Ultrafast Dynamics of Pressure‑Activated Energy Funneling and Amplified Spontaneous Emission in Microscale Quasi-2D Perovskites
本研究表明，对微尺度准二维钙钛矿施加适度的静水压可以通过重构能量漏斗动力学来克服尺寸诱导的限制，从而激活并显著降低放大自发辐射的阈值。
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光放大，即产生激光的过程，依赖于某些材料内部的一种微妙平衡。在一种被称为准二维钙钛矿的特定晶体类别中，这种平衡是通过一种天然的排序系统实现的。这些材料的构造就像是一叠薄层，其中一些层较宽，而另一些层较窄。当光线击中材料时，能量被宽层吸收，然后自然地流向窄层，就像水顺着一系列台阶流下一样。这种流动将能量集中到一个点上，使材料能够发出强力且聚焦的光束。这一特性使它们成为能够装进计算机芯片的微型激光器的绝佳候选材料。然而，这里有一个问题。这种排序系统依赖于在广阔区域内分布着大量不同类型的层。当科学家试图将这些材料缩小到现代电子设备所需的微观尺寸时，这个“人群”就变得过于稀疏了。宽层和窄层之间的距离变得太远，导致能量无法在它们之间跳跃，从而使产生激光的能力崩溃。多年来，这种尺寸限制似乎是这些材料无法逾越的规则。
一支研究团队现在找到了一种在不改变材料化学成分的情况下打破这一规则的方法。他们并没有尝试从头开始重建材料，而是对其施加了轻微的挤压。通过将一层微小的钙钛矿薄膜放入一个可以施加精确压力的装置中，他们发现压缩可以恢复失去的光发射能力。当他们将压力增加到仅 0.14 吉帕（gigapascals）时——这在超高压物理学领域属于一个温和的力水平——材料突然开始发出激光特有的锐利、强烈的光。当他们将压力进一步增加到 0.41 吉帕时，触发这种光发射所需的能量降低了一半。这意味着仅仅通过挤压，该材料产生光的效率就提高了一倍。研究人员观察到，这种效应是可逆且可控的，可以通过调节压力来实现光的开启和关闭，这是此前在这些薄膜中从未实现过的壮举。
为了理解挤压为何奏效，科学家们仔细观察了晶体结构内部发生的变化。他们利用先进工具实时观察原子的运动方式以及能量的流动情况。他们发现，材料对压力有两种截然不同的反应方式。在较低压力下，晶体层相互靠拢，有效地缩短了宽部分与窄部分之间的间隙。这种距离的缩减使得能量在各部分之间跳转的速度变得更快，修复了因材料变小而导致的连接中断。能量传递的效率提高了近十倍。与此同时，压力还改变了能量在窄部分内停留的时间。通常情况下，这些能量会迅速消失，但在压力作用下，它们的寿命延长了 60%。这种更快的传递速度与更慢的损耗速度相结合，为光的积聚与爆发创造了完美条件。
研究人员证实，这种改进并非源于晶体结构的根本性变化，而是由于层间堆叠方式的特定调整。他们排除了材料正在经历突然、混乱转型的可能性。相反，压缩过程是一个受控的两步过程。首先，层与层之间的间隙闭合，这是改善光发射的主要驱动力。只有在更高的压力下，层本身的内部结构才开始发生扭曲，并最终导致光发射减弱。这种详细的观察使团队能够精准定位材料表现最佳的压力范围，确定了 0.41 吉帕是光发射最强且启动所需能量最低的“甜点位”（sweet spot）。
这一发现表明，这些材料的尺寸限制并非绝对。通过使用机械压力，科学家可以有效地调节微观薄膜的性能，使其表现得像或甚至优于更大块的同类材料。这项研究表明，通过压缩，可以将通常会导致性能下降的“微缩化诅咒”转化为一种“祝福”。虽然实验是在实验室环境下使用专门设备进行的，但其原理暗示了未来技术的新路径。研究人员提出，在现实世界的设备中，可以通过弯曲柔性芯片或使用其他机械力来施加必要的挤压，从而实现类似的效果。这为制造此前被认为无法使用这些材料构建的紧凑、高性能光源打开了大门。这项工作为能量如何在这些晶体中移动提供了清晰的物理学解释，并提供了一种控制能量的实用方法，为新一代微型、高效激光器的诞生铺平了道路。
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