An ultrafast diamond nonlinear photonic sensor

Résumé technique : Un capteur photonique non linéaire sur diamant ultrafast

Énoncé du problème
Le développement de dispositifs quantiques de nouvelle génération à l'échelle nanométrique nécessite des technologies de détection capables de mesurer les champs électriques et magnétiques, ainsi que la température, avec une haute résolution spatio-temporelle. Bien que les centres de couleur dans le diamant, particulièrement les centres azote-lacune (NV), soient établis pour la détection quantique via la résonance magnétique optiquement détectée (ODMR), les techniques ODMR conventionnelles sont limitées par une résolution temporelle de l'ordre de la nanoseconde. À l'inverse, les capteurs électro-optiques (EO) existants basés sur l'effet Pockels offrent une résolution temporelle sub-picoseconde, mais sont contraints par la limite de diffraction de la lumière, ce qui empêche une résolution spatiale à l'échelle nanométrique. De plus, le diamant pur est dépourvu de susceptibilité non linéaire de second ordre ($\chi^{(2)}$) en raison de sa symétrie d'inversion spatiale, ce qui le rend inerte à l'effet Pockels à moins d'introduire des défauts. Il existe un besoin critique pour une technique de détection capable d'atteindre simultanément une résolution spatiale nanométrique et une résolution temporelle ultrafast (femtoseconde) sans nécessuer de contacts métalliques ou d'excitation micro-ondes.

Méthodologie
Les auteurs ont développé un capteur photonique non linéaire sur diamant en intégrant la microscopie à sonde de balayage (SPM) à une technique de pompe-sonde optique. Le cœur du système est une pointe de diamant contenant des centres NV, fabriquée par découpe laser et gravure par faisceau d'ions focalisés (FIB) de Ga+ sur un diamant CVD de haute pureté orienté (100). Les centres NV ont été introduits à une faible profondeur (<40 nm) via l'implantation d'ions $^{14}\text{N}^+$ (30 keV) suivie d'un recuit, créant un mélange d'états chargés négativement (NV$^-$) et neutres (NV$^0$). La présence de défauts NV brise la symétrie d'inversion spatiale du réseau de diamant, permettant une susceptibilité non linéaire de second ordre ($\chi^{(2)}$) non nulle et permettant ainsi l'occurrence de l'effet Pockels.

Le dispositif expérimental utilise une impulsion laser proche infrarouge de 10 fs (795 nm, 1,56 eV) servant à la fois de pompe et de sonde. L'impulsion de pompe excite l'échantillon, tandis que l'impulsion de sonde interagit avec la pointe de diamant NV. Le système utilise un objectif réfléchissant (Schwarzschild) pour minimiser la dispersion et un levier auto-détecteur pour détecter les forces atomiques, permettant à la pointe de diamant d'entrer en contact avec la surface de l'échantillon. Le capteur fonctionne en mesurant le changement de réflectivité anisotrope du diamant, qui est proportionnel au champ électrique local via l'effet Pockels. Cette configuration permet de surveiller la dynamique du champ électrique local en fonction du délai temporel ($t$).

Contributions clés et résultats
L'étude démontre l'application réussie de cette sonde NV sur diamant pour l'échantillonnage électro-optique avec des résolutions spatio-temporelles de $\le$ 500 nm et $\le$ 100 fs, respectivement.

1. Validation sur les semi-conducteurs : Le capteur a d'abord été testé sur une plaquette de GaAs de type n. Les mesures macroscopiques ont confirmé une réponse EO positive avec un temps de relaxation de l'ordre de la picoseconde, cohérent avec la courbure de bande ascendante et l'écrantage du champ de surface par les porteurs photogénérés. Lors de l'utilisation de la pointe NV, l'amplitude du signal a diminué (cohérent avec une zone de sondage de $\approx$ 800 nm), mais un signal EO positif avec une relaxation de $\approx$ 0,5 ps a tout de même été observé, confirmant la capacité de la sonde à détecter les champs électriques de surface.
2. Détection à l'échelle nanométrique des matériaux 2D : La technique a été appliquée à un échantillon de dichalcogénure de métal de transition ($\text{WSe}_2$) contenant des régions monocouches (1 ML) et massives (bulk).
   • $\text{WSe}_2$ monocouche : La sonde a détecté un signal EO négatif, indiquant un caractère de type p dû à l'oxydation de surface, avec un temps de relaxation exponentiel simple de $\tau \approx 0,2$ ps.
   • $\text{WSe}_2$ massif : La sonde a révélé des dynamiques complexes distinctes des mesures macroscopiques. Initialement, un signal négatif (surface de type p) a été observé, lequel a transité vers un signal positif (comportement de type n/intrinsèque du bulk) à $t \approx 1$ ps. Les dynamiques ont été caractérisées par une décroissance exponentielle double : une composante rapide initiale ($\tau_+ \approx 0,3$ ps) attribuée à la diffusion inter-vallée (K vers les vallées $\Lambda$) et à la diffusion des porteurs hors de la région de surface, et une composante plus lente ($\tau_- \approx 2,2$ ps) attribuée au piégeage des porteurs par les états de défauts de surface.
3. Analyse du mécanisme : Les auteurs ont analysé l'évolution de la densité de porteurs à l'aide de l'équation de transport de Boltzmann. Ils ont conclu que les dynamiques ultrafast observées reflètent l'interaction entre la diffusion intra-bande/inter-vallée et le piégeage aux défauts de surface, qui sont sensibles au champ électrique local.

Signification et revendications
L'article affirme que cette technique brise la limite spatiale des techniques de pompe-sonde conventionnelles tout en maintenant une résolution temporelle ultrafast, offrant un nouvel horizon pour la détection de nanomatériaux avancés. Les auteurs déclarent que la méthode fournit une excellente limite d'information par rapport au temps ($\le$ 100 fs) et à l'espace ($\le$ 500 nm), permettant l'observation des dynamiques d'écrantage des porteurs à la surface des dichalcogénures de métaux de transition massifs, inaccessibles aux mesures macroscopiques conventionnelles.

Les auteurs notent avec modestie que, bien que la sensibilité actuelle soit comparable aux électromètres basés sur les NV conventionnels, de futures améliorations de la sensibilité (par exemple, en réduisant le nombre de centres NV à un seul centre) pourraient potentiellement atteindre des résolutions spatiales descendant jusqu'à $\approx$ 10 nm. Ils suggèrent également que, puisque la sonde NV est sensible aux spins et à la température, cette approche pourrait éventuellement fournir des degrés de liberté supplémentaires pour la détection des champs magnétiques et thermiques. Ce travail établit une base pour l'utilisation de capteurs photoniques non linéaires sur diamant dans la science des matériaux et la nanotechnologie, particulièrement pour l'étude des matériaux de dispositifs de puissance, des isolants topologiques et des matériaux 2D stratifiés.