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Direct inference of viscoelastic memory from chirp rheometry via physics-informed Gaussian processes

Cet article introduit un cadre de processus gaussiens informé par la physique qui infère directement les noyaux de mémoire viscoélastique à partir de données brutes de rhéométrie de chirp dans le domaine temporel, évitant ainsi la réduction traditionnelle dans le domaine fréquentiel pour permettre une prédiction rapide et sans réentraînement des réponses des matériaux à des historiques de déformation inédits, ainsi que la résolution de l'évolution des matériaux au sein d'une seule expérience.

Auteurs originaux : Isaac Y. Miranda-Valdez, Juha Koivisto, Mikko J. Alava

Publié 2026-08-18

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CC BY 4.0

Auteurs originaux : Isaac Y. Miranda-Valdez, Juha Koivisto, Mikko J. Alava

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Les matériaux mous, des gels présents dans notre nourriture aux tissus de notre corps, possèdent une forme de mémoire unique. Contrairement à un simple ressort qui revient instantanément en place lorsqu'on le relâche, ces substances se souviennent de la manière dont elles ont été déformées par le passé. La contrainte qu'elles ressentent à un instant donné n'est pas déterminée uniquement par leur forme actuelle, mais par l'ensemble de l'historique de leurs étirements ou compressions antérieurs. Ce comportement héréditaire est la clé pour prédire comment ces matériaux se comporteront dans des conditions réelles, pourtant, les mesurer a traditionnellement été un processus lent et fastidieux. Les scientifiques sondent généralement ces matériaux en les secouant à une fréquence spécifique, en attendant que le signal se stabilise, puis en passant à la fréquence suivante. Pour cartographier le comportement complet d'un matériau, ce processus peut prendre des heures, un délai souvent trop long pour les matériaux qui changent ou vieillissent pendant la mesure. De plus, la méthode standard d'analyse des données consiste à compresser des milliers de mesures brutes en quelques chiffres de synthèse, une étape qui rejette inévitablement une vaste quantité d'informations et peut introduire des erreurs.

Une équipe de chercheurs de l'Université Aalto en Finlande a développé une nouvelle façon de contourner ces limitations, leur permettant de lire directement la mémoire d'un matériau à partir d'une seule expérience rapide. Au lieu de secouer le matériau à une fréquence à la fois, ils utilisent un signal « chirp » (un signal à balayage de fréquence), une déformation qui balaie continuellement une large gamme de fréquences en seulement quelques secondes. Cette méthode génère un flux dense de données, capturant des milliers de paires de contrainte et de déformation dans le temps qu'il fallait auparavant pour recueillir une poignée de points. Les chercheurs ont ensuite appliqué un cadre statistique sophistiqué, connu sous le nom de processus gaussien informé par la physique, à ces données brutes. Plutôt que de convertir d'abord les données en résumés de fréquences, cette approche utilise les lois fondamentales de la physique pour interpréter directement l'enregistrement dans le domaine temporel. Elle traite la mémoire du matériau comme un ensemble de blocs de construction, testant différentes formes mathématiques pour voir laquelle explique le mieux la contrainte observée. Ce faisant, la méthode identifie les règles de mémoire spécifiques du matériau et quantifie l'incertitude de ces règles sans jamais avoir besoin de rejeter les données brutes ou de supposer un modèle spécifique au préalable.

Les chercheurs ont testé cette approche sur plusieurs matériaux mous différents, chacun présentant un défi unique. Dans une expérience, ils ont analysé une solution de micelles filamenteuses, un type de matière molle qui se comporte généralement comme un fluide simple avec un temps de relaxation unique. La méthode standard nécessiterait un balayage de fréquence prolongé pour le confirmer, mais le nouveau cadre a analysé un signal chirp de seulement deux secondes. Les données ont été suffisantes pour identifier le temps de relaxation unique du matériau et confirmer qu'il se comporte presque exactement comme un fluide classique, avec une infime déviation mesurable que la méthode a pu détecter avec une grande précision. Les chercheurs ont également démontré que le modèle appris à partir de cette courte rafale de données ne se contentait pas de mémoriser le signal spécifique utilisé. Lorsqu'ils ont appliqué le modèle entraîné à un autre chirp, plus long, avec une phase de départ et une plage de fréquences différentes, il a prédit avec précision la réponse du matériau, y compris son comportement à des fréquences que l'expérience courte originale n'avait même pas touchées. Cela a prouvé que le système avait appris la véritable loi physique régissant le matériau, et non seulement un motif spécifique au signal de test.

