Quasicrystalline oxide interfaces by twisting SrTiO3 membranes
Diese Arbeit zeigt, dass das Verdrehen epitaktischer SrTiO3-Membranen um spezifische Winkel (45° für Bilagen und sukzessive 30° für Trilagen) stark gebundene, weitreichend geordnete oktogonale und dodekagonale quasikristalline Grenzflächen mit einzigartigen elektronischen Rekonstruktionen und nichtlinearen optischen Antworten erzeugt, was einen deterministischen Weg für die Entwicklung quasiperiodischer Ordnung in komplexen Oxiden etabliert.
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Die meiste Zeit der Menschheitsgeschichte haben wir die feste Welt durch das Prisma der Wiederholung verstanden. Kristalle, vom Salz auf unseren Tischen bis hin zu den Diamanten in Schmuckstücken, basieren auf einem einfachen, sich wiederholenden Muster. Stellen Sie sich einen Boden vor, der mit identischen Quadraten gefliest ist; egal wie weit Sie gehen, das Muster sieht gleich aus, weil es sich in regelmäßigen Abständen wiederholt. Diese Wiederholung, bekannt als Translationsperiodizität, ist das Regelwerk dafür, wie Atome sich in gewöhnlichen Festkörpern anordnen. In der späten zwanzigsten Jahrhundert entdeckten Wissenschaftler jedoch eine seltsame Ausnahme: Quasikristalle. Dies sind Materialien, bei denen die Atome auf eine perfekt geordnete, vorhersehbare Weise angeordnet sind, sich jedoch niemals wiederholen. Sie besitzen eine Art langreichweitiger Ordnung, die den üblichen Regeln der Kristallsymmetrie trotzt und Formen wie fünf- oder achtzählige Rotationen ermöglicht, die in Standard-Kristallen mit sich wiederholenden Strukturen unmöglich sind. Jahrzehntelang wurden diese Materialien hauptsächlich in spezifischen Metalllegierungen oder als dünne Schichten auf bestimmten Oberflächen gefunden, was es schwierig machte, sie zu untersuchen oder zu kontrollieren. Die Herausforderung bestand darin, diese exotischen Strukturen so zu erschaffen, dass Wissenschaftler ihre Eigenschaften entwerfen und verstehen können, wie ihre einzigartigen atomaren Anordnungen den Fluss von Elektrizität und Licht beeinflussen.
Ein Forschungsteam hat nun einen Weg gefunden, diese schwer fassbaren Strukturen unter Verwendung eines gängigen keramischen Materials namens Strontiumtitanat aufzubauen, allerdings mit einem Kniff. Anstatt das Material auf einer festen Oberfläche wachsen zu lassen und zu hoffen, dass sich die Atome korrekt anordnen, schufen die Wissenschaftler dünne, freistehende Membranen dieses Materials. Sie züchteten diese Membranen, lösten sie von ihren ursprünglichen Trägern ab und rotierten dann eine Schicht gegenüber einer anderen, bevor sie sie zusammenfügten. Durch das Drehen der oberen Schicht um genau fünfundvierzig Grad zwangen sie die zwei quadratischen Atomgitter dazu, sich so zu überlagern, dass eine neue, achtzählige Symmetrie entstand. Als sie eine dritte Schicht hinzufügten und diese relativ zur darunter liegenden Schicht um dreißig Grad drehten, erzeugten sie eine zwölfzählige Symmetrie. Diese spezifischen Winkel sind der Schlüssel zur Freisetzung des quasikristallinen Zustands, indem sie die einfachen, sich wiederholenden quadratischen Muster der einzelnen Schichten in komplexe, sich nicht wiederholende Muster verwandeln, die sich über die gesamte Grenzfläche erstrecken.
Die Forscher verließen sich nicht nur auf die Theorie; sie bauten diese Strukturen und betrachteten sie mit leistungsstarken Mikroskopen, um die Atome direkt zu sehen. Sie fanden heraus, dass die Schichten, wenn sie zusammengebracht und erhitzt wurden, eine saubere, scharfe Grenze bildeten, an der die beiden Kristalle aufeinandertrafen. Dies war keine unordentliche Lücke oder eine schwache Verbindung; die Atome verbanden sich stark und schufen eine einzige, kontinuierliche Grenzfläche. Durch die Untersuchung der Elektronen an dieser Grenzfläche entdeckten sie, dass der Akt des Drehens der Schichten das elektronische Umfeld veränderte. Die Atome an der Grenzfläche ordneten ihre internen Ladungen und Orbitale – die Regionen, in denen Elektronen leben – auf eine Weise neu, die im ungedrehten Material nicht stattfand. Dies deutet darauf hin, dass die quasikristalline Ordnung nicht nur eine geometrische Kuriosität ist, sondern ein funktionaler Zustand, der die Art und Weise, wie das Material elektrisch reagiert, aktiv umgestaltet.
Um zu bestätigen, dass es sich bei diesen Strukturen tatsächlich um Quasikristalle und nicht um ein bloßes zufälliges Atomchaos handelte, suchte das Team nach den mathematischen Fingerabdrücken der Ordnung. Sie fanden heraus, dass die Muster der Atome spezifischen Regeln der Selbstähnlichkeit folgten, wobei größere Atomcluster aus kleineren Clustern in einem vorhersagbaren, sich wiederholenden Verhältnis aufgebaut waren. Dies ist das Markenzeichen eines Quasikristalls: eine Struktur, die auf jeder Skala anders aussieht, aber einer strengen, nicht-wiederholenden Regel folgt. Die Forscher testeten auch, wie diese verdrehten Grenzflächen auf Licht reagierten. Als sie einen spezifischen Typ von Laserpuls auf die fünfundvierzig Grad gedrehte Grenzfläche richteten, verschwand die Reaktion des Materials auf das Licht in einer Weise, die der einzigartigen Symmetrie des Quasikristalls entsprach. Diese Auslöschung des optischen Signals bewies, dass die Grenzfläche eine hohe Symmetrie erreicht hatte, die in normalen Kristallen verboten ist, was bestätigte, dass die geometrische Drehung erfolgreich eine neue Art von Ordnung auf das Material auferlegt hatte.
Diese Arbeit eröffnet einen neuen Weg für das Design von Materialien mit Eigenschaften, die einfach durch Änderung des Winkels, in dem die Schichten gestapelt werden, abgestimmt werden können. Im Gegensatz zu bisherigen Methoden, die spezifische chemische Rezepte erforderten oder auf Metalllegierungen beschränkt waren, nutzt diese Technik ein gewöhnliches Oxidmaterial und eine mechanische Drehung, um komplexe Ordnung zu schaffen. Die Fähigkeit, die quasikristalline Grenzfläche vom Wachstumssubstrat zu trennen, bedeutet, dass Wissenschaftler diese Strukturen nun isoliert untersuchen können, ohne die Störung durch das darunter liegende Material. Die Ergebnisse zeigen, dass es durch das Verdrehen dieser Oxidmembranen möglich ist, nicht nur die Form des atomaren Gitters, sondern auch die Art und Weise, wie Elektronen sich bewegen und wie das Material mit Licht interagiert, zu manipulieren. Dieser Ansatz bietet einen zuverlässigen, kontrollierbaren Weg zur Erzeugung quasikristalliner Grenzflächen und bietet ein neues Spielfeld für die Erforschung der Frage, wie die seltsame Geometrie dieser Materialien ihre physikalischen Eigenschaften beeinflusst.
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