Large sulfur isotope fractionation during microbial sulfate reduction at low sulfate levels: Early life and environmental implications
这项研究表明，即使在硫酸盐浓度极低的情况下，微生物硫酸盐还原作用仍能产生巨大的硫同位素分馏，这为早在 2.7 Ga 就存在活跃的异养硫酸盐还原作用提供了证据，并挑战了此前认为 2.5 Ga 之前缺乏同位素亏损黄铁矿完全是由于硫酸盐限制的观点。
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在地球漫长的历史深处，一场无声的化学剧目上演过，它塑造了我们呼吸的空气和我们所知的生命。这场故事的核心是硫，一种作为地球表面化学关键开关的元素，通过与氧、碳和铁的相互作用来调节环境。早在人类行走于大地之前，微观生物就发现了一种通过将硫酸盐（一种常见的溶解盐）分解为硫化物来获取能量的方法。这种被称为异化硫酸盐还原的过程，被认为是生命进化出的最古老的代谢策略之一。当这些微生物执行这项任务时，它们会留下一个独特的化学指纹：它们产生的硫化物在硫的组成上比它们起始的硫酸盐更轻。在数十亿年的时间里，这些硫化物与泥土中的铁发生反应，形成了黄铁矿，这种矿物在岩石记录中保存了这一同位素特征。科学家长期以来一直将这些古老的黄铁矿石视为时光机，寻找这些微生物首次出现的证据。然而，一个主要的谜团一直存在：早于25亿年的岩石缺乏表明这些微生物活跃的强烈化学信号，这导致许多人认为硫酸盐还原可能尚未存在，或者古代海洋中的硫酸盐含量太低，以至于微生物无法有效工作。
一位研究人员决定通过从不同的角度观察问题——专注于古代海洋的具体条件——来解决这个谜题。他们知道，在硫酸盐稀缺的现代环境中，微生物留下的化学指纹可能会变得微弱或令人困惑，从而可能掩盖它们活动的证据。为了理解这一点是如何运作的，这位科学家前往了八个不同的自然环境，从现代海洋中含盐量高、硫酸盐丰富的海水，到硫酸盐仅以极微量存在的极其清澈的湖泊。他们收集了这些地点的沉积物样本，仔细提取了困在泥土中的微小黄铁矿颗粒。他们并没有仅仅测量整个岩石样本的平均组成，而是使用了先进的技术来分析单个黄铁矿颗粒中的硫同位素，寻找最重和最轻颗粒之间尽可能大的差异。这种微观尺度的研究方法使他们能够看到微生物正在工作的精确位置所发生的完整化学变化范围，而不是一个可能模糊细节的平均值。
结果令人震惊。即使在硫酸盐极其稀缺的湖泊中——其浓度低至三微摩尔——这是一种微乎其微的量——微生物仍然产生了巨大的化学偏移。硫酸盐与黄铁矿中的硫化物之间的差异达到了近48‰，这个数值几乎与在硫酸盐丰富的环境中观察到的数值一样大。这一发现推翻了“低硫酸盐水平必然导致微弱或不可见的化学信号”的假设。研究人员发现，微生物仍然能高效地执行其能量获取任务，留下了清晰且大规模的同位素标记。这一观察结果为解读古代过去提供了一个新的钥匙，表明在极古老的岩石中缺乏这种信号，并不一定意味着微生物不存在，而是由于信号被其他因素掩盖或改变了。
凭借对微生物在低硫酸盐条件下行为的新理解，研究人员将注意力转回到古代岩石记录，特别是针对早于22亿年的样本。他们汇编了来自以往研究的数千项测量数据，并应用了他们的新标准来识别哪些样本真正反映了古代微生物的活动。他们发现了三个特定的岩层，其年代约为27亿年前，展示了具有活跃硫酸盐还原特征的宽广同位素差异范围。这些岩石形成于一个可能仅含有几到几十个微摩尔硫酸盐的海洋中，为这些微生物在远比此前认为的更早时期就已蓬勃发展提供了可靠证据。该研究表明，到27亿年前，这些微生物已经建立了一套完整的代谢途径，能够在早期海洋中极微量的硫酸盐环境下运行。
然而，这个故事也解释了为什么在27亿年之前的记录是沉默的。研究人员提出了两个可能导致最古老岩石中信号微弱的原因。首先，在完整的硫酸盐还原途径进化出来之前，早期的微生物可能是在还原另一种化学物质——亚硫酸盐，它是硫酸盐的前体。这种早期的代谢方式可能会产生较小的化学偏移，从而留下更微弱的痕迹。其次，地球地质历史中的剧烈热量和压力可能改变了最古老的岩石，使明显的化学差异变得平滑且趋于统一。随着岩石经历变质作用，微生物创造的独特同位素模式会被抹去，留下一个狭窄的数值范围，这可能被误认为是缺乏微生物活动。通过区分这些地质改变与原始生物信号，研究人员阐明了早期生命的计时表，将确认存在的硫酸盐还原微生物的时间推回到了新太古代时期的黎明，并为生命如何适应早期地球的化学约束提供了更清晰的图景。
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