La puissance de la méthode est devenue encore plus évidente face à des matériaux bruyants ou complexes. Dans une étude d'un hydrogel de nanofibres de cellulose, les données étaient nettement plus bruitées que dans l'expérience des micelles, une situation où l'analyse traditionnelle échoue souvent. Le nouveau cadre a réussi à extraire un motif de mémoire sans échelle clair à partir du bruit, correspondant aux résultats d'une mesure conventionnelle ayant pris soixante fois plus de temps. Dans un autre test impliquant une résine photopolymère, le matériau présentait deux comportements distincts agissant simultanément : un réseau élastique permanent et une fraction dissipative de type fluide. La méthode a été capable de séparer ces deux contributions au sein d'une seule trace temporelle, quantifiant la part de contrainte provenant de chaque mécanisme et fournissant une image claire de la structure interne du matériau. Enfin, les chercheurs ont utilisé cette technique pour observer un matériau changer en temps réel. En analysant un acrylate en cours de polymérisation par UV, ils ont détecté une violation de l'invariance temporelle du matériau, observant la viscosité augmenter régulièrement pendant que le matériau durcissait durant l'unique expérience de chirp. Cela leur a permis de suivre l'apparition de la mutation chimique directement dans le domaine temporel, sans avoir besoin d'un modèle prédéfini de la manière dont le processus de polymérisation devrait se comporter.

En traitant l'enregistrement temporel brut comme la source de vérité primaire, cette approche transforme la façon dont les scientifiques comprennent la matière molle. Elle remplace le processus lent et par étapes d'estimation spectrale et d'ajustement de modèle par un problème d'inférence unique et unifié. Le résultat est une méthode plus rapide, plus robuste face au bruit, et capable de révéler des propriétés de matériaux qui étaient auparavant cachées ou qui nécessitaient des mesures d'une durée prohibitive pour être trouvées. Elle offre un moyen de voir la mémoire des matériaux mous avec une clarté auparavant hors de portée, transformant des secondes de données expérimentales en une carte détaillée de la façon dont un matériau se souvient de son passé.

Résumé Technique : Inférence Directe de la Mémoire Viscoélastique par Rhéométrie de Chirp via des Processus Gaussiens Informés par la Physique

Énoncé du Problème
Les matériaux mous présentent un comportement viscoélastique où la contrainte est déterminée par une intégrale pondérée sur l'ensemble de l'historique de déformation, plutôt que par la déformation instantanée. L'identification de cette « mémoire » est cruciale pour prédire le comportement des matériaux sous des chargements réels. L'approche rhéologique standard, le cisaillement oscillatoire à faible amplitude (SAOS), est reproductible mais souffre de deux limitations pratiques : (1) les balayages de fréquences complets sont chronophages (minutes à heures), ce qui les rend inadaptés aux systèmes évolutifs comme les matériaux en cours de gélification ou de vieillissement ; et (2) l'inférence constitutive ne se produit qu'après l'estimation spectrale (transformation de Fourier), ce qui signifie que le bruit et les artefacts de fenêtre finie introduits lors de la réduction du signal se propagent de manière irréversible dans le modèle ajusté.

