Performance of large-scale 6Li-doped pulse-shape discriminating plastic scintillators

Cet article rend compte de la production et de la caractérisation réussies à l'échelle du kilogramme de l'EJ-299-50, un scintillateur plastique dopé au $^6$Li doté de capacités de discrimination de forme d'impulsion qui présente des propriétés optiques comparables aux scintillateurs liquides, une grande efficacité de capture de neutrons et une stabilité à long terme.

L'essentiel

Imaginez que vous essayez d'écouter un murmure spécifique dans une pièce très bruyante et bondée. C'est essentiellement ce que font les scientifiques lorsqu'ils tentent de détecter de minuscules particules comme les neutrons et les anti-neutrinos. Pendant des décennies, ils ont utilisé des détecteurs « liquides » — essentiellement de gigantesques seaux de fluide lumineux et sensibles — pour faire cela. Ces liquides sont excellents pour faire la différence entre différents types de particules, mais ils sont salissants, inflammables et difficiles à déplacer.

Ce document présente une nouvelle alternative solide : un type spécial de plastique qui agit comme une éponge technologique et lumineuse. Plus précisément, les chercheurs testent un nouveau matériau appelé EJ-299-50.

Voici un aperçu de ce qu'ils ont fait et de ce qu'ils ont trouvé, en utilisant des analogies simples :

1. L'ingrédient « magique » : Le Lithium-6

Considérez ce plastique comme une éponge imbibée d'un ingrédient spécial appelé Lithium-6.

• Le Problème : Un plastique ordinaire peut briller lorsqu'il est frappé par des particules, mais il est difficile de savoir quelle particule l'a frappé.
• La Solution : Le Lithium-6 agit comme un aimant spécialisé. Lorsqu'un neutron lent (thermique) le frappe, le Lithium-6 le « attrape » et projette un éclair très spécifique et brillant. Cela permet au détecteur de dire : « Ah ! C'était un neutron, pas un rayon gamma ! »
• Le Défi : Introduire du Lithium-6 dans du plastique, c'est comme essayer de dissoudre du sucre dans de l'huile ; ils ne se mélangent généralement pas bien. L'équipe a dû inventer une nouvelle recette pour faire en sorte que le Lithium se dissolve uniformément dans le plastique sans nuire à sa capacité à briller.

2. Fabriquer de grandes barres (Les « sucettes géantes »)

Les chercheurs n'ont pas seulement fabriqué de petits tubes à essai ; ils ont coulé 44 grandes barres de ce plastique.

• La Taille : Chaque barre mesure environ 20 pouces de long et 2 pouces de large (environ la taille d'une grande règle).
• L'Objectif : Ils devaient prouver que ce matériau fonctionne aussi bien dans ces grandes barres que dans de minuscules échantillons. Si vous fabriquez une barre géante, la lumière doit parcourir un long chemin pour atteindre les capteurs. Si le plastique est « trouble », la lumière se perd et le signal s'atténue.

3. Tester la « lampe de poche » (Émission de lumière et clarté)

Pour tester les barres, ils ont projeté un faisceau contrôlé de rayons gamma (un type de lumière) sur différents points de la longueur des barres.

• Le Résultat : Ils ont constaté que le plastique est très clair. La lumière traverse les longues barres presque aussi bien qu'à travers les meilleurs détecteurs liquides.
• Le Test « Enveloppé » vs « Nu » :
  • Nu : Mesurer le plastique sans rien autour (comme un bâton nu).
  • Enveloppé : Envelopper le plastique dans une feuille brillante spéciale (comme emballer un cadeau avec du papier miroir) pour faire rebondir la lumière vers les capteurs.
  • Constat : Lorsqu'il est enveloppé, le plastique brille environ deux fois plus qu'un plastique standard. Cela signifie qu'il est très efficace pour capturer la lumière qu'il produit.

4. La « Annulation du bruit » (Discrimination de la forme d'impulsion)

C'est le tour de passe-passe le plus important. Imaginez deux personnes qui crient dans la pièce : l'une crie par brèves rafales courtes et sèches (un rayon gamma), et l'autre par un gémissement long et traînant (un neutron).

