Spontaneous Anomalous Hall Effect at Room Temperature in Antiferromagnetic Material NbMnAs

Résumé technique : Effet Hall anomal de spontané à température ambiante dans le matériau antiferromagnétique NbMnAs

Problématique et contexte
L'effet Hall anomal (AHE), un effet Hall spontané se produisant sans champ magnétique externe, est traditionnellement associé aux matériaux ferromagnétiques (FM) en raison de la rupture de la symétrie de renversement du temps. Cependant, des travaux théoriques et expérimentaux récents ont établi que certains matériaux antiferromagnétiques (AFM) présentant des ruptures de symétrie spécifiques — équivalentes aux états FM — peuvent également générer de grands AHE. Bien que des matériaux comme Mn$_3$Sn et Mn$_3$Ge aient démontré de grandes conductivités Hall anormales (AHC) sous forme de cristaux massifs, la recherche de nouveaux matériaux AFM présentant des AHE importants à température ambiante reste un défi critique. Des travaux antérieurs par les auteurs avaient identifié une grande AHC dans le métal AFM NbMnP ($T_N = 244$ K), qui cristallise dans une structure orthorhombique de type TiNiSi (groupe d'espace $Pnma$) avec un groupe ponctuel magnétique $m'm2'$. Cette symétrie permet à la fois un ordre AFM et une faible magnétisation spontanée, ce qui permet l'AHE. L'étude vise à explorer si la substitution du phosphore (P) par l'arsenic (As) dans ce système préserve l'état AFM tout en augmentant potentiellement la température de Néel ($T_N$) pour atteindre la température ambiante, bien que le composé entièrement substitué NbMnAs n'ait pas été rapporté précédemment.

Méthodologie
Les chercheurs ont synthétisé des échantillons polycristallins de NbMnP$_{1-x}$As$_x$ ($x = 0,2, 0,4, 0,6, 0,8, 1$) et de NbMnAs stœchiométrique par réaction à l'état solide. Pour optimiser la pureté, un excès de Nb et de Mn a été utilisé pour la synthèse de NbMnAs. Des monocristaux de NbMnAs ont été élaborés par la méthode de flux Ga–In. La caractérisation structurelle a été réalisée par diffraction des rayons X (DRX) sur poudre et sur monocristal pour confirmer la symétrie cristalline, les paramètres de maille et les occupations de sites. La composition élémentaire a été analysée par fluorescence de rayons X (XRF). Les propriétés magnétiques ont été mesurées à l'aide d'un magnétomètre SQUID, et les mesures de transport électrique (résistivité et effet Hall) ont été effectuées sur des granulés polycristallins et des monocristaux. La résistivité de Hall a été antisymétrisée par rapport au champ magnétique pour isoler la composante transverse.

Résultats clés

1. Structure cristalline et composition :
   • Le NbMnAs polycristallin a été confirmé comme cristallisant dans la structure orthorhombique $Pnma$, identique au NbMnP. Le volume de la maille élémentaire a augmenté de manière monotone avec la teneur en As, confirmant la réussite de la substitution.
   • Les monocristaux de NbMnAs ont présenté une déficience significative au site As (occupation $\approx$ 85,2 % par DRX monocristallin et $\approx$ 72 % par XRF), tandis que l'échantillon polycristallin était proche de la stœchiométrie (Nb$_{0,92}$Mn$_{1,07}$As$_{0,96}$).
2. Propriétés magnétiques :
   • La température de Néel ($T_N$) a augmenté de manière monotone avec la teneur en As, atteignant 354 K pour le NbMnAs polycristallin.
   • Le NbMnAs polycristallin a présenté une faible magnétisation spontanée d'environ $6 \times 10^{-3} \mu_B$/Mn à basses températures, ce qui est cohérent avec un état AFM possédant une faible composante FM (probablement le long de l'axe $a$ via l'interaction Dzyaloshinskii–Moriya).
   • Les monocristaux ont montré une magnétisation spontanée beaucoup plus grande ($8 \times 10^{-2} \mu_B$/Mn) et une plage de $T_N$ réduite (290–340 K), ce que les auteurs attribuent à la déficience en As et à la qualité de l'échantillon plutôt qu'à un changement du groupe ponctuel magnétique fondamental.
3. Propriétés de transport :
   • Le NbMnAs polycristallin a présenté un effet Hall anomal (AHE) clair en dessous de $T_N = 354$ K, même à champ magnétique nul. La résistivité de Hall présentait une hystérésis similaire à la courbe de magnétisation.
   • Les monocristaux ont également affiché une hystérésis claire dans la résistivité de Hall en dessous de leur $T_N$ respective (294 K).
   • La conductivité Hall anormale ($\sigma_{AHE}$) pour le monocristal a atteint environ 60 $\Omega^{-1}$cm$^{-1}$ à basses températures. Bien que cette valeur soit inférieure aux valeurs rapportées pour le NbMnP (230–450 $\Omega^{-1}$cm$^{-1}$) et le Mn$_3$Ge (380 $\Omega^{-1}$cm$^{-1}$), elle est nettement supérieure à celles d'autres matériaux AFM à température ambiante comme MnTe et FeS (< 1 $\Omega^{-1}$cm$^{-1}$).

Signification et revendications
L'article affirme la découverte du NbMnAs comme un nouveau matériau antiferromagnétique capable de générer un grand effet Hall anomal à température ambiante. Les contributions clés incluent :

• Stabilité de l'état AFM : Démontrer que la substitution du P par l'As dans le système NbMnP préserve la structure cristalline $Pnma$ et la symétrie de point magnétique spécifique ($m'm2'$) requise pour l'AHE.
• Fonctionnement à température ambiante : Atteindre une température de Néel de 354 K, ce qui permet l'observation de l'AHE à température ambiante dans un matériau AFM massif.
• Réponse pilotée par la symétrie : Confirmer que le grand AHE provient de la symétrie de l'ordre AFM plutôt que d'un ferromagnétisme net, comme en témoigne la faible magnétisation spontanée dans l'échantillon polycristallin stœchiométrique.
• Potentiel pour les applications : Les auteurs postulent que le NbMnAs est un candidat prometteur pour les futures technologies de spintronique et de thermoélectricité, car il devrait présenter d'autres réponses de type ferromagnétique (telles que l'effet Nernst anomal et l'effet Kerr magnéto-optique) à température ambiante.

L'étude reconnaît que, bien que les monocristaux souffrent actuellement d'une déficience en As et d'une $T_N$ plus basse, les résultats polycristallins confirment le potentiel intrinsèque du composé stœchiométrique. Ce travail souligne l'importance de l'exploration des matériaux massifs pour identifier de nouveaux antiferromagnétiques topologiques à hautes températures de transition.