Assessment of the neutron fluence during operation of CEMHTI Cyclotron using Monte-Carlo codes - Simβ-AD study

Resumen Técnico: Evaluación de la Fluencia de Neutrones durante la Operación del Ciclotrón CEMHTI utilizando Códigos de Monte Carlo

Planteamiento del Problema
La gestión eficaz de los residuos radiactivos para las instalaciones de ciclotrones requiere una caracterización radiológica precisa, particularmente para los radionucleidos que emiten únicamente $\beta$ (por ejemplo, $^{36}$Cl, $^{49}$V, $^{55}$Fe, $^{63}$Ni), los cuales requieren métodos de medición destructivos. El estudio Sim$\beta$-AD se puso en marcha para establecer una metodología que combine códigos de Monte Carlo (MC) y detectores de neutrones activos para evaluar la activación de materiales dentro de las instalaciones de ciclotrones. El desafío específico abordado en este artículo es la validación de los códigos MC frente a datos experimentales para validar los cálculos de la fluencia de neutrones y definir la relación entre los radionucleidos que emiten únicamente $\beta$ y los que emiten $\gamma$. Este trabajo se centra en la instalación del Ciclotrón CEMHTI, que operó desde 1976 hasta su cierre en 2023, lo que proporciona una oportunidad única para validar modelos con datos operativos del mundo real antes del desmantelamiento de la instalación.

Metodología
El estudio empleó un enfoque comparativo entre mediciones experimentales y simulaciones numéricas utilizando cuatro códigos de Monte Carlo distintos: FLUKA, MCNP6, PHITS y RayXpert.

• Modelado Geométrico y Físico:

  • Se construyó un modelo de alta fidelidad del búnker de CEMHTI, las áreas experimentales, los componentes del ciclotrón (imanes, yugo, inflador) y los blancos basándose en planos y mediciones in situ.
  • Se modelaron dos escenarios principales de haz:
    1. Haz de Protones: 16 MeV, 25 µA detenidos en un bloque de Tantalio, con una pérdida secundaria en el deflector.
    2. Haz de Deuterones: 17.5 MeV, 30 µA detenidos en un blanco de Berilio.
  • Los ajustes físicos específicos se optimizaron para cada código con el fin de mejorar las estadísticas de producción de neutrones, incluyendo el uso de bibliotecas de secciones eficaces específicas (JEFF 3.3, TENDL-2019/2021/2024, ENDF/B-VIII.0) y técnicas de reducción de varianza (por ejemplo, colisiones forzadas, muestreo de importancia).

• Configuración Experimental:

  • Se colocaron láminas de activación pasiva hechas de Oro (Au), Escandio (Sc), Tantalio (Ta) y Terbio (Tb) en varios puntos (extracción, tubería, yugo, deflector, pared, puerta, imán) durante dos campañas de irradiación en 2021.
  • Las láminas fueron irradiadas durante 5 horas (protones) y 2 horas (deuterones).
  • Tras la irradiación, se realizó espectroscopía $\gamma$ utilizando un detector ISOCS con un 40% de eficiencia para cuantificar la actividad de los radionucleidos emisores de $\gamma$ ($^{198}$Au, $^{46}$Sc, $^{182}$Ta, $^{160}$Tb).

• Cálculos de Activación:

  • Las fluencias de neutrones derivadas de los códigos MC se utilizaron como entrada para cálculos de activación offline utilizando FISPACT-II (con bibliotecas TENDL-2019) y una pre-versión del código RayActive.
  • FLUKA también realizó cálculos de activación online utilizando su tarjeta RESNUCLEI.

Resultados Clave
El estudio comparó las actividades medidas con los valores calculados, arrojando los siguientes hallazgos:

• Acuerdo General: Se logró un buen acuerdo entre las mediciones y los cálculos en los cuatro códigos, con relaciones de actividad medida-calculada situadas dentro del rango 0.5–1.5.
• Haz de Protones:
  • Los cálculos online de FLUKA mostraron un buen acuerdo, excepto para las láminas de Oro (Au), donde una relación arbitraria de 50/50 entre estado fundamental/isómero en la tarjeta RESNUCLEI provocó discrepancias. Esto se resolvió mediante FISPACT-II.
  • Los códigos mostraron mayores discrepancias para las láminas ubicadas cerca de los puntos de pérdida del haz (deflector, tubería), particularmente para Au, Ta y Tb, que son sensibles a los neutrones de baja energía. Esto sugiere variaciones en el cálculo de la fluencia de neutrones de baja energía a ángulos pequeños respecto al haz.
  • RayXpert y MCNP6 exhibieron tendencias similares, mientras que PHITS siguió la tendencia de FLUKA en la mayoría de los casos.
• Haz de Deuterones:
  • Los cálculos utilizando FISPACT-II acoplado con las fluencias de FLUKA, MCNP6 y PHITS mostraron un buen acuerdo.
  • Los cálculos online de FLUKA subestimaron significativamente la actividad de la lámina de Au debido al problema del equilibrio de isómeros.
  • Otros códigos tendieron a sobreestimar la activación, probablemente debido a una sobreestimación de los neutrones de baja energía de la reacción Be(d,n) y la subsiguiente termalización en las paredes de hormigón.
• Rendimiento de los Códigos: RayXpert y MCNP6 mostraron mayores discrepancias en comparación con otros códigos cerca de los puntos de pérdida del haz, lo que se atribuye a la subestimación de la fluencia de neutrones de baja energía a ángulos pequeños.

Significancia y Reivindicaciones
El artículo afirma que la estimación de la fluencia de neutrones mediante códigos de Monte Carlo, cuando se combina con modelos de instalaciones relativamente precisos, proporciona un método fiable para evaluar la activación de detectores pasivos en entornos de ciclotrones. El estudio demuestra que:

1. Validación de la Metodología: La combinación de códigos MC y herramientas de activación offline (FISPACT-II, RayActive) es una metodología viable para caracterizar la activación de residuos radiactivos, logrando resultados dentro de un rango de rendimiento aceptable (relación 0.5–1.5).
2. Fuentes de Incertidumbre: La principal fuente de incertidumbre para el escenario del haz de protones se identifica como la falta de datos precisos sobre la intensidad y la forma de la pérdida del haz dentro del acelerador.
3. Aplicación Futura: Con el ciclotrón CEMHTI ya fuera de servicio, la metodología validada se aplicará para comparar las simulaciones numéricas con las mediciones tomadas en partes de ciclotrones desmantelados y paredes de hormigón. Esto facilitará estudios adicionales sobre las diferencias específicas entre los códigos MC, las bibliotecas de secciones eficaces y los comportamientos de termalización de neutrones, apoyando finalmente el objetivo de Sim$\beta$-AD de definir las relaciones entre radionucleidos que emiten únicamente $\beta$ y los que emiten $\gamma$ para la gestión de residuos.

Los autores concluyen que, si bien es necesario mejorar el conocimiento de los parámetros del haz, los resultados actuales confirman la utilidad de estas herramientas de simulación para la caracterización radiológica en instalaciones de aceleradores.