造太阳能电池的关键过程。通过仔细检查这些薄膜，该团队旨在确定其光学特性（例如释放一个电子需要多少能量）及其电学行为（特别是电荷在不同温度下通过材料的难易程度）。
团队首先确认了他们是否成功创建了正确的化学结构。利用 X 射线衍射技术（一种通过将 X 射线从样品上反弹来揭示原子排列的技术），他们验证了晶体是否形成了预期的模式。他们还通过强力显微镜观察了薄膜的表面质量。图像显示，两类薄膜都非常光滑且连续，没有出现大的缝隙或裂纹，这对于器件良好运行至关重要。出现了一个细微的差别：由甲酰胺分子制成的薄膜在表面上看起来比由甲胺制成的薄膜更规则、更有序，这表明有机分子的尺寸和形状会影响制造过程中晶体的沉降方式。化学分析证实，铋与碘原子的比例完全符合预期，确保了材料的纯度且没有多余的杂质。
接下来，研究人员测量了这些薄膜如何与光相互作用。当光照射到材料上时，如果光携带的能量足以将电子推入一个可以移动并携带电流的状态，光就会被吸收。团队发现，这两种材料都能很好地吸收光线，特别是在可见光谱的蓝光和绿光部分，这使得薄膜呈现出明显的橙色或深红色。通过分析吸收数据，他们计算了能隙，即释放一个电子所需的最小能量。他们确定甲胺版本的能隙为 1.98 电子伏特，而甲酰胺版本的能隙略小，为 1.74 电子伏特。这种差异非常显著，因为较小的能隙允许材料收获更广泛的阳光。数据表明，这两种材料都表现为间接半导体，这是一种特定的行为，其中电子的运动涉及动量的变化，使得这一过程比直接半导体稍微复杂一些。
为了理解电是如何在这些薄膜中实际传输的，团队进行了阻抗谱测量，这是一种在宽频率和宽温度范围内测量材料对电流阻碍程度的方法。他们观察到，随着温度升高，材料的电阻降低，这是半导体中典型的行为，即热量有助于释放电荷载流子。测量结果显示，电力的移动并非平滑连续，而是通过一种“跳跃”机制进行的。在这个过程中，电荷从一个局部点跳到另一个点，克服沿途的小能量障碍。研究人员计算出，这些跳跃所需的能量对于这两种材料而言大约都是 0.5 电子伏特。这个数值高于在铅基钙钛矿中通常看到的数值，这表明虽然铋基材料更安全，但目前它们的电荷移动速度较慢。
研究还揭示了材料内部电阻的来源细节。电信号表明，构成薄膜的微小晶粒之间的边界比晶粒本身的电阻更大。这意味着，电荷流动的阻力往往来自于这些晶粒相遇的界面处。此外，电荷的弛豫过程（即它们对变化场的响应速度）并不遵循简单的统一模式。相反，电荷表现出响应时间的分布，这表明内部环境非常复杂，存在许多不同类型的障碍。尽管存在这些障碍，研究人员仍确认这些材料拥有光电器件所需的基本特性。他们得出结论，虽然铋基薄膜目前的效率尚不及铅基薄膜，但其稳定性和低毒性使其成为未来发展的有力竞争者，特别是如果科学家能够找到改进晶粒间连接的方法，从而让电流更自由地流动。
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