La rhéométrie de chirp offre une solution en compressant des heures de mesure en quelques secondes, générant des données denses dans le domaine temporel ( $10^3$ – $10^4$ paires contrainte-déformation). Cependant, le pipeline d'analyse standard pour les données de chirp imite le SAOS : la série temporelle dense est fenêtrée et transformée par Fourier pour estimer les modules de conservation ( $G'$ ) et de perte ( $G''$ ) avant d'ajuster un modèle constitutif. Ce processus rejette la majorité de l'information mesurée, créant un « goulot d'étranglement inférentiel » où les biais de l'estimation spectrale limitent la précision de la loi constitutive récupérée. De plus, les approches d'apprentissage automatique existantes en rhéologie manquent souvent de généralisabilité ; les modèles entraînés sur des formes d'ondes spécifiques échouent fréquemment à prédire les réponses à différents protocoles de déformation car ils apprennent des correspondances spécifiques à la forme d'onde plutôt que des propriétés intrinsèques du matériau.

Méthodologie
Les auteurs proposent un cadre de Processus Gaussien (GP) informé par la physique qui réalise une inférence constitutive probabiliste directe dans le domaine temporel, contournant l'estimation spectrale intermédiaire.

Construction de Caractéristiques Informées par la Physique : Le cadre intègre directement le principe de superposition de Boltzmann dans l'espace d'entrée du GP. Au lieu d'utiliser les coordonnées temporelles brutes, les caractéristiques d'entrée sont construites comme des convolutions causales de l'historique du taux de déformation mesuré ( $\dot{\gamma}$ ) avec des noyaux de mémoire candidats ( $\phi_i$ ).
$\sigma(t) = \sum_{i=1}^n c_i x_i(t; \kappa)$
où $x_i(t) = \int_0^t \phi_i(t-t'; \kappa) \dot{\gamma}(t') dt'$ . Ici, $\kappa$ représente les paramètres de forme (ex. : temps de relaxation, exposants fractionnaires) et $c_i$ sont des préfacteurs scalaires (ex. : modules, viscosités).
Régression par Processus Gaussien : Un GP est assigné à la carte de ces caractéristiques construites vers la contrainte mesurée.
- Noyau Linéaire : Pour les matériaux dans le régime viscoélastique linéaire, un noyau linéaire est utilisé. Cela rend le GP équivalent à une régression linéaire bayésienne dans l'espace des caractéristiques, où les sensibilités postérieures ( $\partial \bar{\sigma} / \partial x_i$ ) fournissent directement les préfacteurs constitutifs ( $c_i$ ).
- Noyau RBF : Pour les cas où l'invariance par translation temporelle ou la linéarité ne peut être supposée (ex. : matériaux en mutation), un noyau de fonction de base radiale (RBF) permet une carte contrainte-caractéristique non linéaire. La sensibilité temporelle de la prédiction du GP par rapport aux caractéristiques sert de diagnostic pour l'évolution du matériau.
Sélection de Modèle et Entraînement : Le cadre s'entraîne conjointement sur tous les paramètres (paramètres de forme $\kappa$ et hyperparamètres du GP) en maximisant la Borne Inférieure de l'Évidence (ELBO). La sélection de modèle parmi les lois constitutives candidates (ex. : Maxwell, Maxwell fractionnaire, Scott Blair, Kelvin-Voigt fractionnaire) est effectuée en utilisant les critères d'information d'Akaike (AIC) et de Bayes (BIC), calculés directement à partir des données brutes du domaine temporel.

Résultats Clés
Le cadre a été validé à travers cinq scénarios expérimentaux distincts :

