Phonon-driven Floquet-Bloch states probed by quantum beat spectroscopy

Resumen Técnico: Estados de Floquet-Bloch impulsados por fonones detectados mediante espectroscopía de latidos cuánticos

Problema y Contexto
La manipulación de estructuras electrónicas mediante campos de conducción periódicos en el tiempo, conocida como ingeniería de Floquet, ofrece una vía para la realización de fases de no equilibrio emergentes en sistemas de materia condensada. Aunque la mayoría de las realizaciones experimentales de los estados de Floquet-Bloch dependen de campos ópticos intensos (impulsados por láser), estos estados son transitorios y persisten solo durante la duración del pulso láser (típicamente $\sim$100 fs). Una alternativa teórica consiste en utilizar excitaciones colectivas intrínsecas, específicamente fonones coherentes, como fuente de excitación. Las vibraciones de la red coherentes poseen coherencia de fase y tiempos de decaimiento (decenas de picosegundos) significativamente más largos que los pulsos ópticos, lo que permite potencialmente estados de Floquet-Bloch de larga vida. Sin embargo, a pesar de las propuestas teóricas, los estados de Floquet-Bloch impulsados por fonones no habían sido observados experimentalmente. Un desafío importante para identificar estos estados es distinguir el verdadero vestido de Floquet de los satélites convencionales de interacción electrón-fonón o de las réplicas de estado final (como los estados de Volkov), particularmente dado que las energías de los fonones suelen resultar en espaciados de bandas laterales menores que los límites de resolución de la espectroscopía estándar en el dominio de la energía.

Metodología
Los autores investigaron los efectos de Floquet impulsados por fonones en una superficie de Ir(111) cubierta con grafeno, un sistema que es conocido por soportar estados de potencial de imagen (IPS) bien definidos. El enfoque experimental combinó fotoemisión multifotónica resuelta en el tiempo (TR-2PPE) con espectroscopía de latidos cuánticos.

• Muestra: Se cultivó grafeno sobre Ir(111) mediante deposición química de vapor, formando una superred de moiré.
• Excitación: Se utilizaron pulsos de bombeo ultravioleta (UV) ($\hbar\omega = 4.71$ eV) para excitar fonones coherentes y poblar electrones en los IPS.
• Sonda: Se utilizaron pulsos de sonda infrarrojos (IR) ($\hbar\omega = 1.57$ eV) con un retraso respecto al bombeo para rastrear la evolución temporal de los estados electrónicos.
• Análisis: Los investigadores utilizaron la espectroscopía de latidos cuánticos para resolver pequeños espaciados de energía y relaciones de fase. Al analizar la interferencia en el dominio del tiempo de las funciones de onda, pudieron extraer desdoblamientos de energía y el bloqueo de fase que quedan oscurecidos en los espectros de energía estáticos. Se realizó un análisis de Fourier de las trazas de retardo temporal para identificar componentes de frecuencia y sus fases con respecto al modo de fonón coherente.

Resultados Clave

1. Observación de Latidos Cuánticos: En los espectros de 2PPE resueltos en el tiempo, los autores observaron componentes oscilatorios claros (latidos cuánticos) en la intensidad de los IPS de orden superior ($n \ge 4$) y, en menor medida, en el estado $n=3$. Estos latidos persistieron durante varios picosegundos, excediendo con creces la duración del pulso de excitación.
2. Coincidencia de Frecuencia: La frecuencia de estas oscilaciones se determinó en $1.3$ THz ($5.4$ meV). Este valor coincide con la energía de un modo de fonón acústico fuera del plano localizado por el efecto moiré, identificado previamente en este sistema mediante dispersión de átomos de helio y espectroscopía de pérdida de energía de electrones de alta resolución.
3. Bloqueo de Fase: El análisis de fase de Fourier reveló que los latidos cuánticos en los IPS están bloqueados en fase con una señal de fonón coherente medida independientemente (observada como oscilaciones de intensidad en la cola de Fermi-Dirac). Los latidos exhibieron una relación de fase fija (desplazada por $\pi$) con respecto a la señal de fonón, confirmando que la dinámica electrónica es impulsada por el movimiento coherente de la red.
4. Estructura de Banda Lateral de Floquet: El espaciado de energía observado de $5.4$ meV corresponde al periodo fundamental del fonón coherente. Los datos indican que los IPS forman una estructura de cuasi-energía con bandas laterales espaciadas por la energía del fonón ($\hbar\Omega_{ph}$), consistente con la teoría de Floquet. El análisis también identificó picos de Fourier de orden superior correspondientes a la interferencia entre los niveles estáticos de los IPS y sus bandas laterales de Floque desplazadas por fonones.
5. Exclusión de Alternativas: Los autores descartaron el vestido óptico de estado final (estados de Volkov) como el origen de la señal, ya que estos estarían ligados al solapamiento del pulso óptico y no persistirían durante picosegundos. Además, distinguieron los resultados de la dispersión convencional electrón-fonón inelástica, que no produce los latidos cuánticos de larga vida y bloqueo de fase observados.

Significado y Reivindicaciones
El artículo afirma proporcionar la primera evidencia experimental de estados de Floquet-Bloch impulsados por fonones. Al demostrar que los fonones coherentes pueden vestir los estados electrónicos para crear bandas laterales de Floquet, este trabajo establece una ruta en el dominio del tiempo para identificar estos estados.

• Longevidad: Una reivindicación principal es que los estados de Floquet impulsados por fonones persisten de uno a dos órdenes de magnitud más tiempo que sus contrapartes impulsados por luz (picosegundos frente a femtosegundos), ofreciendo un régimen más estable para la observación de fases de no equilibrio.
• Avance Metodológico: El estudio demuestra que la espectroscopía de latidos cuánticos, combinada con el análisis de Fourier con resolución de fase, es una herramienta poderosa para sondear la física de Floquet cuando la resolución en el dominio de la energía es insuficiente para resolver pequeños espaciados de bandas laterales.
• Ingeniería Impulsada por Materiales: Los resultados sugieren una vía viable para la ingeniería de Floquet utilizando campos de fonones impulsados por el material en lugar de campos ópticos externos, lo que potencialmente permite la exploración de estados de Floquet más allá de los límites de las plataformas convencionales impulsadas por luz.

Los autores señalan que, si bien han establecido la existencia del vestido impulsado por fonones, las firmas tales como la formación de brechas de energía (comunes en los estudios impulsados por luz) no se observaron claramente debido a las dispersiones casi paralelas de los IPS en este sistema específico. Sugieren que trabajos futuros podrían explorar el control de polarización de los fonones y los procesos de fonones multimodo para la ingeniería de estos estados.