From Simulation to Experiment: Multi-Code Modelling and Validation of Carbon-11 Production Using Natural Boron Targets

技术摘要：从模拟到实验：利用天然硼靶进行碳-11（$^{11}$C）生产的多代码建模与验证

问题陈述
碳-11（$^{11}$C）是用于神经学、肿瘤学和心脏病学正电子发射断层扫描（PET）的关键放射性同位素，目前主要通过气态靶的 $^{14}$N(p,$\alpha$)$^{11}$C 反应进行生产。然而，“Dr. Laser”项目旨在利用极端光基础设施——核物理（ELI-NP）设施中的高功率激光，探索通过高功率激光加速质子轰击固体靶以产生 $^{11}$C 的替代路径。为了给激光驱动实验做准备，有必要在常规回旋加速器条件下，验证使用固体天然硼靶的 $^{11}$B(p,n)$^{11}$C 反应。本研究旨在确定最佳靶材（非晶态金属硼、晶体态金属硼或氮化硼），并研究产物活度对入射质子能量的依赖性，从而弥合理论核反应建模与实验现实之间的差距。

方法论
本研究采用了多代码建模方法，并结合了在 TR-19 回旋加速器（Horia Hulubei 国家物理与核工程研究所，IFIN-HH）进行的实验验证。

1. 理论建模：

   • TALYS： 用于模拟 0–20 MeV 质子能量范围内 $^{11}$B(p,n)$^{11}$C 反应及其竞争通道（$^{11}$B(p,d)$^{10}$B, $^{11}$B(p,np$\alpha$)$^{6}$Li, $^{11}$B(p,n$\alpha$)$^{7}$Be）的激发函数。这确定了最佳能量窗口并评估了放射核纯度。
   • SRIM/TRIM： 用于模拟质子在实验装置中的传输和能量损失，包括回旋加速器的铝出口窗、氦气冷却层和密封箔，以确定作用在靶材表面的有效入射能量。
   • 解析计算： 利用核反应理论计算理论产量、结束轰击（EOB）时的活度及产额，并考虑了靶材质量、纯度、同位素丰度和束流强度。

2. 实验验证：

   • 辐照： 在 TR-19 回旋加速器上对三种类型的靶材进行了辐照：非晶态金属硼（纯度 95%）、晶体态金属硼（纯度 98%）和氮化硼（BN，纯度 98%）。
   • 参数： 质子提取能量为 15 MeV。靶材在 5 $\mu$A 下辐照 30 分钟。
   • 测量： 辐照结束后，利用高纯锗（HPGe）伽马能谱仪分析靶材，以确定放射核纯度和半衰期。活度已根据 EOB 进行校正。

关键结果

• 能量优化： SRIM 模拟表明，15 MeV 的提取束流在靶材表面的有效入射能量为 14 MeV。该能量与 $^{11}$B(p,n)$^{11}$C 激发函数的最佳区域相吻合，使反应产率最大化。
• 产率：
  • 非晶态金属硼 (95%)： 7.77 GBq 活度 (3.11 GBq/$\mu$Ah)。
  • 晶体态金属硼 (98%)： 10.87 GBq 活度 (4.35 GBq/$\mu$Ah)。
  • 氮化硼 (BN, 98%)： 12.37 GBq 活度 (4.95 GBq/$\mu$Ah)。
• 模型与实验对比： 实验测得的活度一致低于理论预测值 11.90% 至 14.54%。尽管存在这种系统性偏差，但实验数据与数学模型之间表现出强相关性。
• 纯度与半衰期： 伽马能谱证实，所有靶材的放射核纯度均超过 99.9%。测得的半衰期（约 19.8–20.4 分钟）与已知 $^{11}$C 半衰期（20.361 分钟）相符。竞争反应（特别是 $^{7}$Be 的产生）在 14 MeV 时对纯度的影响可以忽略不计。

意义与主张
本文声称，在 14 MeV 靶能下，$^{11}$B(p,n)$^{11}$C 反应是利用固体天然硼靶生产 $^{11}$C 的最佳途径。研究验证了使用固体靶进行高纯度放射性药物合成的效率，证明当考虑到实际因素（束流降能、靶材几何形状）时，实验结果与理论模型高度一致。

关于靶材材料的关键发现包括：

• 氮化硼 (BN) 提供了最高的总活度和产率，这归功于其较高的表观密度以及 $^{14}$N(p,$\alpha$)$^{11}$C 反应通道的额外贡献。
• 晶体态金属硼 (98%) 被确定为最大化比活度（单位质量的活度）的最有效材料，而 BN 较高的总产率部分是由于其较大的质量。
• 研究证实，IFIN-HH 的 ACSI 固体靶系统生产的 $^{11}$C 放射核纯度符合**《欧洲药典》（Ph. Eur.）第 11 版**的要求。

这些结果为即将开展的 ELI-NP “Dr. Laser” 项目提供了基础性的验证，确认了利用激光驱动质子加速轰击硼基靶是制备用于医学用途的高纯度 $^{11}$C 的可行途径。