Data analysis methods for powder x-ray diffraction intensity under laser-driven dynamic compression at Omega and NIF laser facilities

Résumé technique : Méthodes d'analyse des données de l'intensité de la diffraction des rayons X sur poudre sous compression dynamique pilotée par laser

Énoncé du problème
La diffraction des rayons X sur poudre (PXRD) sous compression dynamique pilotée par laser dans des installations telles qu'Omega et la National Ignition Facility (NIF) est un outil critique pour étudier le comportement des matériaux sous des pressions, des températures et des taux de déformation extrêmes. Bien que des plateformes robustes telles que la Powder X-Ray Diffraction Image Plate (PXRDIP) à Omega et la TARDIS (TARget Diffraction In Situ) à NIF aient documenté avec succès la présence de pics de Bragg et déduit la densité, la détermination de la fidélité de l'intensité de la PXRD reste un défi important.

Les principales difficultés incluent :

1. Géométrie complexe : Déterminer avec précision les positions relatives de la source de rayons X, de l'échantillon, des matériaux de référence et des plaques d'imagerie (image plates), compte tenu de l'orientation non standard des détecteurs.
2. Bruit de fond : Les données brutes sont souvent dominées par des fonds importants et spatialement variables générés par l'ablation laser de haute intensité et les sources de plasma de rayons X.
3. Fidélité du signal : Les études précédentes se sont largement concentrées sur les positions des pics ; cependant, une contrainte précise de l'intensité de la XRD est nécessaire pour étudier les transformations de phase, la coexistence de phases et les transitions subtiles (par exemple, vers un comportement superionique).
4. Effets thermiques et de densité : Comparer la XRD de matériaux chauds et comprimés par choc avec des matériaux de référence ambiants nécessite de prendre en compte l'amortissement thermique (effets Debye-Waller) et les changements de densité.

Méthodologie
Les auteurs présentent un flux de travail d'analyse de données raffiné, implémenté dans le package ANALYZEPXRDIP (écrit en IGORPRO), afin d'améliorer la détermination de l'intensité. La méthodologie est illustrée par l'utilisation de données de diamant soumis à un choc collectées près de 700 GPa à l'installation de laser Omega EP. Les étapes clés incluent :

• Étalonnage géométrique : Une approche d'étalonnage itérative est utilisée pour déterminer les positions précises de la source de rayons X, du paquet d'échantillons et des panneaux de la plaque d'imagerie. Cela utilise le signal de diffraction du trou de sténopé (pinhole) de collimation (ou une couche de référence non compressée) comme référence in situ, plutôt que de s'appuyer sur des étalons externes comme la poudre de CeO2.
• Projection des données : Les données brutes de la plaque d'imagerie sont projetées en tableaux 2D de l'angle de diffraction ($2\theta$) par rapport à l'angle azimutal ($\phi$) et au rayon de diffusion ($R_{ZA}$). Cela tient compte de la géométrie spécifique où le volume de diffusion varie à travers le détecteur.
• Corrections d'intensité (pré-soustraction du fond) :
  • Aire de pixel effective : Correction pour la distance échantillon-détecteur non uniforme et l'angle d'incidence sur les plaques d'imagerie.
  • Surface d'échantillon détectée : Mise à l'échelle de l'intensité basée sur le volume de diffusion effectif de l'échantillon visible par chaque point du détecteur, défini par la géométrie du sténopé et l'angle d'attaque.
  • Modélisation du signal du sténopé : Estimation de l'intensité de diffraction du sténopé basée sur le volume de matériau du sténopé contribuant à la diffusion à chaque point du détecteur.
• Soustraction du bruit de fond : Un algorithme SNIP (Statistics-sensitive Non-linear Iterative Peak-clipping) 2D avec des noyaux à $2\theta$ constants est appliqué pour éliminer le fond intense provenant de la commande laser et du plasma.
• Corrections post-soustraction :
  • Sensibilité du détecteur : Correction pour la sensibilité dépendante de l'énergie des plaques d'imagerie et de l'angle d'incidence.
  • Atténuation : Compensation de l'atténuation des rayons X à travers les filtres, le paquet d'échantillon (ablateur, boucliers, fenêtres) et la couche de recouvrement de la plaque d'imagerie.
• Mise à l'échelle de l'intensité et analyse :
  • Mise à l'échelle du volume : Mise à l'échelle des aires de pics par l'épaisseur effective des fractions de l'échantillon choqué ($d_S$) et non choqué ($d_U$), dérivée des données VISAR ou de simulations hydrodynamiques.
  • Mise à l'échelle de la luminosité de la source : Normalisation de l'intensité par la luminosité de la source de rayons X, estimée via l'énergie laser et l'efficacité de conversion ou mesurée par des spectromètres.
  • Mise à l'échelle de référence : Utilisation de la partie non choquée de l'échantillon ou du matériau du sténopé comme référence interne.
  • Correction de l'amortissement thermique : Application d'une approche Debye-Waller pour tenir compte de la réduction de l'intensité de la XRD due aux hautes températures et densités de l'échantillon choqué par rapport à la référence ambiante. Cela implique de calculer le carré du déplacement interatomique moyen ($u^2$) en utilisant un modèle de Debye.

Résultats clés
L'article applique ce flux de travail à une expérience de diamant compressé par choc près de 700 GPa (environ 1 TPa dans des études connexes).

• Le flux de travail parvient à séparer les signaux du diamant choqué, du diamant non choqué et du sténopé en platine.
• En appliquant la correction Debye-Waller et la mise à l'échelle du volume, les auteurs ont calculé la fraction solide ($SF$) de l'échantillon choqué.
• Pour le jeu de données spécifique analysé, l'estimation expérimentale a produit une fraction solide de $SF = 0,6 \pm 0,05$.
• Les auteurs notent que les modèles théoriques supposant un état d'Hugoniot hydrostatique suggèrent une fraction solide plus proche de 0,9, soulignant la difficulté d'atteindre une précision absolue de l'intensité à ces installations.

Signification et affirmations
L'article affirme que ces méthodes raffinées offrent des « opportunités prometteuses » pour passer de la simple identification des pics à l'analyse quantitative des transformations de phase et de la coexistence. Plus précisément :

• Fidélité améliorée : Ces méthodes permettent de mieux contraindre l'intensité de la XRD, ce qui est essentiel pour identifier les changements de phase subtils, tels que la transition vers un comportement superionique.
• Référence in situ : L'utilisation du sténopé ou des couches d'échantillon non choquées comme références in situ fournit un moyen robuste de calibrer la géométrie et l'intensité sans étalons externes.
• Transférabilité : Bien que centré sur la plateforme Omega PXRDIP, les auteurs déclarent que les méthodes sont directement applicables à la plateforme TARDIS à NIF, et qu'elles sont transférables au Laser Fusion Research Center (LFRC) et à d'autres installations comme LULI2000 et ORION avec des modifications mineures.
• Modestie sur les limites : Les auteurs reconnaissent explicitement les limites, notamment le biais potentiel de l'algorithme SNIP contre les signaux larges, la négligence des effets d'orientation préférentielle (texture), l'incapacité à quantifier la diffusion thermique diffuse due à la suppression du fond, et la simplification de l'utilisation d'une seule température de Debye pour des états de phonons complexes. Ils concluent que, bien que le cadre améliore la détermination de l'intensité, les écarts entre les estimations expérimentales et la théorie (comme vu dans le calcul de la fraction solide) indiquent qu'un développement supplémentaire est nécessaire pour une quantification absolue.