• La Technologie : Ce plastique est assez intelligent pour écouter la forme du cri. Il peut faire la différence entre la « brève rafale » et le « gémissement long ».
• Le Score : Les chercheurs ont donné une note au plastique (appelée Figure de Mérite) pour voir comment il sépare ces deux sons. Bien qu'il soit légèrement plus difficile de les séparer dans une grande barre solide que dans une minuscule goutte de liquide, le plastique a quand même fait un très bon travail, distinguant avec succès les neutrons du bruit de fond.

5. L'efficacité du « Piège à neutrons »

Ils ont testé la capacité du Lithium-6 à attraper les neutrons.

• Le Résultat : Environ 85 % des neutrons qui entraient dans le plastique ont été capturés avec succès par le Lithium-6 et identifiés. C'est un taux de réussite très élevé, ce qui signifie que le détecteur est très sensible.

6. Le test de « Vieillissement » (Va-t-il pourrir ?)

Le plastique peut parfois devenir cassant ou trouble avec le temps, surtout si les produits chimiques à l'intérieur commencent à « transpirer » ou à fuir.

• Le Test : Ils ont laissé des échantillons de plastique à l'air libre pendant des mois, et ont même chauffé certains à 60 °C (140 °F) pour simuler des conditions difficiles.
• Le Constat : Le plastique a tenu remarquablement bien.
  • Il y a eu un léger problème où un produit chimique (PPO) « transpirait » parfois et collait à l'emballage, mais l'essuyer avec de l'alcool a réglé le problème immédiatement.
  • L'émission de lumière et la capacité à distinguer les neutrons ne se sont pas dégradées de manière significative au cours de la période de test (environ 19 semaines).

Résumé

Le document conclut que ce nouveau plastique EJ-299-50 est un matériau « Goldilocks » (parfait) :

1. Il est solide (facile à déplacer et sûr, contrairement aux liquides inflammables).
2. Il est clair et brillant (fonctionne bien dans de grands formats).
3. Il est intelligent (peut distinguer les neutrons des autres particules).
4. Il est durable (ne se décompose pas avec le temps).

Les chercheurs ont prouvé avec succès que l'on peut fabriquer de grands blocs solides de ce matériau qui performent presque aussi bien que les détecteurs liquides traditionnels, ouvrant la voie à des détecteurs de neutrons et d'anti-neutrinos plus faciles à déployer.

Résumé technique

Résumé technique : Performance de scintillateurs plastiques à large échelle dopés au $^6$Li avec discrimination de forme d'impulsion

Énoncé du problème
Les scintillateurs liquides sont depuis longtemps la norme pour la détection des antineutrinos de réacteur et la spectroscopie de neutrons en raison de leur capacité à faciliter la désintégration bêta inverse (IBD) et à fournir une discrimination de forme d'impulsion (PSD) entre les reculs électroniques et nucléaires. Cependant, leur état liquide introduit des défis importants concernant la sécurité, la manipulation, le transport et le maintien d'environnements opérationnels spécifiques. Bien que les scintillateurs plastiques offrent une alternative à l'état solide avec une mobilité et une sécurité améliorées, le développement de plastiques à grande échelle possédant simultanément des capacités de PSD de haute performance et des agents de capture de neutrons thermiques (tels que le $^6$Li) a représenté un défi majeur en science des matériaux. Les principales difficultés résident dans l'équilibre de la solubilité des sels organiques porteurs de $^6$Li dans des monomères comme le styrène, le contrôle des conditions de polymérisation et le maintien d'une production de lumière et de propriétés optiques satisfaisantes à l'échelle du kilogramme.

Méthodologie
Les auteurs ont caractérisé 44 barres de 44 kilogrammes d'un nouveau scintillateur plastique, identifié commercialement comme EJ-299-50, produit par Eljen Technology. Les barres mesuraient 5,5 cm × 5,5 cm × 50 cm. L'étude a employé une approche expérimentale multidimensionnelle :

