Conductance of atomic size contacts of Ag and Au at high magnetic fields

Résumé technique : Conductance de contacts atomiques d'Ag et d'Au sous champs magnétiques élevés

Énoncé du problème
La conduction électronique à l'échelle atomique est classiquement décrite par le formalisme de Landauer, où la conductance ($G$) est déterminée par le nombre de canaux ouverts ($N$) et leurs probabilités de transmission ($T_i$). Dans les métaux nobles monovalents comme l'or (Au) et l'argent (Ag), les contacts ponctuels à un seul atome présentent généralement un canal ouvert unique avec une conductance proche du quantum de conductance ($G_0 = 2e^2/h$). Bien que la magnétoconductivité des contacts atomiques ait été largement étudiée dans les matériaux magnétiques (ex. Fe, Co) ou les systèmes possédant plusieurs canaux ouverts ($N \ge 1$), la réalisation d'un conducteur magnétiquement actif doté d'un seul canal ouvert demeure un défi important. L'or et l'argent purs sont non magnétiques, et des études antérieures à des champs magnétiques plus faibles ont suggéré que leur conductance est largement indépendante du champ. Les auteurs étudient si des champs magnétiques élevés (jusqu'à 20 T) peuvent induire des changements significatifs dans la conductance des contacts atomiques d'Au et d'Ag et identifient les mécanismes sous-jacents.

Méthodologie
L'étude emploie une combinaison de mesures expérimentales et de modélisation théorique :

• Dispositif expérimental : Les auteurs ont utilisé un microscope à effet tunnel (STM) cryogénique intégré à un aimant supraconducteur complet de 20 Tesla. Les mesures ont été effectuées à 4,2 K en utilisant des fils d'Au et d'Ag d'une pureté de 99,99 %. Pour garantir des contacts atomiques propres et reproductibles, la pointe et l'échantillon ont été répétés par indentation afin d'anéler mécaniquement la région de contact. Cette approche de « réinitialisation » à chaque valeur de champ magnétique a empêché le suivi d'un contact unique au cours du temps, mais a permis l'analyse statistique de dizaines de milliers de courbes de conductance en fonction de la distance à travers diverses géométries de contact. Les niveaux d'impuretés ont été vérifiés comme étant négligeables.
• Modélisation théorique :
  • Simulation structurelle : La dynamique moléculaire classique (CMD) utilisant le package LAMMPS et des potentiels du modèle d'atome enchâssé (EAM) a simulé la formation et la rupture de nanocontacts pour générer des configurations de dimères réalistes.
  • Structure électronique : Des calculs de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) ont été réalisés via Gaussian16 au sein de l'approximation locale de la densité de spin non restreinte (LSDA). Ces calculs incluent le couplage spin-orbite et les effets relativistes.
  • Calculs de transport : Les fonctions de Green hors équilibre (NEGF) ont été utilisées pour calculer la conductance, employant une nouvelle implémentation dans le code ANT.Gaussian qui permet l'inclusion auto-cohérente d'un champ magnétique dans la direction z.
  • Énergie de liaison : Des courbes de liaison universelles ont été construites à l'aide de la DFT (fonctionnelle GGA-PBE avec corrections de dispersion GD3BJ) pour analyser l'interaction entre les forces élastiques et magnétiques lors de la formation du contact.

Résultats clés

1. Réduction de la conductance dans l'Au : Dans les contacts monoatomiques d'Au, les auteurs ont observé une diminution de la conductance de contact ($G_b$) sous des champs magnétiques élevés. À 20 T, $G_b$ chute jusqu'à environ 15 % en dessous de $G_0$ dans une fraction significative des contacts. Cet effet est moins prononcé dans l'Ag.
2. Augmentation de la conductance pré-contact ($G_a$) : La conductance immédiatement avant le saut de contact ($G_a$) augmente avec le champ magnétique, une tendance particulièrement forte dans l'Ag. Cela suggère une modification induite par le champ magnétique de la distance de séparation d'équilibre où la liaison se forme.
3. Rôle de l'oxygène résiduel ($O_2$) : Les calculs théoriques indiquent que l'Au et l'Ag purs ne présentent pas de forte dépendance au champ par eux-mêmes. Cependant, la présence de molécules de $O_2$ résiduelles attachées près du contact induit des courants polarisés en spin.
   • Lorsqu'une molécule de $O_2$ est chimisorptée directement entre les deux atomes d'Au en contact, elle crée un moment magnétique (environ 1,74 $\mu_B$) et réduit la conductance à $\approx 0,8 G_0$ en raison du transport dépendant du spin.
   • Les auteurs proposent que le champ magnétique élevé induit l'adsorption ou le « collage » des molécules de $O_2$ dans la région de contact en alignant leurs moments magnétiques, augmentant ainsi la probabilité de former ces configurations spécifiques qui réduisent la conductance.
4. Anisotropie magnétique dans la formation du contact : L'augmentation de $G_a$ (et le décalage correspondant de la distance de formation de la liaison) est attribuée aux torques magnétiques provenant de courants de surface anisotropes dans les constrictions à l'échelle nanométrique. Le champ magnétique modifie l'équilibre énergétique du processus de liaison, particulièrement dans l'Ag où l'énergie de liaison est plus faible, entraînant un décalage de la position d'équilibre des atomes d'environ 0,3 Å à 20 T.

Signification et revendications
L'article affirme que les conducteurs atomiques à canal unique, traditionnellement considérés comme magnétiquement inertes, peuvent présenter des réponses magnétiques conséquentes lorsqu'ils sont combinés avec des systèmes moléculaires magnétiquement actifs. La principale signification réside dans la démonstration que :

• Des champs magnétiques élevés peuvent induire un transport dépendant du spin dans les contacts atomiques de métaux nobles via la médiation de molécules de $O_2$ adsorbées.
• Le champ magnétique influence activement le processus de formation du contact atomique (le « saut de contact ») par des torques magnétiques sur les courants de surface, modifiant la distance de liaison d'équilibre.
• Il est possible de construire des conducteurs à taille atomique à canal unique présentant une réponse significative aux champs magnétiques en combinant des métaux nobles avec des systèmes moléculaires magnétiquement actifs, offrant une voie pour contrôler le transport électronique à l'échelle atomique sans dépendre du ferromagnétisme intrinsèque.

Les auteurs restent modestes quant aux mécanismes spécifiques de l'adsorption de l'$O_2$, notant que, bien que les calculs expliquent la réduction de la conductance, l'observation expérimentale d'une fréquence accrue de ces événements sous champs élevés est attribuée à l'alignement et au collage des molécules par le champ. Ils notent également que les caractéristiques des histogrammes de conductance pour $G_b > G_0$ restent difficiles à traiter pleinement et pourraient être liées à des formes d'électrodes spécifiques ou à des contacts multi-atomiques.