A Liquid Phase to Destabilize Nanoconfined LiBH4/LiH: the LiCl/KCl Eutectic
Cette étude démontre que la décoration d'une matrice de carbone mésoporeux avec un eutectique LiCl/KCl par imprégnation par imprégnation par capillarité déstabilise efficacement le LiBH4 nanoconfiné, abaissant sa température de début de libération d'hydrogène et induisant la formation de LiK(BH4)2, bien que l'efficacité de la méthode varie considérablement entre les échantillons imprégnés par voie humide et les échantillons broyés mécaniquement.
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Le stockage de l'hydrogène est l'un des grands défis d'ingénierie de la transition vers les énergies propres. Bien que l'hydrogène soit un carburant puissant qui ne produit que de l'eau lorsqu'il est brûlé, il est incroyablement léger et difficile à maintenir sous une forme compacte. Pour le rendre utile aux véhicules ou à l'énergie portable, les scientifiques recherchent des matériaux capables de faire office d'éponges, absorbant de vastes quantités de gaz hydrogène et le retenant fermement jusqu'à ce qu'il soit nécessaire. L'un des candidats les plus prometteurs pour cette tâche est un produit chimique appelé borohydrure de lithium. Sous sa forme pure, ce matériau peut contenir beaucoup d'hydrogène, mais il est têtu. Il nécessite des températures extrêmement élevées pour libérer sa cargaison et, une fois qu'il s'en est dé fait, il refuse souvent de reprendre le gaz. Pour corriger cela, les chercheurs ont tenté de piéger le produit chimique à l'intérieur de minuscules trous semblables à des éponges dans du carbone, une technique connue sous le nom de nanoconfinement. Cette méthode abaisse la température nécessaire pour libérer l'hydrogène et empêche le matériau de s'agglutiner, mais elle n'a pas encore résolu le problème de rendre le processus réversible ou suffisamment efficace pour une utilisation dans le monde réel.
Une équipe de chercheurs en Argentine a décidé d'essayer une approche différente pour desserrer l'emprise de ce matériau têtu. Ils ont émis l'hypothèse que l'introduction d'une phase liquide pourrait aider. Plus précisément, ils se sont intéressés à un mélange de deux sels, le chlorure de lithium et le chlorure de potassium, qui fond en un liquide à une température relativement basse par rapport aux autres composants. L'idée était que, s'ils pouvaient revêtir l'intérieur de leurs éponges de carbone avec ce mélange de sels avant d'ajouter le produit chimique stockant l'hydrogène, le liquide pourrait aider les matériaux à mieux interagir ou abaisser la température requise pour la réaction. Ils ont testé deux méthodes différentes pour introduire le sel dans le carbone : simplement broyer les poudres sèches ensemble, ou utiliser une méthode humide consistant à dissoudre le sel dans un liquide pour l'imbiber dans les pores du carbone avant de faire évaporer le liquide.
Les résultats ont montré que la méthode de préparation importait énormément. Lorsque les chercheurs ont utilisé la technique d'imprégnation humide, le mélange de sels a réussi à remplir les minuscules pores de l'éponge de carbone. En revanche, la méthode de broyage à sec laissait une grande partie du sel sur la surface extérieure des morceaux de carbone, échouant à pénétrer l'intérieur profond. Cette différence de placement a eu un impact direct sur le comportement ultérieur du matériau hydrogène. Lorsque l'équipe a ajouté le borohydrure de lithium à ces éponges revêtues de sel, ils ont observé que les échantillons imprégnés par voie humide permettaient au matériau hydrogène de remplir les pores plus efficacement. Les échantillons broyés à sec, cependant, semblaient s'obstruer, laissant une partie du matériau hydrogène stagner inutilement sur la surface.
Alors que l'équipe chauffait les matériaux pour déclencher la libération de l'hydrogène, ils ont observé des changements distincts dans la façon dont la réaction se produisait. Dans les échantillons imprégnés par voie humide, l'hydrogène a commencé à s'échapper à une température plus basse que dans les échantillons broyés à sec, suggérant que le sel liquide aidait à déstabiliser les liaisons chimiques plus tôt. Cependant, les échantillons broyés à sec nécessitaient des températures plus élevées pour terminer la libération de tout leur hydrogène. Curieusement, bien que le mélange de sels ait aidé à amorcer le processus, il n'a pas rendu le système plus facile à inverser. Après que l'hydrogène a été libéré et que les chercheurs ont tenté de forcer le gaz à revenir dans le matériau, le système n'a pas performé mieux qu'auparavant. Le sel n'a pas formé de nouveau mélange liquide utile avec les sous-produits de la réaction, contrairement à ce que les chercheurs espéraient.
La structure physique des matériaux a également changé de manières surprenantes. Avant le chauffage, le sel formait de petits cristaux cubiques sur la surface du carbone. Après la libération de l'hydrogène, ces cubes ont disparu, remplacés par des structures en forme d'aiguilles qui étaient trop fines pour être analysées facilement avec des outils standards. Les chercheurs ont également découvert que le sel semblait réagir avec le matériau hydrogène, créant un nouveau composé chimique contenant à la fois du lithium et du potassium. Ce nouveau composé est apparu dans les échantillons imprégnés par voie humide mais était absent des échantillons broyés à sec, confirmant que la méthode humide créait un mélange plus intime des ingrédients.
En fin de compte, l'étude a révélé que si un mélange de sels liquides peut aider à abaisser la température à laquelle l'hydrogène commence à quitter le matériau, il ne résout pas le problème majeur de rendre le système de stockage réutilisable. La méthode humide s'est avérée supérieure pour faire pénétrer les ingrédients à l'intérieur des pores de carbone, mais le système résultant a toujours eu du mal à reprendre l'hydrogène après l'avoir libéré. Les chercheurs ont conclu que, bien que la stratégie de la phase liquide offre certains avantages pour contrôler la réaction, elle n'est pas une solution complète en soi. Ce travail souligne que l'ajout d'un liquide au mélange ne suffit pas ; les conceptions futures devront probablement trouver un moyen de maintenir les parties réactives du système ensemble afin qu'elles puissent travailler en harmonie sur de nombreux cycles.
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