Oxygen plasma-engineered resin–carbon interfaces in 3D-printed hollow microneedle electrodes for IL-6 detection
本研究提出了一种经氧等离子体工程处理的 3D 打印中空微针碳电极，该电极显著增强了界面电化学性能，从而实现了在复杂生物流体中对 IL-6 进行灵敏、无标记且稳定的阻抗检测。
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人体是一个复杂的信号网络，通过皮肤下方的微小化学信使在液体中不断进行通信。在这些信使中，被称为细胞因子的蛋白质扮演着重要角色，它们在炎症或感染期间充当警报铃。其中一种蛋白质——白细胞介素-6（IL-6）尤为重要，因为当身体承受严重压力（如脓毒症）时，其水平会急剧上升。为了了解患者体内的状况，医生通常需要测量这些水平，但传统方法涉及抽血，这一过程具有侵入性、痛苦且难以进行连续监测。科学家们长期以来一直在寻找一种更温和的方式来获取这些信号，并将目光投向了浸润在细胞间的组织间液。这种液体含有与血液相同的化学线索，但如果能绕过坚韧的皮肤外层而不造成损伤，它就更容易被触及。挑战在于创造一种工具，既能刺穿这层屏障，收集样本，又能高精度地测量特定蛋白质，同时还要足够小以便佩戴舒适，且结构足够简单以便可靠制造。
巴西联邦ABC大学的一支研究团队开发出一种全新的设备，将这些功能整合到了一个单一的集成结构中。他们制造了一个由微小空心针组成的贴片，每根针仅有1.5毫米高，是使用一种称为立体光固化的高分辨率3D打印技术打印而成的。不同于以往那种针头仅作为输送液体到独立传感器的管道的设计，这些针头本身就是传感器。研究人员用导电碳浆填充了每根针内部的空心通道，将整个针阵列变成了一个功能性的电学接口。这种设计使设备能够穿透皮肤，并在进入点直接检测化学物质，从而消除了对复杂管路或外部泵的需求。然而，仅仅用碳填充针头是不够的；碳浆与针头塑料树脂交界处最初的电阻过大，导致难以获得清晰的读数。
为了解决这个问题，团队利用氧等离子体处理了针头表面，这是一种利用电离气体改变表面化学性质而不损坏精细结构的过程。这种处理过程就像一把钥匙，开启了碳与树脂之间的界面。处理前，水滴在表面缩成一团，表明其具有一定的疏水性。经过等离子体处理后，水迅速铺展开来，显示出表面对液体具有高度的亲和力。这种变化至关重要，因为设备需要被体液润湿才能发挥作用。研究人员发现，这一简单的步骤显著改善了电流在界面上的流动，将电阻降低到了足以让设备有效地与周围液体进行通信的程度。他们通过测量电子跨越表面的难易程度证实了这一点，发现处理后电子移动的速度提高了一倍多。
在优化了电学路径后，团队测试了该设备检测IL-6的能力。他们在针头表面涂覆了专门用于捕捉IL-6蛋白的抗体。当设备遇到该蛋白质时，抗体会与其结合，形成一个物理屏障，从而改变针头的电阻。研究人员观察到，这种电阻的变化与IL-6的存在量直接相关，使他们能够测量浓度范围在0.5至7.5纳克/毫升之间的蛋白质。该设备具有高度的特异性，对IL-6的响应比对TNF-alpha或干扰素-伽马等其他类似蛋白质的响应强约四倍，证明它能够从背景噪音中分辨出目标。它能可靠检测到的最低IL-6含量为0.178纳克/毫升，这一灵敏度足以捕捉到严重医疗状况中出现的炎症显著飙升。
研究人员通过模拟现实世界条件，进一步测试了该设备的实用性。他们将针头置于模拟人体组织间液成分的液体中，随后又置于稀释的人类血浆中。在这两种情况下，设备都保持了检测蛋白质的能力，尽管复杂的血浆环境会导致在高浓度下信号强度略有下降。这表明，虽然该设备在复杂的生物混合物中表现良好，但样本的具体成分会对读数产生影响。团队还检查了设备在储存后可使用多久。在将传感器在冰箱中存放40天后，他们发现设备保留了约91%的原始灵敏度，这表明抗体和界面随时间保持了稳定。
这项工作证明，利用简单的集成设计，即针头与电极合二为一，构建出复杂的医疗传感器是完全可能的。通过结合3D打印技术与针对性的表面处理，研究人员创造了一个既能在机械上强力穿透皮肤，又能在电学上灵敏检测蛋白质水平变化，且在化学上经过调优以与人体液体相互作用的平台。虽然该设备尚未成为商业产品，但研究结果展示了一条清晰的路径，通往那些可以实现无创、连续监测炎症的工具，从而为在无需重复抽血的情况下观察人体内部警报提供了一种新方式。
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