Phonon-driven Floquet-Bloch states probed by quantum beat spectroscopy

Resumo Técnico: Estados de Floquet-Bloch impulsionados por fônons investigados por espectroscopia de batimento quântico

Problema e Contexto
A manipulação de estruturas eletrônicas via campos periódicos no tempo, conhecida como engenharia de Floquet, oferece um caminho para a realização de fases fora do equilíbrio emergentes em sistemas de matéria condensada. Embora a maioria das realizações experimentais de estados de Floquet-Bloch dependa de campos ópticos fortes (impulsionados por laser), esses estados são transitórios, persistindo apenas pela duração do pulso do laser (tipicamente $\sim$100 fs). Uma alternativa teórica envolve o uso de excitações coletivas intrínsecas, especificamente fônons coerentes, como a fonte de impulsão. Vibrações de rede coerentes possuem coerência de fase e tempos de decaimento (dezenas de picosegundos) significativamente mais longos do que os pulsos ópticos, potencialmente permitindo estados de Floquet-Bloch de longa duração. No entanto, apesar de propostas teóricas, estados de Floquet-Bloch impulsionados por fônons não haviam sido observados experimentalmente. Um grande desafio na identificação deles é distinguir o verdadeiro revestimento (dressing) de Floquet de satélites convencionais de interação elétron-fônon ou réplicas de estado final (como estados de Volkov), particularmente dado que as energias dos fônons frequentemente resultam em espaçamentos de bandas laterais menores do que os limites de resolução da espectroscopia convencional no domínio da energia.

Metodologia
Os autores investigaram efeitos de Floquet impulsionados por fônons em uma superfície de Ir(111) coberta por grafeno, um sistema conhecido por suportar estados de potencial de imagem (IPSs) bem definidos. A abordagem experimental combinou fotoemissão multifotônica resolvida no tempo (TR-2PPE) com espectroscopia de batimento quântico.

• Amostra: O grafeno foi crescido sobre Ir(111) via deposição química de vapor, formando uma super-rede de moiré.
• Excitação: Pulsos de bombeio ultravioleta (UV) ($\hbar\omega = 4,71$ eV) foram usados para excitar fônons coerentes e povoar elétrons em IPSs.
• Sonda: Pulsos de sonda infravermelha (IR) ($\hbar\omega = 1,57$ eV) foram atrasados em relação ao bombeio para rastrear a evolução temporal dos estados eletrônicos.
• Análise: Os pesquisadores utilizaram a espectroscopia de batimento quântico para resolver pequenos espaçamentos de energia e relações de fase. Ao analisar a interferência no domínio do tempo das funções de onda, eles puderam extrair divisões de energia e travamento de fase que são obscurecidos em espectros estáticos de energia. A análise de Fourier das traças de atraso temporal foi realizada para identificar componentes de frequência e suas fases em relação ao modo de fônon coerente.

Principais Resultados

1. Observação de Batimentos Quânticos: Nos espectros de 2PPE resolvidos no tempo, os autores observaram componentes oscilatórios claros (batimentos quânticos) na intensidade de IPSs de ordem superior ($n \ge 4$) e, em menor grau, no estado $n=3$. Esses batimentos persistiram por vários picosegundos, excedendo em muito a duração do pulso de excitação.
2. Correspondência de Frequência: A frequência dessas oscilações foi determinada como $1,3$ THz ($5,4$ meV). Este valor coincide com a energia de um modo de fônon acústico fora do plano localizado por moiré, previamente identificado neste sistema via espalhamento de átomo de hélio e espectroscopia de perda de energia de elétrons de alta resolução.
3. Travamento de Fase: A análise de fase de Fourier revelou que os batimentos quânticos nos IPSs estão travados em fase com um sinal de fônon coerente medido independentemente (observado como oscilações de intensidade na cauda de Fermi-Dirac). Os batimentos exibiram uma relação de fase fixa (deslocada por $\pi$) em relação ao sinal de fônon, confirmando que a dinâmica eletrônica é impulsionada pelo movimento coerente da rede.
4. Estrutura de Banda Lateral de Floquet: O espaçamento de energia observado de $5,4$ meV corresponde ao período fundamental do fônon coerente. Os dados indicam que os IPSs formam uma estrutura de quase-energia com bandas laterais espaçadas pela energia do fônon ($\hbar\Omega_{ph}$), consistente com a teoria de Floquet. A análise também identificou picos de Fourier de ordem superior correspondentes à interferência entre níveis IPS estáticos e suas bandas laterais de Floquet deslocadas por fônons.
5. Exclusão de Alternativas: Os autores descartaram o revestimento óptico de estado final (estados de Volkov) como origem do sinal, pois estes estariam ligados à sobreposição do pulso óptico e não persistiriam por picosegundos. Eles também distinguiram os resultados de espalhamento elétron-fônon inelástico convencional, que não produz os batimentos quânticos de longa duração e travados em fase observados.

Significância e Alegações
O artigo afirma fornecer a primeira evidência experimental de estados de Floquet-Bloch impulsionados por fônons. Ao demonstrar que fônons coerentes podem revestir estados eletrônicos para criar bandas laterais de Floquet, o trabalho estabelece uma rota no domínio do tempo para identificar esses estados.

• Longevidade: Uma alegação primária é que os estados de Floquet impulsionados por fônons persistem por um a dois ordens de magnitude mais do que seus equivalentes impulsionados por luz (picosegundos vs. femtosegundos), oferecendo um regime mais estável para a observação de fases fora do equilíbrio.
• Avanço Metodológico: O estudo demonstra que a espectroscopia de batimento quântico, combinada com a análise de Fourier resolvida em fase, é uma ferramenta poderosa para sondar a física de Floquet quando a resolução no domínio da energia é insuficiente para resolver pequenos espaçamentos de bandas laterais.
• Engenharia Impulsionada por Materiais: Os resultados sugerem um caminho viável para a engenharia de Floquet usando campos de fônons impulsionados pelo material em vez de campos ópticos externos, potencialmente permitindo a exploração de estados de Floquet além dos limites das plataformas convencionais impulsionadas por luz.

Os autores observam que, embora tenham estabelecido a existência do revestimento impulsionado por fônons, assinaturas como a formação de gap de energia (comum em estudos impulsionados por luz) não foram claramente observadas devido às dispersões quase paralelas dos IPSs neste sistema específico. Eles sugerem que trabalhos futuros possam explorar o controle de polarização de fônons e processos de múltiplos modos de fônons para engenheirar ainda mais esses estados.