Assessment of the neutron fluence during operation of CEMHTI Cyclotron using Monte-Carlo codes - Simβ-AD study

技術要約：モンテカルロ・コードを用いたCEMHTIサイクロトロン運転中の中性子フルエンスの評価

問題提起
サイクロトロン施設における効果的な放射性廃棄物管理には、破壊的な測定手法を必要とする$\beta$線放出核種（例：$^{36}$Cl, $^{49}$V, $^{55}$Fe, $^{63}$Ni）に対して、正確な放射能特性評価が不可欠である。Sim$\beta$-AD研究は、モンテカルロ（MC）コードと能動的中性子検出器を組み合わせ、サイクロトロン施設内の材料の放射化を評価するための手法を確立することを目的として開始された。本論文で取り組んでいる具体的な課題は、中性子フルエンス計算を実験データに対してベンチマークし、$\beta$線放出核種と$\gamma$線放出核種の比率を定義することである。本研究は、1976年から2023年の停止まで稼働したCEMHTIサイクロトロン施設に焦点を当てており、施設の廃止措置の前に、実世界の運用データに対してモデルを検証する貴重な機会を提供している。

手法
本研究では、4つの異なるモンテカルロ・コード（FLUKA、MCNP6、PHITS、RayXpert）を用い、実験による測定値と数値シミュレーションとの比較アプローチを採用した。

• 幾何学的および物理的モデリング:

  • 設計図および現場での測定に基づき、CEMHTIバンカー、実験エリア、サイクロトロン構成部品（マグネット、ヨーク、インフローラー）、およびターゲットの高精度なモデルを構築した。
  • 以下の2つの主要なビームシナリオをモデル化した：
    1. 陽子ビーム: 16 MeV、25 µAのプロトンビームをタンタルブロック内で停止させ、デフレクターで二次的な損失を発生させる。
    2. 重陽子ビーム: 17.5 MeV、30 µAの重陽子ビームをベリリウムターゲット内で停止させる。
  • 中性子生成の統計を向上させるため、特定のクロスセクション・ライブラリ（JEFF 3.3, TENDL-2019/2021/2024, ENDF/B-VIII.0）の使用や、分散低減技術（強制衝突、インポータンス・サンプリングなど）を含む、各コードに最適化された物理設定を行った。

• 実験セットアップ:

  • 2021年に行われた2回の照射キャンペーンにおいて、様々な場所（抽出部、パイプ、ヨーク、デフレクター、壁、ドア、マグネット）に**金 (Au)、スカンジウム (Sc)、タンタル (Ta)、テルビウム (Tb)**製の受動的活性化箔を配置した。
  • 箔の照射時間は、陽子で5時間、重陽子で2時間とした。
  • 照射後、40%効率のISOCS検出器を用いた$\gamma$線分光分析を行い、$\gamma$線放出核種（$^{198}$Au, $^{46}$Sc, $^{182}$Ta, $^{160}$Tb）の放射能量を定量化した。

• 活性化計算:

  • MCコードから導出された中性子フルエンスを、FISPACT-II（TENDL-2019ライブラリを使用）およびRayActiveコードの旧バージョンを用いたオフライン活性化計算の入力値として使用した。
  • また、FLUKAにおいても、RESNUCLEIカードを用いたオンライン活性化計算を実施した。

主な結果
本研究では、測定された放射能量と計算値を比較し、以下の知見を得た。

• 全体的な一致: 測定値と計算値の間には、すべてのコードにおいて良好な一致が見られ、測定値と計算値の比率は0.5–1.5の範囲内に収まった。
• 陽子ビーム:
  • FLUKAのオンライン計算は、金 (Au) 箔については、RESNUCLEIカードにおける任意の50/50の基底状態/アイソマー比によって不一致が生じたものの、概ね良好な一致を示した。これはFISPACT-IIを用いることで解決された。
  • ビーム損失点（デフレクター、パイプ）付近に位置する箔、特に低エネルギー中性子に敏感なAu、Ta、Tbにおいて、コード間の乖離が高くなる傾向が見られた。これは、ビームに対する小角方向における低エネルギー中性子フルエンスの計算における差異を示唆している。
  • RayXpertとMCNP6は同様の傾向を示し、PHITSはほとんどのケースでFLUKAの傾向に従った。
• 重陽子ビーム:
  • FLUKA、MCNP6、PHITSからのフルエンスとFISPACT-IIを組み合わせた計算は、良好な一致を示した。
  • FLUKAのオンライン計算は、アイソマー平衡の問題により、Au箔の放射能量を大幅に過小評価した。
  • その他のコードは、Be(d,n)反応による低エネルギー中性子の過大評価、およびコンクリート壁によるその後の熱化に起因して、放射能量を過大評価する傾向があった。
• コードの性能: RayXpertおよびMCNP6は、ビーム損失点付近において他のコードよりも大きな乖離を示したが、これは小角方向における低エネルギー中性子フルエンスの過小評価に起因する。

意義および主張
本論文は、適切な施設モデルと組み合わせたモンテカルロ・コードによる中性子フルエンス推定が、サイクロトロン環境における受動的検出器の活性化を評価するための信頼できる手法であることを主張している。本研究は以下を実証している：

1. 手法の妥当性: MCコードとオフライン活性化ツール（FISPACT-II, RayActive）の組み合わせは、放射性廃棄物の活性化を特性評価するための有効な手法であり、許容可能な性能範囲（比率0.5–1.5）の結果が得られる。
2. 不確実性の要因: 陽子ビームシナリオにおける主要な不確実性の要因は、加速器内におけるビーム損失の強度および形状に関する精密なデータの不足であると特定された。
3. 今後の応用: CEMHTIサイクロトロンは既に停止しているため、検証された手法を用いて、解体されたサイクロトロン部品およびコンクリート壁から得られた測定値と数値シミュレーションとの比較に適用される。これにより、MCコード、クロスセクション・ライブラリ、および中性子熱化挙動の間の具体的な相違に関するさらなる研究が促進され、最終的に廃棄物管理のための$\beta$線のみの核種と$\gamma$線放出核種の比率を定義するというSim$\beta$-ADの目標を支援することとなる。

著者らは、ビームパラメータに関する知識の向上が必要であるものの、現在の結果は、放射能特性評価におけるこれらのシミュレーションツールの有用性を裏付けるものであると結論付けている。