Effect of pressure on the magnetic properties of (Co$_{0.5}$Fe$_{0.5}$)$_5$GeTe$_2$

Résumé technique : Effet de la pression sur les propriétés magnétiques de (Co0.5Fe0.5)5GeTe2

Problématique et contexte
L'ordre magnétique du Fe5GeTe2 dopé au cobalt, spécifiquement la composition (Co0.5Fe0.5)5GeTe2 (CFGT), présente un diagramme de phase complexe où des états ferromagnétiques (FM), antiferromagnétiques (AFM) de type A, ou des états coexistants ont été rapportés. Bien que le CFGT soit un candidat prometteur pour la spintronique en raison de sa température de Néel élevée ($T_N \approx 300-430$ K) et de son anisotropie magnétique perpendiculaire (PMA), la nature précise de son état fondamental magnétique et l'origine des caractéristiques hystérétiques observées au sein de la phase AFM font encore l'objet de débats. Plus précisément, il n'est pas clair si les boucles d'hystérésis observées dans le régime AFM indiquent une coexistence d'une phase FM volumique (bulk) ou si elles découlent d'effets de surface. De plus, la sensibilité de ces propriétés magnétiques à la distance interfoliaire via la pression hydrostatique n'a pas été caractérisée systématiquement pour cette composition spécifique.

Méthodologie
Les auteurs ont étudié des monocristaux de (Co0.5Fe0.5)5GeTe2 obtenus par transport en phase vapeur chimique. Des échantillons d'épaisseurs allant de 10 à 90 nm ont été exfoliés sur des substrats de SiO2 et équipés de contacts Cr/Au. Des mesures de magnétorésistance ont été effectuées en utilisant l'effet Hall anomal (AHE) pour sonder la composante de la magnétisation hors plan. Les expériences ont été menées sur une plage de température allant de 1,5 K jusqu'au-dessus de la température ambiante, sous des pressions hydrostatiques allant jusqu'à 2 GPa, en utilisant du kérosène comme milieu de transmission de pression.

Pour interpréter les données, les auteurs ont employé deux cadres théoriques :

1. Modèle à deux sous-réseaux : Utilisé pour décrire les transitions magnétiques volumiques (AFM vers AFM incliné vers FM) et extraire les paramètres d'anisotie effective ($K$) et d'échange interfoliaire ($J$).
2. Modèle de chaîne linéaire : Utilisé pour simuler la magnétisation de couches individuelles, spécifiquement pour étudier le rôle des couches de surface dans la génération de l'hystérésis au sein de la phase AFM, en distinguant les nombres pairs et impairs de couches.

Résultats clés

• Renforcement du couplage interfoliaire induit par la pression : Les courbes de magnétorésistance ont révélé une transition de spin-flop (SF) ($H_{SF}$) et une transition vers l'état FM totalement polarisé ($H_{FM}$). Sous 2 GPa de pression, le champ d'échange interfoliaire a augmenté d'environ 50 %. Le champ d'anisotie est resté largement inchangé par la pression. Cela indique que les propriétés magnétiques du CFGT sont hautement sensibles à la distance interfoliaire, la compression renforçant le couplage AFM entre les couches.
• Stabilisation de l'état AFM incliné : La pression a augmenté l'écart entre la transition SF ($H_{SF}$) et le champ de saturation FM ($H_{FM}$), stabilisant ainsi la phase AFM inclinée (cAFM) intermédiaire.
• Nature des boucles d'hystérésis dans la phase AFM : L'étude a observé de petites boucles d'hystérésis rectangulaires au sein du régime AFM ($|H| < H_{SF}$).
  • Dans les échantillons possédant un nombre pair de couches (ex. Échantillon A, ~90 nm), des doubles boucles d'hystérésis ont été observées.
  • Dans les échantillons possédant un nombre impair de couches (ex. Échantillons B, C, D), une boucle d'hystérésis simple avec une rémanence finie à champ nul a été observée.
  • Le modèle de chaîne linéaire a réussi à reproduire ces caractéristiques sans invoquer une phase FM volumique coexistante. Le modèle attribue les boucles au basculement des couches de surface, qui possèdent des environnements de couplage différents de ceux du volume.
  • La rémanence apparente finie dans les échantillons à nombre pair de couches à basse température a été expliquée par le chevauchement des deux petites boucles d'hystérésis, plutôt que par une nouvelle phase magnétique.
• Analyse quantitative : Le rapport entre la hauteur du saut correspondant au changement de magnétisation volumique ($\Delta R$) et la hauteur de la petite boucle ($\Delta r$), normalisé par le nombre de couches ($N$), s'est avéré qualitativement cohérent avec la prédiction du modèle de chaîne linéaire ($\Delta R / \Delta r / N \approx 0,5$), bien que des écarts aient été observés, potentiellement dus à l'oxydation de surface ou à des effets Hall conventionnels non linéaires.

Signification et affirmations
L'article affirme avoir démontré que les caractéristiques magnétiques du CFGT peuvent être activement modulées via la pression hydrostatique, spécifiquement en renforçant le couplage d'échange AFM interfoliaire de 50 % à 2 GPa. Cela souligne le rôle critique de la distance interfoliaire dans la détermination de l'ordre magnétique dans les aimants de van der Waals 2D.

De plus, les auteurs proposent que les structures hystérétiques complexes observées dans la phase AFM du CFGT ne sont pas la preuve d'un état ferromagnétique volumique coexistant, comme cela a été suggéré dans certaines publications. Au lieu de cela, ces caractéristiques sont qualitativement expliquées par le comportement distinct des couches de surface dans un modèle de chaîne linéaire. Cette distinction est cruciale pour l'interprétation précise des données magnétiques dans les antiferromagnétiques 2D et pour la conception de futurs dispositifs spintroniques basés sur ces matériaux, où les effets de surface et le couplage interfoliaire sont primordiaux. L'étude renforce le statut du CFGT en tant qu'antiferromagnétique 2D à haute $T_N$ doté de propriétés modulables, adaptées aux applications de mémoire et de logique antiferromagnétique.