Enhancing quantum-classical configuration interaction methods using a neural-network classifier

Résumé Technique : Amélioration des méthodes d'interaction de configuration quantique-classique à l'aide d'un classificateur par réseau de neurones

Énoncé du problème
Les calculs précis de structure électronique nécessitent des méthodes capables de gérer la corrélation électronique au sein d'espaces de Hilbert qui croissent de manière exponentielle avec le nombre d'orbitales actives. Bien que l'Interaction de Configuration Complète (FCI) fournisse des solutions exactes, son coût computationnel la limite à de très petits systèmes. Les méthodes d'Interaction de Configuration Sélectionnée (SCI), telles que CIPSI, ASCI et l'Interaction de Configuration par Bain Thermique (HCI), offrent un compromis en construisant de manière itérative des espaces variationnels compacts contenant uniquement les déterminants les plus importants. Cependant, l'efficacité des méthodes SCI repose de manière critique sur les heuristiques utilisées pour identifier ces déterminants importants. À mesure que l'espace sélectionné croît, le nombre de déterminants candidats à inspecter devient important, créant un goulot d'étranglement.

De même, dans le domaine de l'informatique quantique, les méthodes de Diagonalisation Quantique basée sur l'échantillonnage (SQD) tentent de résoudre le problème CI en utilisant des dispositifs NISQ en construisant un sous-espace à partir de mesures quantiques. Une limitation significative de la SQD est son inefficacité pour découvrir de nouveaux déterminants ; l'échantillonnage répété sélectionne souvent les mêmes configurations, particulièrement lorsqu'on part d'un ansatz approximatif, ce qui limite la précision du calcul.

Méthodologie
Les auteurs proposent un cadre fondé sur les données qui reformule la sélection de déterminants comme une tâche de classification binaire, en intégrant un classificateur par réseau de neurones (NN) dans les flux de travail CI itératifs via une boucle d'apprentissage actif. Cette approche est appliquée à deux algorithmes distincts : une variante classique de HCI (cHCI) et une variante quantique-classique de SQD (cSQD).

La procédure centrale fonctionne comme suit à chaque itération :

1. Génération du pool de candidats : La méthode sous-jacente génère un pool ($P$) de déterminants candidats (par exemple, via un criblage par bain thermique dans HCI ou une récupération de configuration dans SQD).
2. Échantillonnage aléatoire et étiquetage : Une petite fraction fixe ($f_s = 0,2$) du pool est sélectionnée aléatoirement ($P_{rand}$). Un espace variationnel temporaire est formé en combinant l'espace actuel avec $P_{rand}$. Une seule diagonalisation du hamiltonien dans cet espace temporaire produit les coefficients CI.
3. Assignation des étiquettes : Les configurations de $P_{rand}$ dont les amplitudes dépassent un seuil sont étiquetées comme « importantes », tandis que les autres sont étiquetées comme « non importantes ». Cela crée un ensemble de données équilibré pour l'entraînement.
4. Entraînement du classificateur : Un classificateur par réseau de neurones est entraîné à partir de zéro sur ce sous-ensemble étiqueté pour prédire l'importance des configurations sur la base de leurs chaînes de bits de nombres d'occupation.
5. Sélection guidée : Le classificateur entraîné évalue le reste des candidats dans le pool ($P_{rest}$). Le prochain espace variationnel est construit en conservant les configurations étiquetées comme « importantes » de $P_{rand}$ et en ajoutant les configurations ayant les scores les plus élevés de $P_{rest}$.

Ce cadre modifie uniquement l'étape de sélection de l'algorithme, laissant intact le flux de travail central (diagonalisation, échantillonnage, etc.). Le classificateur s'adapte continuellement à mesure que la fonction d'onde évolue durant le processus itératif.

Contributions clés

• Cadre unifié : L'article introduit une boucle d'apprentissage actif généralisée qui traite la sélection de déterminants comme un problème de classification binaire, applicable tant aux méthodes SCI classiques qu'aux méthodes quantiques-classiques hybrides.
• Intégration algorithmique : Les auteurs ont intégré avec succès ce cadre dans deux algorithmes spécifiques :
  • cHCI : Une méthode d'Interaction de Configuration par Bain Thermique améliorée par classificateur.
  • cSQD : Une méthode de Diagonalisation Quantique basée sur l'échantillonnage améliorée par classificateur.
• Classification basée sur les chaînes de bits : L'approche utilise des réseaux de neurones qui opèrent directement sur les chaînes de bits de nombres d'occupation, fournissant une alternative flexible et agnostique à l'architecture par rapport aux critères traditionnels basés sur la perturbation ou l'énergie.

Résultats
Les auteurs ont comparé les performances de leurs méthodes proposées par rapport à leurs homologues traditionnelles en utilisant l'état fondamental de la molécule d'azote ($N_2$) à une distance interatomique d'équilibre de $R = 2,1$ Å dans la base cc-pVDZ.

• Performance de cHCI : La méthode cHCI a récupéré plus de 98 % de l'énergie de corrélation CASCI avec une dimension d'espace variationnel qui n'était que 1/5 de la taille de l'espace HCI standard convergé. Cela a entraîné une réduction d'environ 5 fois de l'empreinte mémoire et du coût de calcul par itération (spécifiquement pour la diagonalisation de Davidson variationnelle).
• Performance de cSQD : La méthode cSQD a démontré une convergence nettement accélérée par rapport à la SQD standard. La cSQD a atteint une erreur d'énergie de corrélation relative inférieure à 1 % en seulement 3 itérations. En revanche, la SQD standard n'a pas réussi à atteindre ce seuil de précision même après 20 itérations.
• Efficacité : La sélection basée sur le classificateur a permis de compresser efficacement l'espace variationnel sans sacrifier la précision, permettant aux algorithmes de concentrer l'effort de calcul sur les configurations les plus pertinentes.

Signification et affirmations
L'article affirme que la sélection de déterminants assistée par classificateur sert d'outil léger et agnostique à la méthode pour compresser les espaces variationnels et accélérer les algorithmes d'interaction de configuration classiques et quantiques-classiques hybrides. En remplaçant la sélection heuristique par un classificateur entraîné en temps réel, la méthode atteint une parité de résultat avec les approches traditionnelles à des coûts de calcul nettement inférieurs.

Les auteurs présentent ce travail comme une première étape vers une compréhension plus complète de la sélection assistée par classificateur. Ils notent que bien que l'étude actuelle se concentre sur un seul système moléculaire et l'étape variationnelle, le cadre suggère un rôle plus large pour l'apprentissage automatique dans la conception de représentations de fonctions d'onde compactes et de flux de travail de structure électronique plus efficaces. L'article ne prétend pas résoudre le problème de mise à l'échelle pour tous les systèmes universellement, mais démontre l'utilité de l'approche pour les cas spécifiques de cHCI et de cSQD sur $N_2$.