• Caractérisation optique : La production de lumière et les longueurs d'atténuation effectives ont été mesurées à l'aide d'une source de rayons gamma de $^{22}$Na collimatée déplacée le long de l'axe longitudinal des barres. Les mesures ont été effectuées à la fois en configurations « nues » (pour assurer une comparaison cohérente entre les barres) et « enveloppées » (utilisant des réflecteurs 3M™ DF2000MA et de la graisse optique pour simuler les performances optimales du détecteur).
• PSD et identification des neutrons : La capacité du matériau à distinguer les rayons gamma des neutrons a été testée à l'aide de sources de $^{137}$Cs et de $^{252}$Cf. Le paramètre de discrimination de forme d'impulsion (PSD) a été calculé sur la base du rapport entre la charge de la queue et la charge totale de la forme d'onde.
• Analyse de capture de neutrons : L'efficacité de capture des neutrons thermiques a été évaluée en analysant les coïncidences prompt-délai provenant de sources de $^{252}$Cf. L'étude a distingué les captures sur le $^6$Li (produisant un $\alpha$ et un triton) de celles sur le $^1$H (produisant un gamma de 2,2 MeV). Ces résultats ont été comparés à des simulations Geant4 pour estimer les efficacités de capture absolues.
• Tests de stabilité : La stabilité à long terme a été évaluée par deux méthodes : le suivi de la longueur d'atténuation d'une barre spécifique sur deux mois de mesures répétées, et des tests de vieillissement sur deux variations de formulation (« Originale » et « Actuelle ») exposées à l'air et à un traitement thermique (60 °C) pendant jusqu'à 19 semaines.

Résultats clés

• Performance optique : Le matériau EJ-299-50 a démontré des longueurs d'atténuation effectives ($\lambda$) comprises entre environ 83 cm et 110 cm, avec deux sous-groupes distincts observés, probablement dus à des variations de lots de production. La production de lumière effective en configuration nue a été mesurée à $141 \pm 12$ PE/MeV, passant à $421 \pm 32$ PE/MeV en configuration enveloppée. Cette performance est comparable à celle des scintillateurs liquides dopés au $^6$Li.
• Capacité de PSD : Le matériau a présenté une bonne séparation entre les événements de rayons gamma et de neutrons rapides. Dans de petits échantillons cylindriques, la figure de mérite (FOM) entre les bandes était de 2,11. Dans les barres plus grandes de 50 cm, la FOM était plus faible ($1,27 \pm 0,11$ pour les neutrons rapides par rapport aux gammas) en raison d'une efficacité de collecte de lumière réduite dans les grands volumes, mais reste suffisante pour la discrimination.
• Capture de neutrons : Le scintillateur a montré une efficacité de capture effective sur le $^6$Li d'environ 85 % en simulation, avec un temps de capture moyen de $\sim 15$ $\mu$s. La fraction de capture du $^6$Li par rapport au $^1$H a été trouvée à $\sim 16,8 \%$ dans les données, ce qui est cohérent avec les simulations. Le matériau a réussi à identifier l'« îlot de capture » à $\sim 0,4$ MeVee.
• Stabilité : Les tests de vieillissement ont révélé que, tandis que la formulation « Originale » présentait une diminution de la production de lumière après traitement thermique, la formulation « Actuelle » maintenait des performances stables. Aucune dégradation intrinsèque des propriétés optiques ou des capacités de PSD n'a été observée sur plusieurs mois d'observation. Un problème mineur de lixiviation du PPO (dégagement gazeux) a été noté lors de l'enveloppement prolongé des barres, mais cela n'a pas dégradé les performances de manière permanente et peut être atténué par un nettoyage.

Signification et revendications
L'article affirme que l'EJ-299-50 représente une avancée significative dans la technologie de détection de neutrons à l'état solide. En réussissant la production de scintillateurs plastiques dopés au $^6$Li à l'échelle du kilogramme avec des capacités de PSD, le matériau offre une alternative viable aux scintillateurs liquides pour les applications nécessitant des systèmes de proximité, facilement déployables.

Plus précisément, les auteurs soulignent que l'EJ-299-50 est un candidat prometteur pour :

• La surveillance des réacteurs : Futures expériences de garanties et de surveillance des réacteurs utilisant la détection d'antineutrinos.
• La spectroscopie de neutrons : Applications nécessitant la distinction entre neutrons rapides, neutrons thermiques et rayons gamma.
• Le comptage de multiplicité : Applications de comptage de la multiplicité de neutrons.

L'étude conclut que les propriétés optiques du matériau sont comparables à celles des homologues liquides tout en offrant la polyvalence géométrique et la mobilité accrue inhérentes aux détecteurs à l'état solide. La démonstration de la stabilité à long terme des variations de formulation soutient davantage la viabilité de ce matériau pour un déploiement prolongé dans la surveillance et les garanties nucléaires.