Physics-guided auxiliary multi-task learning for temperature-dependent thermoelectric 𝑧𝑇 curve prediction

技术摘要：物理引导的辅助多任务学习用于温度依赖型热电 $zT$ 曲线预测

问题陈述
热电性能受无量纲优值 $zT = S^2\sigma T / \kappa$ 控制，其中 $S$ 是塞贝克系数，$\sigma$ 是电导率，$\kappa$ 是热导率。这些性质具有强耦合性和温度依赖性；$zT(T)$ 最大值的量级、位置和宽度决定了材料的有效工作窗口。然而，由于需要使用不同仪器进行密集的温度测量，全面的实验表征非常耗时。虽然机器学习（ML）为加速发现提供了途径，但现有方法通常依赖于点对点预测，或者未能考虑到输运系数（$S, \sigma, \kappa$）与衍生指标（$PF, zT$）之间的物理一致性。此外，标准的随机划分数据会导致数据泄露，即来自同一材料的温度点同时出现在训练集和测试集中，从而无法评估对未知材料的真实泛化能力。

方法论
作者提出了一种 $zT$ 优先、物理引导的辅助多任务学习框架，旨在根据化学成分和温度预测完整的温度依赖曲线。

• 数据整理与表示：

  • 从文献和数据库中收集并整理了一个包含 4,222 个观测值、755 种基于公式定义的材料和 270 种元素体系（275–1275 K）的精选数据集。
  • 应用了严格的一致性检查：验证了报告的 $PF$ 和 $zT$ 值是否与根据 $S, \sigma, \kappa$ 和 $T$ 重算的数值相符。对于偏差大于 1%（$PF$）或 5%（$zT$）的情况进行了调查，并统一使用了重算的标签。
  • 特征： 通过方差过滤、相关性过滤（$|r| > 0.95$）和主成分分析（PCA）将 132 个 Magpie 成分描述符降维至 96 个主成分。
  • 温度编码： 对温度进行了归一化，并使用 傅里叶编码（4 个频率）进行扩展，以捕捉非线性依赖关系。

• 网络架构：

  • 一个具有共享主干和五个特定任务头的 多任务神经网络。
  • 输入： 拼接的 96 维成分向量和 9 维傅里叶温度向量。
  • 输出： 同时预测 $S, \sigma, \kappa, PF$ 和 $zT$。
  • 辅助 vs. 主要： 虽然所有属性都被预测，但 $zT$ 头是主要任务，其他属性作为辅助监督任务。

• 训练策略与物理引导：

  • 两阶段优化：
    • 第一阶段： 促进共享的多属性学习，并平衡任务权重。
    • 第二阶段： 降低辅助权重，并将优化集中在 $zT$ 上。
  • 高 $zT$ 重加权： 使用平滑的损失权重函数强调高性能区域（第 70 百分位数及以上），以解决不平衡的连续回归问题，将高 $zT$ 观测值的权重从 ~1 提高到 ~3。
  • 动态物理一致性： 模型利用热电关系式（$\hat{PF}_{phys} = \hat{S}^2\hat{\sigma}$，$\hat{zT}_{phys} = \hat{PF}_{phys}T/\hat{\kappa}$）从预测的 $S, \sigma, \kappa$ 重构 $PF$ 和 $zT$。在直接预测值与这些重构值之间应用一致性惩罚（对数空间中的 Smooth L1 损失）。该惩罚通过余弦渐进（30 个 epoch）逐渐引入，以允许辅助头在施加强物理约束前趋于稳定。
  • 曲线平滑： 使用弱正则化项惩罚预测 $zT$ 曲线中过大的二阶差分，以抑制不支持的局部振荡。

• 评估协议：

  • 按材料分组划分： 特定材料的所有温度点都保留在同一个折叠（fold）中，以防止数据泄露，并确保对未知材料进行评估。
  • 集成： 使用 10 个种子（种子 42–51）组成的集成模型来平均预测结果并稳定学习响应。
  • 指标： 评估包括点对点指标（MAE, RMSE, $R^2$）以及曲线级指标（峰值 $zT$ 误差、峰值温度误差）。

核心贡献

1. $zT$ 优先框架： 一种新型的多任务架构，明确优先考虑筛选相关的 $zT$ 指标，同时利用耦合的输运性质（$S, \sigma, \kappa$）作为辅助任务。
2. 渐进式物理引导学习： 引入了动态一致性惩罚，将直接的 $zT$ 预测与物理重构值耦合起来，确保模型遵循热电关系而不至于在训练早期导致不稳定。
3. 严谨的数据整理： 一种整合了文献衍生数据，并结合显式单位检查及物理定律一致性验证的工作流，创建了高质量的曲线预测数据集。
4. 材料级泛化： 使用材料不相交的交叉验证以及针对文献衍生曲线的外部验证，证明了其超越插值的真实泛化能力。

结果

• 训练性能： 10 个种子的集成模型在训练集上实现了 $R^2 = 0.9563$（$PF$）和 $R^2 = 0.9405$（$zT$）。直接输出与物理重构输出保持高度一致（$PF$ 的对数空间 MAE 为 0.0399，$zT$ 为 0.0441）。
• 泛化能力（折外）： 在 10 折材料分组交叉验证中，模型实现了 $R^2 = 0.8927$（$PF$）和 $R^2 = 0.8765$（$zT$）。$zT$ 的 MAE 为 0.0764，RMSE 为 0.1166。峰值 $zT$ MAE 为 0.1141，峰值温度 MAE 为 14.07 K。
• 外部验证： 在包含 24 个数据点的四种文献衍生材料（BaSnS$_3$, Na$_2$InCuF$_6$, LaOBiS$_2$, MgI$_2$Bi$_2$S$_3$）上，模型实现了整体 $R^2 = 0.9755$，MAE = 0.0128，RMSE = 0.0198。
• 曲线预测： 模型成功复现了未知材料在 275–1275 K 范围内的温度依赖趋势、峰值位置和量级。

意义
本文声称该工作流提供了一种可靠的、基于成分的热电材料筛选代理模型。通过优先考虑 $zT$ 并强制执行物理一致性，该模型支持候选材料排序和工作窗口选择（识别最大性能的温度范围），而无需详细的晶体结构信息。研究表明，集成物理约束和多任务学习可以有效地弥合成分与复杂的温度依赖型输运性质之间的差距，为热电材料信息学提供实用的工具。