Mémoire de type Maxwell dans les Micelles Filamenteuses : Appliqué à un chirp de 2 secondes sur une solution de micelles filamenteuses, la méthode a sélectionné un modèle de Liquide de Maxwell Fractionnaire (FML) par rapport au modèle de Maxwell classique et d'autres variantes fractionnaires. Elle a récupéré un temps de relaxation ( $\tau_c \approx 1,49$ s) et un exposant fractionnaire ( $\beta \approx 0,014$ ) qui place le matériau proche de sa limite de Maxwell. Crucialement, le modèle a inféré une fréquence caractéristique ( $\omega_c \approx 0,67$ rad/s) située en dehors de la bande de fréquence excitée du chirp d'entraînement, démontant sa capacité d'extrapolation au-delà de la fenêtre d'entraînement.
Indépendance du Protocole : Un GP entraîné sur un chirp de 2 secondes a été testé contre un chirp indépendant de 14 secondes présentant une bande passante, une durée et une phase initiale différentes. Le GP entraîné a prédit la réponse de contrainte avec une grande précision (RMSE comparable au ajustement d'entraînement) et a correctement résolu la fréquence de croisement terminal, confirmant que la méthode apprend une loi constitutive plutôt qu'une correspondance spécifique à la forme d'onde.
Mémoire Sans Échelle dans les Gels Critiques : Sur un chirp bruyant de 7 secondes d'un hydrogel de nanofibres de cellulose, la méthode a récupéré un noyau de mémoire de type Scott Blair (gel critique). Elle a obtenu un coefficient de détermination ( $R^2 = 0,863$ ) et a identifié l'exposant fractionnaire ( $\alpha \approx 0,063$ ) et la quasi-propriété ( $V$ ) cohérents avec un balayage de fréquence discret de 451 secondes, bien que les données de chirp soient deux ordres de grandeur plus courtes et nettement plus bruitées.
Répartition de la Contrainte dans les Résines Photopolymérisables : Pour une résine photopolymérisable modélisée par un modèle de Kelvin-Voigt Fractionnaire (FKV), le cadre a réussi à décomposer la réponse de contrainte en deux branches de mémoire parallèles (un réseau quasi-élastique et une branche de dissipation de loi de puissance). Il a quantifié l'incertitude de cette décomposition et a résolu une relaxation de loi de puissance faible dans la branche du réseau que l'analyse de Fourier standard n'avait pas pu capturer en raison du bruit.
Détection de la Mutation du Matériau : Appliqué à un système d'acrylate en cours de polymérisation UV, le cadre a utilisé un noyau RBF pour détecter les violations de l'invariance par translation temporelle. La sensibilité temporelle de la prédiction du GP par rapport à la caractéristique de mémoire (interprétée comme la viscosité dynamique) a montré une augmentation monotone de +8,1 % sur un seul chirp, capturant directement l'apparition de la mutation du matériau (réticulation) sans modèle cinétique prescrit. Une mesure de contrôle sur le même matériau à un stade ultif de polymérisation n'a montré aucun dérive de ce type.

Signification et Revendications
L'article affirme résoudre les limites de l'analyse de chirp standard en remplaçant la séquence d'estimation spectrale suivie de l'ajustement constitutif par un problème unique d'inférence probabiliste informée par la physique, posé directement sur les données brutes du domaine temporel.

Inférence Directe : La méthode infère le noyau de mémoire (une propriété constitutive) plutôt que la forme d'onde spécifique, permettant de prédire les réponses à des historiques de déformation non observés sans réentraînement.
Robustesse au Bruit et à la Courte Durée : En utilisant toute la densité des données résolues dans le temps, le cadre récupère les paramètres constitutifs à partir d'enregistrements courts ou bruités là où les méthodes conventionnelles basées sur Fourier produisent des estimations éparses et chargées d'artefacts.
Quantification de l'Incertitude : La formulation probabiliste fournit une incertitude quantifiée pour tous les paramètres (modules, exposants, temps de relaxation) et permet une décomposition de la variance entre les caractéristiques de la loi constitutive et le bruit d'observation.
Diagnostics Sans Modèle : La sensibilité résolue dans le temps sert d'outil de diagnostic pour détecter la non-stationnarité (évolution du matériau) et les non-linéarités, offrant une empreinte digitale de changements structurels indépendante du protocole.

Les auteurs concluent que cette approche établit la construction de caractéristiques informées par la physique comme une voie vers un apprentissage automatique généralisable en rhéologie, capable de gérer la sélection de modèles, l'estimation de paramètres tenant compte de l'incertitude et le test d'hypothèses fondé sur des preuves, directement à partir du résultat d'une seule expérience courte.

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